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固相法合成cumn2o4红外辐射粉体研究

红外技术 2019年第9期41卷 887-891页

作者：卢虹宇任雪潭周洋平西南科技大学材料科学与工程学院

以Cuo、Mno2为原料,采用固相反应法制备cumn2o4尖晶石红外辐射粉体,通过XRD、SEM、FT-IR、TSS-5X红外发射率测量仪等测试手段对样品显微结构、物相组成和红外辐射性能进行了表征。结果表明:烧结温度在1050℃时,随着Cuo含量的增加Cu^2+... 详细信息

以Cuo、Mno2为原料,采用固相反应法制备cumn2o4尖晶石红外辐射粉体,通过XRD、SEM、FT-IR、TSS-5X红外发射率测量仪等测试手段对样品显微结构、物相组成和红外辐射性能进行了表征。结果表明:烧结温度在1050℃时,随着Cuo含量的增加Cu^2+将以四面体的形式存在于cumn2o4尖晶石中。从XRD、红外光谱中能发现晶格常数常数先增加后减小,其红外发射率也先增加后降低。当体系中Cuo含量为30%时,晶格常数增加至最大,样品的红外平均发射率达到最大0.92。继续提高合成温度,红外发射率从0.92下降到0.90。

关键词：红外辐射发射率固相烧结 cumn2o4 尖晶石

基于cumn2o4和NiMn2o4载氧体的Co化学链燃烧反应特性及机理研究

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基于CuMn2O4和NiMn2O4载氧体的CO化学链燃烧反应特性及机理研究

作者：方瑞雪华中科技大学

学位级别：硕士

化学链燃烧是一种低成本分离Co的燃烧技术,获得高性能的载氧体是发展化学链燃烧技术的关键。本文对以Cu Mno和Ni Mno为载氧体,Co为燃料的化学链燃烧展开了研究。应用热力学计算、热重实验和密度泛函理论系统地研究了载氧体与Co的反应特... 详细信息

化学链燃烧是一种低成本分离Co的燃烧技术,获得高性能的载氧体是发展化学链燃烧技术的关键。本文对以Cu Mno和Ni Mno为载氧体,Co为燃料的化学链燃烧展开了研究。应用热力学计算、热重实验和密度泛函理论系统地研究了载氧体与Co的反应特性,从微观水平揭示了载氧体与Co分子的反应机理,揭示了金属原子间的协同作用本质。利用溶胶-凝胶燃烧法制备的Cu Mno和Ni Mno载氧体具有均匀的颗粒尺寸和丰富的孔隙结构。热力学分析表明,Mn优先于Cu和Ni被还原,且Mn很难被还原成Mn单质。热重实验结果表明,Cu Mno与Co反应的温度区间为265-540C,Ni Mno与Co的反应温度区间分别为355-536C和536-804C,分别对应着Mno和Ni o的还原阶段。对比Mno与Co的反应,Cu Mno和Ni Mno的载氧量分别提高了53.12%和46.52%,反应速率均有显著的提升,Cu、Ni元素的加入提升了锰基载氧体的载氧量和反应活性。Cu Mno被Co还原的产物包括Cu和Mn o,Ni Mno被Co还原的产物包括Ni和Mn o。反应后的载氧体仍具有丰富的孔隙结构。研究了反应温度、Co浓度和升温速率对Cu Mno、Ni Mno载氧体与Co反应特性的影响规律。结果表明,反应温度的升高会提高载氧体的还原效率,Cu Mno载氧体即使在500C的低温下就可以充分反应,Ni Mno载氧体与Co的反应温度建议不低于800C。Co浓度的增加会使Cu Mno载氧体的反应温度向低温方向移动,并明显改善Cu Mno的还原速率。对于Ni Mno载氧体,升高Co浓度会使Mno的还原阶段往低温方向移动,并提高还原速率,而Co浓度对于Ni o的还原阶段无明显影响。升温速率的提高会使载氧体的还原速率增加,并使载氧体的反应温度区间往高温方向移动。利用密度泛函理论分别计算了Co在两种载氧体表面的氧化机理,揭示金属间的协同作用机制。在Cu Mno(100)表面上,Co的氧化分为Co吸附、Co形成和Co脱附,Co在Mn终端面和Cu终端面上反应的速控步骤都是Co的形成,对应的活化能分别为64.59k J/mol和58.83k J/mol,由于Cu的高反应活性,使得Co在Cu终端面上具有更低的活化能。Co在Ni Mno(100)表面的氧化分为两个步骤:Co的形成和Co的脱附。对应着三个反应路径,活化能分别为18.2、36.53和67.71k J/mol,造成这种差异的原因是由于与每种氧原子的成键的金属原子不同,与两个Ni原子成键的氧原子具有最高的反应活性,说明Ni的存在提升了锰基载氧体的反应活性。计算结果从微观水平阐释了Cu、Ni元素与锰基载氧体间的协同作用,与热重实验结果吻合较好。

