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共溅射法制备Zn元素梯度分布cu2znsns4薄膜

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稀有金属 2018年第12期42卷 1281-1286页

作者：赵佳斌李晓亮王吉宁米菁刘晓鹏北京有色金属研究总院国家有色金属新能源材料与制品工程技术研究中心北京市有色金属新能源基础制品工程技术研究中心北京100088 中国电子科技集团公司第二十九研究所四川成都610036

cu(In,Ga) Se2(CIGS)薄膜太阳能电池目前普遍采用具有In,Ga元素梯度的吸收层薄膜,这是由于吸收层中金属元素的梯度分布,使得吸收层形成梯度带隙结构,该结构会降低吸收层体内以及界面处的载流子再复合速率,有效提高电池的短路电流(Jsc),... 详细信息

cu(In,Ga) Se2(CIGS)薄膜太阳能电池目前普遍采用具有In,Ga元素梯度的吸收层薄膜,这是由于吸收层中金属元素的梯度分布,使得吸收层形成梯度带隙结构,该结构会降低吸收层体内以及界面处的载流子再复合速率,有效提高电池的短路电流(Jsc),同时,宽带隙结构也有利于提升开路电压(Voc)。cu2znsns4(CZTS)是CIGS的优选替代材料,且CZTS薄膜电池与CIGS具有相似的结构,所以构建梯度结构可作为优化CZTS电池性能的有效手段,但是目前具有元素梯度的CZTS薄膜太阳能电池的报道仍极为匮乏。已有研究表明,CZTS的晶体结构对化学计量比有一定的容忍性,CZTS中金属元素含量的变化能影响材料的禁带宽度,这为梯度带隙结构CZTS薄膜的制备提供了可能性。鉴于此,本研究采用共溅射技术,通过控制靶材的溅射功率渐变来实现薄膜中金属元素的梯度分布,最终制备出具有元素梯度的CZTS吸收层薄膜。整个过程既不引入额外元素,工艺又相对简单可控,具有较强的可行性。

关键词： cu2znsns4薄膜元素梯度梯度带隙结构共溅射

循环沉积次数对cu2znsns4薄膜结构和性能的影响

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材料热处理学报 2020年第7期41卷 175-180页

作者：孙亚明华中姜雨虹王志群吉林师范大学物理国家级实验教学示范中心吉林四平136000 国网内蒙古东部电力有限公司经济技术研究院内蒙古呼和浩特010020

采用磁控溅射法沉积cu/Sn/ZnS和cu/Sn/ZnS/cu/Sn/ZnS/cu/Sn/ZnS两种沉积次数不同的预置层薄膜材料,结合后硫化热处理制备铜锌锡硫(cu2znsns4,CZTS)薄膜,研究了不同循环沉积次数对CZTS薄膜结构和性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光... 详细信息

采用磁控溅射法沉积cu/Sn/ZnS和cu/Sn/ZnS/cu/Sn/ZnS/cu/Sn/ZnS两种沉积次数不同的预置层薄膜材料,结合后硫化热处理制备铜锌锡硫(cu2znsns4,CZTS)薄膜,研究了不同循环沉积次数对CZTS薄膜结构和性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱仪(Raman)、扫描电镜(SEM)和紫外-可见分光光度计(UV-VIS)等研究了薄膜的结构、表面形貌以及薄膜各组分含量和禁带宽度。结果表明:沉积单个周期的cu/Sn/ZnS预置层薄膜经550℃硫化后的薄膜为单相CZTS薄膜,化学组分接近理想化学计量比,表面颗粒致密且均匀,禁带宽度约为1.47 eV;沉积3个周期的cu/Sn/ZnS/cu/Sn/ZnS/cu/Sn/ZnS预置层薄膜550℃硫化后的化学组分与理想化学计量比相差较远,表面颗粒不均匀。对于沉积时间较长的CZTS薄膜,单个周期沉积的薄膜相对3个周期沉积的薄膜更适合作为CZTS太阳能电池吸收层。

