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An in-situ room temperature route to cubii_4 based bulk-heterojunction perovskite-like solar cells

Science China Materials 2019年第4期62卷 519-526页

作者： Busheng Zhang Yan Lei Ruijuan Qi Haili Yu Xiaogang Yang Tuo Cai Zhi Zheng Key Laboratory for Micro-Nano Energy Storage and Conversion Materials of Henan Province College of Advanced Materials and Energy Institute of Surface Micro and Nano Materials Xuchang University School of Civil Engineering and Communication North China University of Water Resources and Electric Power Key Laboratory of Polar Materials and Devices Ministry of Education Department of Electronic Engineering East China Normal University

Both bismuth and copper are non-toxic and earth-abundant elements suitable for lead-free halide perovskite-like photovoltaic devices. Here, we report a highly facile route for in-situ producing copper-bismuth-iodide(cubii4) thin films directly on ITO substrate at room temperature, by utilizing a Bi-Cu alloy layer as precursor. X-ray diffraction and transmission electron microscopy(TEM) results verified the formation of well crystallized cubii4 thin films with [222] orientation. The transient photovoltage(TPV) analysis revealed that the cubii4 is an n-type semiconductor with a suitable band gap of ~1.81 eV, preferable to photoelectric conversion compared with CH3NH3PbI3. It is very interesting that the subsequent spin-coating process of the classical Spiro-MeOTAD organic solution with TBP and acetonitrile resulted in a dense and smooth cubii4:SpiroMeOTAD bulk-heterojunction film. The preliminarily fabricated simple sandwich structures of ITO/cubii4:Spiro-MeOTAD/Au hybrid solar cell devices displayed efficient photovoltaic performance with the PCE up to 1.119% of the best sample. The room temperature direct metal surface elemental reaction(DMSER) method may provide a new insight for all-inorganic lead free perovskite-like AaBbXx compounds and high performance photovoltaic devices.

关键词： copper-bismuth-iodide cubii4 room temperature lead-free perovskite-like bulk-heterojunction solar cells

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铋基化合物薄膜的室温合成及其光电性能研究

铋基化合物薄膜的室温合成及其光电性能研究

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作者：屈南南郑州大学

学位级别：硕士

从2009年至今,基于卤化铅钙钛矿材料的薄膜太阳能电池发展迅速。近年来,为了消除由重金属元素铅带来的潜在风险,许多研究者开始致力于探寻环境友好且光电性能优良的新型非铅钙钛矿材料。本课题以替代卤化铅钙钛矿薄膜电池中的铅元素为... 详细信息

从2009年至今,基于卤化铅钙钛矿材料的薄膜太阳能电池发展迅速。近年来,为了消除由重金属元素铅带来的潜在风险,许多研究者开始致力于探寻环境友好且光电性能优良的新型非铅钙钛矿材料。本课题以替代卤化铅钙钛矿薄膜电池中的铅元素为出发点,基于室温下的元素直接反应,成功制备了铋基半导体纯无机类钙钛矿材料cubii和CsBiI,并对其光电性能进行了系统研究。研究结果表明铋元素作为可替代铅的环境友好元素,未来光伏应用的潜力巨大。具体研究内容如下:1、在室温(20℃-40℃)条件下,以铜粉、铋粉、碘粉为原材料制备了cubii三元化合物半导体薄膜。X射线衍射(XRD)、X光光电子能谱(XPS)等分析证明采用室温元素反应方法可以制备出无任何杂质的cubii薄膜,瞬态表面光电压(TSPV)、霍尔效应等测试结果表明cubii是一种光电性能良好的N型半导体材料。对铜铋不同摩尔比例薄膜的光电性能进行了探究,表明光生载流子浓度随着初始Cu/Bi摩尔比例的增加而显著增加。将Cu/Bi不同摩尔比例薄膜应用于光电探测器,对器件性能进行了测试,结果表明cubii样品(Cu/Bi=1:1)的光电响应率是纯Bi I器件(Cu/Bi=0:1)的10倍。将其作为吸光层组装成太阳能电池器件,得到0.13%的光电转换效率。2、采用室温元素直接反应方法在普通环境中成功制备CsBiI半导体薄膜材料,通过XRD、SEM、EDS、XPS等测试手段进行了物相表征,TSPV、UV-Vis等测试结果表明CsBiI是一种禁带宽度为2.0 e V的P型半导体材料,将其作为吸光层应用于结构ITO/Sn O/CsBiI/Spiro-OMe TAD/Au的太阳能电池器件中,其光电转换效率达到0.41%。本文的创新点主要包括:(1)室温元素反应方法所需装置和操作均较简单,反应条件温和,克服了以往制备工艺复杂、耗能高的缺点,无需手套箱及磁控溅射大型设备,具有广泛工业应用前景。(2)用Bi粉代替传统Bi I作为反应原材料,易于控制初始元素摩尔比。Bi粉在外界环境更稳定,易于保存,降低了生产成本。(3)前驱体溶液中冰醋酸的加入有效抑制了Bi I在外界环境易被氧化和水解的弊端,使整个制备过程在外部环境中即可进行,无需湿度及氧含量的控制,为在室温条件下制备Bi基钙钛矿光电材料提供了一种新的合成策略。

