检索结果-南通市图书馆

金属学报 2008年第10期44卷 1161-1166页

作者：张林徐送宁张彩碚祁阳东北大学理学院材料物理与化学研究所沈阳110004

应用分子动力学研究了一个熔融cu_(55)团簇冷却过程中变为二十面体的结构变化.根据原子密度分布函数和对分布函数随温度变化的分析表明,在降温过程中由于原子之间连续地交换位置,团簇结构发生了三个阶段的变化:首先形成三壳层结构,继之... 详细信息

应用分子动力学研究了一个熔融cu_(55)团簇冷却过程中变为二十面体的结构变化.根据原子密度分布函数和对分布函数随温度变化的分析表明,在降温过程中由于原子之间连续地交换位置,团簇结构发生了三个阶段的变化:首先形成三壳层结构,继之初步形成四壳层结构,并在团簇内部开始形成由13个原了组成的二十面体结构,最终形成原子分布于4个壳层内具有二十面体结构的cu_(55)团簇.模拟中由原子密度分布函数确定了不同壳层的原子位置.

关键词： cu55团簇分子动力学计算机模拟表面

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

核-壳团簇及负载型小尺寸团簇催化CO还原N2O的机理研究

核-壳团簇及负载型小尺寸团簇催化CO还原N2O的机理研究

引用

作者：刘子扬石河子大学

学位级别：硕士

燃料燃烧、废气排放和农业中的过度施肥导致了日趋严重的环境问题,其中氧化亚氮(NO)气体的大量产生所带来的严重温室效应和对臭氧层的消耗对地球环境所造成的伤害都是不可逆的,并且其排放量在全球范围内呈现逐年增加的趋势。将NO的高效... 详细信息

燃料燃烧、废气排放和农业中的过度施肥导致了日趋严重的环境问题,其中氧化亚氮(NO)气体的大量产生所带来的严重温室效应和对臭氧层的消耗对地球环境所造成的伤害都是不可逆的,并且其排放量在全球范围内呈现逐年增加的趋势。将NO的高效催化还原为氮气(N)是一种对环境友好的反应过程。在催化还原NO反应中,CO气体作为还原剂时可以显著提高催化反应的效率。因此,研究以CO还原NO反应为背景的催化机制和催化剂材料,在减少NO排放、改善空气质量等方面具有重要意义。本论文以催化CO还原NO反应为出发点,通过异质团簇和小型团簇负载二维碳材料衬底对比分析来验证催化性能。具体的研究内容包括以下两个部分:(1)本文系统地研究了M@cu(M=cu、Co、Ni、Zn、Ru、Rh、Pd、Pt)核壳团簇催化CO还原NO反应的催化性能。结果发现,强M-cu键使得M@cu团簇相对本征cu簇具有更强的结构稳定性,同时从M@cu转移到NO的电子促进了N-O键的激活和解离。研究了M@cu团簇催化中两种可能的反应机制(L-H和E-R)。发现所有M@cu团簇的限速步骤都是CO氧化。此外,所有L-H机制下的M@cu团簇的NO还原都是放热且没有势垒的。计算数值表明,Ni@cu团簇和Co@cu团簇在反应中具有良好的催化活性。尤其是Ni@cu,在L-H机理下的势垒为9.68 kcal/mol。本研究表明,过渡金属掺杂的异质核壳M@cu团簇在CO还原NO反应中具有优良的催化活性。(2)通过对M@cu孤立团簇的研究,进一步考虑了小尺寸团簇负载在衬底材料上对于催化反应的可能性。本文研究了负载在石墨二炔(GDY)上的单体,双聚体,三聚体团簇M@GDY(n=1、2、3,M=Co、Fe、Ni)的结构、稳定性、CO还原NO反应活性。计算结果表明,Ni@GDY、Co@GDY、Fe@GDY、Fe@GDY具有较高的热力学和动力学稳定性。通过研究整个CO还原NO反应不同机理下的进程,同样发现反应的限速步骤为CO氧化。对比四种不同催化剂,发现Ni@GDY在E-R和L-H下的反应能垒较为合适(10.94 kcal/mol、11.33 kcal/mol),但L-H机制下相对转移电荷多1.44|e|,NO更易活化。反应的中间物(*O和*O-CO)与M@GDY之间的电子相互作用是导致催化性能不同的原因。本研究验证了CO还原NO在M@GDY催化剂上的催化机理,表明了催化CO还原NO反应时的良好活性。

关键词： cu55团簇第一性原理计算石墨二炔 N2O和CO

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：