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Photocatalytic H_2 evolution activity of cuo/zro_2 composite catalyst under simulated sunlight irradiation

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Journal of Central South University 2011年第1期18卷 56-62页

作者：阎建辉姚茂海张丽唐有根杨海华 Department of Chemistry and Chemical Engineering Hunan Institute of Science and Technology College of Chemistry and Chemical Engineering Central South University

Zirconia-supported cuo （cuo/zro2） composite photocatalysts were successfully synthesized via citric acid-assisted sol-gel technique. For comparison, cuo/zro2 materials were also prepared by solid state reaction and co-precipitation method. The as-prepared powders were characterized by X-ray diffractometry （XRD）, transmission electron microscopy （TEM）, and thermogravimetric-differential thermal analysis （TG-DTA）. The photocatalytic activity of cuo/zro2 catalyst was investigated based on the H2 evolution from oxalic acid solution under simulated sunlight irradiation. The effects of molar ratio of cuo to zro2, preparation method, phase change with the calcination temperature and the durability on the photocatalytic activity of the photocatalyst were investigated in detail. It is found that the optimal activity of photocatalytic H2 evolution （2.41 mmol.h i.g-~） can be obtained when cuo/zro2 composite photocatalyst is synthesized by sol-gel technique and the mole ratio of cuo to zro2 is 40%. The activity of copper oxide supported on monoclinic zro2 calcined at higher temperature is much higher than that on tetragonal zro2 calcined at lower temperature, and the best calcination temperature is 900 ℃.

关键词： cuo/zro2 photocatalytic activity hydrogen evolution simulated sunlight

低温等离子体改性cuo/zro_2催化剂上乏风瓦斯催化燃烧性能

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煤炭学报 2017年第S2期42卷 391-397页

作者：朱丽华徐锋崔宝君高宏亮黑龙江科技大学安全工程学院黑龙江哈尔滨150022

以氧气为改性气体,利用介质阻挡放电反应器,对cuo/zro_2催化剂进行低温等离子体改性,制备了改性cuo/zro_2催化剂,用于乏风瓦斯催化燃烧,并分析了其反应动力学特性。研究了等离子体处理时间、氧气空速、放电电压、放电频率及等离子体处... 详细信息

以氧气为改性气体,利用介质阻挡放电反应器,对cuo/zro_2催化剂进行低温等离子体改性,制备了改性cuo/zro_2催化剂,用于乏风瓦斯催化燃烧,并分析了其反应动力学特性。研究了等离子体处理时间、氧气空速、放电电压、放电频率及等离子体处理顺序对催化剂性能的影响。结果表明,对cuo/zro_2催化剂进行等离子体处理30min较合适;cuo/zro_2催化剂的活性随着改性气体氧气空速的增大而增强,随着放电电压和放电频率的增大先增强后减弱;用先等离子体处理后焙烧的方式制备的催化剂,其催化性能有所提高,而用先焙烧后等离子体处理的方式制备的催化剂,催化性能不但没有提高反而降低。用改性过的cuo/zro_2催化剂催化乏风瓦斯燃烧,可使T10降低41℃、T50降低27℃、T90降低35℃,可使反应活化能由71.25kJ/mol降低为63.19kJ/mol。

关键词：乏风瓦斯催化燃烧低温等离子体 cuo/zro2 改性

改性cuo/zro_2催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能研究

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黑龙江科学 2017年第18期8卷 2-5页

作者：李忠阳刘昶崔宝君高宏亮徐锋朱丽华黑龙江科技大学安全工程学院哈尔滨150022

以氧气为改性气体,对常规cuo/zro_2催化剂进行等离子体处理,制得了改性cuo/zro_2催化剂,并用于乏风瓦斯催化燃烧实验研究。结果表明:对cuo/zro_2催化剂进行适当的等离子体处理,可改善催化剂的表面结构,从而提高催化剂的活性。对cuo/zro_... 详细信息

以氧气为改性气体,对常规cuo/zro_2催化剂进行等离子体处理,制得了改性cuo/zro_2催化剂,并用于乏风瓦斯催化燃烧实验研究。结果表明:对cuo/zro_2催化剂进行适当的等离子体处理,可改善催化剂的表面结构,从而提高催化剂的活性。对cuo/zro_2催化剂进行等离子体处理30 min,其催化活性最强,用该催化剂催化乏风瓦斯燃烧,特征温度明显降低,T10、T50、T90分别为403℃、513℃和681℃。同时,cuo/zro_2催化剂的活性随着改性气体空速的增大而增强。

关键词：乏风瓦斯催化燃烧低温等离子体 cuo/zro2 改性

等离子体改性对cuo/zro_2催化乏风瓦斯燃烧的影响

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黑龙江科技大学学报 2017年第4期27卷 443-447页