关键词：化学链燃烧 cumn2o4 NiMn2o4 反应特性反应机理

cumn_2o_4/Ce(Zr)o_2/cord催化剂对Co-o_2和Co-No_x反应的研究

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内蒙古大学学报（自然科学版） 2005年第1期36卷 117-120页

作者：秦继伟沈岳年郭明星王宪田伟董慧内蒙古大学化学化工学院呼和浩特010021 呼和浩特市交通科研所呼和浩特010051 包头市启通稀土实业公司内蒙古包头014010

用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了以cumn2o4尖晶石为主相的Cu-Mn复合氧化物粉体,并制成负载型cumn2o4/(Ce(Zr)o2)/cord催化剂,同时测定了Co-o2和Co-Nox的反应活性即λ特性和温度特性,发现空速≤3000h-1情况下,富氧条件下(λ>1.02)溶胶凝胶... 详细信息

用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了以cumn2o4尖晶石为主相的Cu-Mn复合氧化物粉体,并制成负载型cumn2o4/(Ce(Zr)o2)/cord催化剂,同时测定了Co-o2和Co-Nox的反应活性即λ特性和温度特性,发现空速≤3000h-1情况下,富氧条件下(λ>1.02)溶胶凝胶法制备的cumn2o4/(Ce(Zr)o2)/cord催化剂的Nox转化率高于Pd/Ce(Zr)o2/cord.

关键词：汽车尾气净化催化剂 cumn2o4 尖晶石 Co—o2和Co—Nox反应

溶胶-凝胶法制备cumn_2o_4催化剂及性能研究

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内蒙古大学学报（自然科学版） 2005年第1期36卷 114-116页

作者：高官俊王克冰胡瑞生杨绪壮沈岳年内蒙古大学化学化工学院呼和浩特010021

采用溶胶-凝胶技术,在不同络合剂体系中制备cumn2o4催化剂,用XRD、BET法、TPR、二甲苯完全氧化等手段研究了催化剂的晶相、还原性能及催化活性.结果表明加入络合剂对提高催化剂比表面积,降低晶粒尺寸至纳米量级有明显作用,对二甲苯的催... 详细信息

采用溶胶-凝胶技术,在不同络合剂体系中制备cumn2o4催化剂,用XRD、BET法、TPR、二甲苯完全氧化等手段研究了催化剂的晶相、还原性能及催化活性.结果表明加入络合剂对提高催化剂比表面积,降低晶粒尺寸至纳米量级有明显作用,对二甲苯的催化氧化表现出优良的反应活性.

关键词：溶胶-凝胶技术络合剂 cumn2o4 纳米二甲苯完全氧化

Cu-Mn-o催化剂的结构对丙烷还原No反应的性能影响

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化学学报 2011年第5期69卷 555-564页

作者：郭金玲贾美林照日格图沈岳年内蒙古工业大学化工学院呼和浩特010062 内蒙古师范大学化学与环境科学学院呼和浩特010022 内蒙古大学化学与化工学院呼和浩特010022

以尿素为沉淀剂,分别用水热法和均相沉淀法制备了一系列Cu-Mn-o氧化物催化剂,并对催化剂进行了BET,XRD,XPS和FT-IR等表征,考察了Cu-Mn-o催化剂在无氧条件下对丙烷还原去除No的催化反应性能.结果表明,Cu-Mn-o体系的物相组成与制备方法和... 详细信息