关键词：铋基化合物室温元素反应光电性能 cubii4 Cs3Bi2I9

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铜族化合物薄膜的低温原位合成及光伏性能研究

铜族化合物薄膜的低温原位合成及光伏性能研究

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作者：张卜生华北水利水电大学

学位级别：硕士

有机无机杂化薄膜太阳能电池因其综合了有机半导体材料和无机物半导体材料的优点而备受关注,但其制备过程也同样存在着材料合成能耗高、成本高、生产工艺复杂等问题,而利用低温原位制备技术获得一种具有良好光电性能的无机半导体材料并... 详细信息

有机无机杂化薄膜太阳能电池因其综合了有机半导体材料和无机物半导体材料的优点而备受关注,但其制备过程也同样存在着材料合成能耗高、成本高、生产工艺复杂等问题,而利用低温原位制备技术获得一种具有良好光电性能的无机半导体材料并将其与p型有机半导体复合组装成杂化薄膜太阳能电池器件是解决上述能耗及工艺问题的重要突破口。铜和银是地球上储量相对丰富的铜族金属元素,并且它们的硫化物和碘化物大都是性能优异的半导体材料。本文在低温条件下利用金属元素直接反应(DMSER)的方法在ITO导电玻璃基底上原位制备了用于杂化薄膜太阳能电池的n型半导体材料并对其光电性能进行了研究。该制备方法具有低能耗、简单灵活、不使用有机溶剂、绿色环保等优点,克服了传统的喷雾法、溶剂热、热蒸发等方法的高温高压、大量使用有机溶剂等缺点。本文中我们利用此方法成功制备了铜族化合物半导体薄膜材料:AgS和cubii,并将其制备成有机无机杂化薄膜太阳能电池。相关研究主要有以下几个方面:1、在100℃40℃的较低温度下,通过控制反应温度和时间利用金属元素直接反应的方法在ITO基底上原位制备出大面积、致密且均匀、晶粒尺寸较大并且晶界较少的AgS薄膜,将其与不同的p型半导体材料复合组装成杂化薄膜太阳能电池器件,并利用瞬态表面光电压技术(TSPV)深入研究了不同p型半导体材料在杂化薄膜中的光生载流子动力学问题。利用不同的n型半导体材料对ITO和AgS薄膜之间的界面进行了修饰,并通过TSPV对其修饰机理进行了研究。最终制备的具有ITO/AgS/Spiro-OMeTAD/Au结构的杂化薄膜太阳能电池器件能稳定的获得2.15%左右的光电转换效率。2、在室温(20℃8℃)条件下,利用金属元素直接反应的方法以铋铜合金作为前驱体直接在ITO基底上原位制备了n型铜铋碘(cubii)三元化合物半导体薄膜材料,并利用XRD、HRTEM、SEM、EDS、XPS等手段对其物相进行表征。UV-Vis、PL和IPCE等结果表明灰黑色cubii的禁带宽度大约为1.81eV,适合作为光伏材料。TSPV测试结果表明所制备的cubii是一种和传统的CHNHPbI钙钛矿材料具有相当的光生载流子分离与传输性能的n型半导体材料。我们将其与Spiro-OMeTAD有机半导体材料复合后得到了均匀、致密的cubii:Spiro-OMeTAD本体异质结薄膜,并利用TSPV和PL对其光生载流子动力学进行了研究。最终制备具有简单结构的ITO/cubii:Spiro-OMeTAD/Au杂化薄膜太阳能电池器件获得了1.119%的光电转换效率。这是国际上首次在室温条件下成功合成带隙结构1.81 eV的cubii半导体材料并将其运用到光伏器件中,虽然其光电转换效率目前不高,但它可能会为未来全无机非铅类钙钛矿光伏材料的合成开辟一条新途径。

关键词：铜族化合物低温原位合成 Ag2S cubii4

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