作者：朱丽华徐锋高宏亮崔宝君吴庆友黑龙江科技大学安全工程学院哈尔滨150022

为改善铜基催化剂催化乏风瓦斯燃烧的性能,采用普通浸渍法和低温等离子体改性的方法分别制备了cuo/zro_2和cuo/zro_2-P催化剂,利用SEM、BET、XRD、XPS技术对催化剂进行表征,研究等离子体改性作用对催化剂结构和性能的影响。结果表明,cuo... 详细信息

为改善铜基催化剂催化乏风瓦斯燃烧的性能,采用普通浸渍法和低温等离子体改性的方法分别制备了cuo/zro_2和cuo/zro_2-P催化剂,利用SEM、BET、XRD、XPS技术对催化剂进行表征,研究等离子体改性作用对催化剂结构和性能的影响。结果表明,cuo/zro_2-P催化乏风瓦斯燃烧的活性较cuo/zro_2高。等离子体的改性作用在于增大了催化剂的比表面积,使催化剂的活性组分向表面富集,改善了活性组分的分散性。这使得催化剂的活性得以提高、乏风瓦斯催化燃烧的表观活化能得以降低。

关键词： cuo/zro2 等离子体改性乏风瓦斯催化燃烧

铜半导体光催化剂的制备及其光催化产氢活性研究

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铜半导体光催化剂的制备及其光催化产氢活性研究

作者：姚茂海中南大学

学位级别：硕士

分别制备了cuo、cuo/zro2、Y2Cu2O5光催化剂,并对其进行了贵金属沉积、TiO2复合、NiO负载等修饰改性。利用热重-差热分析(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技... 详细信息

分别制备了cuo、cuo/zro2、Y2Cu2O5光催化剂,并对其进行了贵金属沉积、TiO2复合、NiO负载等修饰改性。利用热重-差热分析(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术手段对所制备的光催化剂进行了表征。在模拟太阳光照射条件下,首次考察了这些光催化剂的光催化分解水产氢性能,并研究了各种因素对其产氢性能的影响以及光催化剂的循环稳定性能,为丰富铜系半导体光催化剂的研究提供一些实验数据和理论参考。(1)采用不同方法成功制备了cuo光催化剂,研究了其在模拟太阳光照射条件下的光催化产氢活性,并探讨了可能的光催化反应机理。研究结果表明,当以热解法为制备方法、煅烧温度为1000℃、草酸为牺牲剂且初始浓度为0.05mol·L-1时,cuo光催化剂的最佳产氢活性为2.48mmol·h-1·g-1;贵金属沉积能显著提高cuo的光催化产氢活性,采用H2还原法沉积贵金属Ag比光还原法有更高的产氢活性,其最佳沉积量为2wt%,最佳产氢活性为2.90mmol·h-1·g-1;不同贵金属沉积表明,贵金属Pt对提高光催化剂产氢活性的效果最好,当沉积2wt%的贵金属Pt后,其最佳产氢活性提高到3.61mmol·h-1·g-1;但是cuo光催化剂在以草酸为牺牲剂的反应体系中不能稳定存在。(2) cuo/zro2复合光催化剂采用固相法、共沉淀法和溶胶-凝胶法三种方法制备,均表现出较高的产氢活性。在模拟太阳光照射条件下,溶胶-凝胶法制备所得样品的活性最佳,当cuo与zro2的复合摩尔比为40mol%、在空气气氛下煅烧且温度为900℃时最佳产氢活性达到2.41mmol·h-1·g-1,优于cuo/TiO2复合光催化剂,且cuo/zro2复合光催化剂的循环稳定性相对于cuo光催化剂而言,有了显著地提高。(3) Y2Cu2O5光催化剂的光催化产氢活性也受到很多因素的影响。在模拟太阳光照射条件下,当以固相法为制备方法,草酸为牺牲剂且初始浓度为0 .05mol·L-1,光催化剂浓度为0.8g·L-1时,Y2Cu205表现出最佳光催化产氢活性,为3.78mmol·h-1·g-1,明显高于cuo和cuo/zro2。采用H2还原法沉积贵金属Pt,其最佳沉积量为1wt%,光催化产氢活性提高到4.12mmol·h-1·g-1。NiO/Y2Cu2O5的光催化产氢活性受牺牲剂的影响表现的最为强烈,在以草酸为牺牲剂的反应体系里,NiO负载Y2Cu205反而使其活性降低,而在以Na2S为牺牲剂的反应体系,NiO/Y2Cu2O5的产氢活性相对于Y2Cu2O5有了很大程度的提高。由于形成p-n异质结,复合TiO2能显著提高Y2Cu2O5的光催化产氢活性,当采用溶胶-凝胶法制备,TiO2复合量为30%时,Y2Cu2O5-TiO2异质结光催化剂的最佳产氢活性为4.35mmol·h-1·g-1。但是Y2Cu2O5光催化剂在以草酸为牺牲剂的反应体系中也不能稳定存在。

关键词： cuo cuo/zro2 Y2Cu2O5 光催化产氢模拟太阳光