以尿素为沉淀剂,分别用水热法和均相沉淀法制备了一系列Cu-Mn-o氧化物催化剂,并对催化剂进行了BET,XRD,XPS和FT-IR等表征,考察了Cu-Mn-o催化剂在无氧条件下对丙烷还原去除No的催化反应性能.结果表明,Cu-Mn-o体系的物相组成与制备方法和焙烧温度有关,并影响丙烷还原No反应的催化性能.当焙烧温度在500～600℃时,水热法制备的样品中的主要物相是Cu1.5Mn1.5o4和cumn2o4;而尿素均相沉淀法样品中的主要物相为类尖晶石Cu1.5Mn1.5o4;当焙烧温度在700～900℃时,水热法样品中的主相为尖晶石cumn2o4,而均相沉淀法中仍是Cu1.5Mn1.5o4相.因此,对水热法而言,当焙烧温度由600℃增加到700℃时,发生了Cu1.5Mn1.5o4到cumn2o4的相变,这一相变不仅影响晶粒度和比表面积,并提高了丙烷还原No反应的催化活性.根据XRD,XPS的实验结果和尖晶石结构的特征,得到了详细的Cu1.5Mn1.5o4和cumn2o4的结构式,并根据得到的结构式在一定深度上解释了二者催化性能的差别.XRD结果显示在无氧条件下进行丙烷还原No反应后,反应温度为600℃时,催化剂中的主相尖晶石结构遭到破坏,分解为Mno,Cuo和Cu的混合物.这些由尖晶石分解而成的混合物在无氧条件下仍对催化反应有优异的催化活性(No转化率达到40%).在本工作中,用FT-IR表征了反应后的催化剂表面,发现了大量的No2吸附物种和少量的No3吸附物种.这是C3H8还原No反应的中间产物,从而进一步为"协同反应机理"提供了依据.

关键词：丙烷还原No反应 Cu1.5Mn1.5o4 cumn2o4

尖晶石型双金属氧化物的制备及其在锂一次电池中的应用

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尖晶石型双金属氧化物的制备及其在锂一次电池中的应用

作者：李天一哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

目前,各种二次电池体系由于其良好的循环性能而备受关注,但其受限的能量和功率密度无法满足一些特殊设备的使用要求,因此设计并开发一种具有较高能量及功率密度的电池体系仍是目前储能领域亟待攻克的难题。相比于二次电池体系,基于不可... 详细信息

目前,各种二次电池体系由于其良好的循环性能而备受关注,但其受限的能量和功率密度无法满足一些特殊设备的使用要求,因此设计并开发一种具有较高能量及功率密度的电池体系仍是目前储能领域亟待攻克的难题。相比于二次电池体系,基于不可逆电化学反应设计的一次电池体系在能量和功率密度方面具有更优的表现,因此一次电池的研究与开发仍具有重要意义。相比于钠、镁等金属,锂金属拥有最低的质量密度和最高的能量密度,所以基于锂金属为电极的锂一次电池在能量和功率密度方面有着极大的潜力。本文成功制备了两种新型的尖晶石型双金属氧化物,并将其作为正极材料应用于锂一次电池中,电极在能量和功率密度方面均表现出优异性能。本文采用固相法合成了铁酸铜(Cu Feo)和锰酸铜(Cu Mno)两种双金属氧化物电极材料,通过改变煅烧温度和原料配比对两种电极材料进行纯度优化,根据X射线衍射结果分析发现1000℃下煅烧的铁酸铜与Cu和Mn的摩尔比为1:3时制备的锰酸铜杂相最少,但通过SEM测试发现煅烧温度超过1000℃时铁酸铜样品的粒径过大。将铁酸铜与锰酸铜两种电极材料分别用于锂一次电池中测试其电化学性能,其中煅烧温度为900℃时制备的铁酸铜与Cu和Mn的摩尔比为1:2时制备的锰酸铜做正极片时电池的性能最优,放电比容量分别为2145.73m Ah·g与2614.40 m Ah·g。同时,铁酸铜与锰酸铜用于锂一次电池中电池的最佳能量密度分别为480.79 Wh·kg和419.04 Wh·kg。为深入探究锂一次电池的放电机理,我们对放电到不同阶段的正极片进行了准原位的X射线光电子能谱测试,精确的追踪了正极片中金属元素的价态变化。为进一步提高电池的功率密度,我们将碳纳米管(CNT)与锰酸铜材料复合,以此来提高材料的电导率,从而实现电池功率密度的提升。与CNT复合后,电池的功率密度由202.47 W·kg提高到467.19 W·kg。以锰酸铜与CNT复合材料为电极制备组装了软包锂一次电池,经过尺寸放大后的电池依然可以保持410.09 W·kg的功率密度,说明该电极材料具有实际应用的潜力,对锂一次电池的应用研究具有重要意义。

