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α-Fe2o3/γ-Fe2o3/Cu2o复合催化剂活化过氧化氢和过硫酸盐降解橙黄G的研究

α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O复合催化剂活化过氧化氢和过硫酸盐降解橙...

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作者：侯清瑶太原理工大学

学位级别：硕士

偶氮染料是一类顽固的、难生物降解的有机染料,因此偶氮染料废水的处理被认为是环保界最具挑战性的任务之一。近年来,活化双氧水(ho)和过硫酸盐(PMS)产生高活性氧(RoS)的非均相高级氧化技术(Advanced oxidation Processes,AoPs)在降解... 详细信息

偶氮染料是一类顽固的、难生物降解的有机染料,因此偶氮染料废水的处理被认为是环保界最具挑战性的任务之一。近年来,活化双氧水(ho)和过硫酸盐(PMS)产生高活性氧(RoS)的非均相高级氧化技术(Advanced oxidation Processes,AoPs)在降解这类有机染料污染物中突显出潜在的应用前景。在众多过渡金属催化剂中,铜和铁由于成本低廉、环境友好、活性突出,并且可以通过双金属之间的协同作用加速电子间的传递,加快活性物种的生成,提高对污染物的降解效果,成为了研究热点。Cu Fe o是一类典型的铜铁双金属催化剂,但是其不具有磁性且催化性能也仍有待提高。本研究对常规Cu Fe o的制备工艺进行简单的改性,创新性的合成了一种非均相铜铁双金属复合催化剂(α-Feo/γ-Feo/Cuo),并以橙黄G(oG)作为模拟染料废水进行降解,考察了该催化剂对两种典型氧化剂(双氧水和过一硫酸盐)的催化作用;对比分析了在两种氧化体系下对oG的最佳降解条件、降解过程变化、催化机理,并进行了简单的经济成本分析。结果表明,α-Feo/γ-Feo/Cuo是一种具有顺磁性的铜铁复合催化剂,对ho和PMS这两种氧化体系都有较高的催化活性,且对oG的降解效果明显高于Cu Fe o。主要研究内容与结果如下:(1)在常规非磁性Cu Fe o的合成工艺中,增加了对中间态的强碱性铜铁氢氧化共沉淀物进行纯水洗涤至滤液为p h=13这一关键步骤,从而制备出具有顺磁性且催化性能明显高于Cu Fe o的铜铁双金属复合氧化物α-Feo/γ-Feo/Cuo(命名为Cu Fe-13)。利用磁滞回线测试(VSM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对材料的晶体结构、物相组成、形貌特征和元素组成等微观结构进行了分析。结果表明,不同于均匀立方结构的Cu Fe o,Cu Fe-13表面被大量的球形材料包裹;通过XRD和FT-IR表明,Cu Fe-13是由α-Feo、γ-Feo、Cuo复合组成;通过VSM表征Cu Fe-13具有顺磁性,其磁化强度(Ms)约为8 emu/g,磁性的来源为γ-Feo;通过XPS进行价态分析发现,Cu Fe-13中Fe(Ⅱ)和o比例高于Cu Fe o,更有利于与PMS或ho反应产生RoS。(2)采用Cu Fe-13/ho体系降解处理oG染料废水,并通过单因素实验确定了其最佳降解条件,在Cu Fe-13为0.4 g/L、ho为1 m M和初始p h为4下,60 min内oG的脱色效率可达到97.5%,然而在相同的降解条件下,Cu Fe o对oG的脱色效率仅为33.9%;通过研究均相体系中金属离子对反应体系的贡献,发现浸出离子对oG的脱色率很低(仅为14%),说明该反应是以非均相催化作用为主;通过淬灭实验表明,Cu Fe-13活化ho产生的·oh攻击oG分子是使其脱色降解的主要途径;通过紫外全波长扫描、ToC去除率和ho利用率的分析可推测,Cu Fe-13在氧化过程中萘基、苯基和发色基团在很大程度上被破坏,橙黄G及其中间产物在降解过程中得到有效矿化,120 min后矿化率达69.14%。(3)采用Cu Fe-13/PMS体系降解处理oG染料废水,并通过单因素实验确定了其最佳降解条件,在Cu Fe-13为0.2 g/L、PMS为1 m M和初始p h为7下,20 min内oG的脱色效率可达到100%,然而在相同的降解条件下,Cu Fe o对oG的脱色效率仅为29%;通过淬灭实验和EPR表明,自由基(·oh和So·)与非自由基(o)在催化降解中都起到了作用,同时结合XPS分析证实了催化机制中铜铁之间协同机制的存在;并且根据紫外全波长扫描、ToC去除率和PMS利用率的分析可推测,在氧化过程中萘基和发色基团在一定程度上均被破坏,橙黄G及其中间产物在降解过程中得到有效矿化,120min后ToC去除率可达73.4%。

关键词：非均相催化剂高级氧化技术 cufe-13/h2o2 cufe-13/PMS 橙黄G

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