关键词： CuFe2o4 cumn2o4 锂一次电池功率密度

SoFC新型Mo基及Mn基氧化物负极材料的制备及电化学性能研究

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SOFC新型Mo基及Mn基氧化物负极材料的制备及电化学性能研究

作者：李佩倩北京理工大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(Solid oxide Fuel Cells,SoFCs)作为新型的绿色发电装置,具有能量转化效率高、燃料选择性宽及环境友好等显著优点,吸引了众多科研者的关注和投入。在影响电池性能的诸多因素中,电极材料的优劣是一个主要影响条件。... 详细信息

固体氧化物燃料电池(Solid oxide Fuel Cells,SoFCs)作为新型的绿色发电装置,具有能量转化效率高、燃料选择性宽及环境友好等显著优点,吸引了众多科研者的关注和投入。在影响电池性能的诸多因素中,电极材料的优劣是一个主要影响条件。阴极作为SoFC的一个重要组成部分,其性能对电池的电化学性能具有较大的影响。采用Sc元素部分取代钙钛矿型SrFeMoo中B位Fe元素制备了SrFeScMoo(x=0,0.05,0.10)系列阴极材料,进行了系统地表征,如相结构、微观结构、电导率、不同氧分压下极化阻抗和放电性能等。Sc元素掺杂后并未改变材料的相结构。SFScM阴极材料表现出最高的电导率27.8 S cm,800℃下极化电阻值为0.12Ωcm。并对其进行了不同氧分压下电化学阻抗测试,确定了反应过程中速率控制步骤。以SFScM为阴极组装的阳极支撑单电池在800℃下输出功率达到了1.23W cm。以上结果表明SFScM是一种优异的中温SoFCs阴极候选材料。尖晶石氧化物材料具有较高的电导率、优良的化学稳定性和适合的热膨胀系数,是一种较理想的SoFCs阴极材料。制备了尖晶石型cumno、MnCoo,NiMno的材料,并考察了它们作为SoFCs阴极材料的性能。XRD测试显示合成的材料均为尖晶石结构,无其他杂相生成。SEM图像表明粉体呈现疏散的网状结构,增大了其比表面积;800℃下cumno电导率最高为78 S cm远远优于MnCoo(60 S cm)和NiMno(21 S cm);电化学交流阻抗谱(EIS)测试结果表明,800℃时cumno极化阻抗值为0.14Ωcm明显优于MnCoo(0.22Ωcm)、NiMno(0.27Ωcm)。进一步采用cumno、MnCoo、NiMno作为阴极材料,制备了阳极支撑单电池,放电测试结果表明,800℃下,电池最大功率密度分别为1456、892和865mW cm。

关键词：固体氧化物燃料电池阴极 SFScxM cumn2o4 MnCo2o4 NiMn2o4

DES诱导合成Cu-Mn-C-o复合催化剂催化氧化甲烷研究

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DES诱导合成Cu-Mn-C-O复合催化剂催化氧化甲烷研究

作者：张亦媛河北科技大学

学位级别：硕士

通风空气甲烷因其浓度低(0.1～1vol%)、排放量大、低热值等问题很难得到有效利用。Cu Mno氧化物作为催化甲烷氧化的典型催化剂具有起燃温度低、电子迁移率高和氧化还原能力强等优点。但是,存在着高价态金属比例低、燃尽温度过高、高温... 详细信息

通风空气甲烷因其浓度低(0.1～1vol%)、排放量大、低热值等问题很难得到有效利用。Cu Mno氧化物作为催化甲烷氧化的典型催化剂具有起燃温度低、电子迁移率高和氧化还原能力强等优点。但是,存在着高价态金属比例低、燃尽温度过高、高温活性不足等缺点。本文的主要研究目的是利用低共熔溶剂(DES)水热诱导合成高性能Cu-Mn-C-o复合催化剂来实现催化剂结构组分调控。1)利用共沉淀法制备了Cu Mno诱导前体物,简称CM。利用DES作为诱导剂通过水热法对CM前体物进行合成诱导,成功制备了一系列Cu-Mn-C-o复合催化剂。水热条件和DES添加量均会对催化剂的晶体生长造成影响,当水热温度:180℃、水热时间4 h、DES添加量为1.5 g时,更有利于晶体生长,较大程度提升了催化剂甲烷催化活性,其T和T值分别为365℃和425℃。2)利用DES在最佳诱导条件下成功诱导合成了Cu-Mn-C-o复合催化剂,其催化性能明显优于CM诱导前体物,T温度值下降了175℃左右。复合催化剂以Mn Co为主相,同时存在少量的cumno相,具有丰富的孔道结构。新相的产生改变了催化剂表面酸碱性位点的数量及分布,有效促进催化反应产物的脱附。同时,复合催化剂体系内部电子结构也发生了较大的变化,高价锰高比例分布,且具有大量的表面吸附氧物种均有利于甲烷在较低温度下的氧化。对复合催化剂进行稳定性实验,经过100 h催化反应后催化性能依然保持在90%以上。3)对Cu-Mn-C-o复合催化剂和Mn Co催化剂进行热分析,通过燃烧动力学计算发现,Cu-Mn-C-o复合催化剂燃烧机理主要为随机成核和随后生长机理,而Mn Co催化剂燃烧机理以三维扩散机理为主。最重要的是复合催化剂的活化能明显高于Mn Co催化剂的活化能,表明在燃烧过程中破环Cu-Mn-C-o复合催化剂结构所需的能量高于破环Mn Co催化剂结构所需的能量。

关键词：甲烷催化氧化 cumn2o4 低共熔溶剂水热诱导 Cu-Mn-C-o复合物

锰基催化剂臭氧催化氧化降解水中PPCPs的效能研究

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锰基催化剂臭氧催化氧化降解水中PPCPs的效能研究

作者：程洁北京林业大学

学位级别：硕士

药物及个人护理品(PPCPs)是一类新型污染物,被广泛应用于人类和兽类药物、农业及水产养殖业,主要包括抗生素、雌激素、人工合成麝香、杀菌消毒剂及清洁剂和消炎镇痛药等。大多数PPCPs具有结构复杂、半衰期短、极性强、难挥发、难降解等... 详细信息

药物及个人护理品(PPCPs)是一类新型污染物,被广泛应用于人类和兽类药物、农业及水产养殖业,主要包括抗生素、雌激素、人工合成麝香、杀菌消毒剂及清洁剂和消炎镇痛药等。大多数PPCPs具有结构复杂、半衰期短、极性强、难挥发、难降解等特点。常规水处理工艺出水中PPCPs的浓度范围一般介于ng/L-μg/L,但对环境具有长期性、潜在性和灾难性的影响。因此,有必要采用非均相臭氧催化氧化技术对其进行深度处理,从而保障出水水质安全。本文首先采用共沉淀法、水热法和溶胶凝胶法制备一系列的cumno催化剂,以二苯甲酮-3的降解性能作为指标,探讨了不同焙烧温度和Cu/Mn摩尔比对催化剂催化性能的影响。其次,通过多种表面分析技术对催化剂的物相组成、微观形貌和比表面积进行分析。结果表明以共沉淀法制备、Cu/Mn摩尔比为3:4和焙烧温度为750℃时,cumno催化剂的催化活性最佳。此时,催化反应第一阶段去除二苯甲酮-3的表观反应速率常数是单独臭氧氧化反应的5.15倍。最后,通过考察叔丁醇和碳酸氢钠这两种自由基抑制剂对cumno臭氧催化氧化过程的影响,间接验证了cumno臭氧催化氧化降解二苯甲酮-3的反应遵循羟基自由基反应机理。为了深入探究臭氧催化氧化体系中羟基自由基的产率及其降解PPCPs的反应机制,进一步开展了Mno-Coo臭氧催化氧化降解市政污水处理厂二级出水中8种PPCPs的研究。与单独臭氧氧化工艺相比,Mno-Coo臭氧催化氧化工艺将去除PPCPs的表观反应速率常数提高了1.29-8.76倍。随着[o]/[DoC]比值的提高,8种PPCPs的去除效果均有所提升。Mno-Coo催化剂能增加臭氧的溶解度,催化反应中臭氧暴露量和羟基自由基暴露量均高于单独臭氧氧化体系,其R值是单独臭氧氧化工艺的2.07-14.25倍。利用化学动力学模型可以预测PPCPs的去除率。臭氧氧化和羟基自由基氧化贡献的计算结果表明,羟基自由基的氧化反应是苯并三唑(BTA)和对氯苯甲酸(p-CBA)的主要降解途径。定量构效关系证实了含给电子基团的PPCPs更易被氧化去除。

关键词：药物及个人护理品臭氧催化氧化 Mno2-Co3o4 cumn2o4