关键词： cu2znsns4薄膜磁控溅射硫化循环沉积次数

单晶硅衬底cu2znsns4薄膜的制备及cu2znsns4/Si界面特性研究

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单晶硅衬底Cu2ZnSnS4薄膜的制备及Cu2ZnSnS4/Si界面特性研究

作者：刘辉城广东工业大学

学位级别：硕士

铜锌锡硫(CZTS)具有与太阳光谱相匹配的禁带宽度以及较高的光吸收系数α,且元素含量丰富、价格低廉。在Si衬底上制备的CZTS薄膜太阳能电池具有CZTS吸收层与Si衬底的晶格失配低的优点,但是目前p-CZTS/n-Si电池实验中最大效率仅为5.8%,不... 详细信息

铜锌锡硫(CZTS)具有与太阳光谱相匹配的禁带宽度以及较高的光吸收系数α,且元素含量丰富、价格低廉。在Si衬底上制备的CZTS薄膜太阳能电池具有CZTS吸收层与Si衬底的晶格失配低的优点,但是目前p-CZTS/n-Si电池实验中最大效率仅为5.8%,不及传统的镀Mo钠钙玻璃(SLG)衬底CZTS太阳能电池的最高转换效率12.6%。本文首先采用仿真软件Afors-het对Si衬底CZTS太阳能电池进行数值计算,揭示现有的p-CZTS/n-Si太阳能电池结构存在的问题,提出以p型Si(p-Si)作为衬底的CZTS太阳能电池新结构并进行仿真。在此基础上,采用磁控溅射和硫化法在p-Si衬底上制备CZTS薄膜。研究硫化热处理中硫化温度、硫化时间以及Na掺杂对CZTS薄膜的组织结构、组分、形貌及CZTS薄膜与p-Si衬底界面的相结构、形貌、组分、电学接触特性的影响。研究工作总结如下:(1)p-CZTS/n-Si电池最高仿真效率为18.57%。此电池的p-CZTS和n-Si分别起窗口层和吸收层的作用,很大部分的入射光由于p-CZTS高光吸收系数的原因而不能被n-Si吸收,该缺陷限制了其转换效率。本文提出以p-Si作为衬底的n-ZnO:Al/i-ZnO/n-Cd S/p-CZTS/p-Si太阳能电池结构。计算得到的p-CZTS/p-Si结构的暗态电流密度-电压(J-V)特性曲线均为线性曲线,表明p-CZTS与p-Si为欧姆接触。在不考虑寄生串并联电阻效应和缺陷态的理想情况下,n-ZnO:Al/i-ZnO/n-Cd S/p-CZTS/p-Si太阳能电池的最高转换效率为28.41%。(2)在p-Si衬底上可制备出无杂相的CZTS薄膜,随着硫化温度从480℃增加到560℃,CZTS薄膜衍射峰的半高宽逐渐减小,晶粒尺寸逐渐增大,薄膜致密性增强。所有样品cu/(Zn+Sn)原子比例都接近0.8,吸收系数为1×10cm数量级,禁带宽度E接近1.5e V。CZTS与p-Si为欧姆接触,CZTS/p-Si结构的总电阻随硫化温度的升高而降低。(3)硫化时间为0.5h、1h和1.5h时,均在p-Si衬底上制备出具有(112)晶面择优生长,无杂相的CZTS薄膜。其中当硫化时间为1.5h时,p-Si衬底的薄膜表面平滑致密,最大颗粒尺寸750nm。CZTS/p-Si结构的I-V特性曲线都为直线,表现出欧姆接触特性。随硫化时间增加,CZTS/p-Si结构的I-V特性曲线斜率增加,CZTS/p-Si结构的总电阻减小。(4)通过在溅射CZTS前驱体之前增加溅射Na F层的方法实现CZTS的Na掺杂。Na掺杂能够提高p-Si衬底与CZTS薄膜的结合力。在Na F溅射时间为390s时最大的颗粒尺寸800nm。随着Na F溅射时间的延长,XRD谱和Raman光谱中CZTS峰增强,CZTS/p-Si结构的I-V特性曲线斜率显著增大,有效改善CZTS与p-Si的界面接触。综上,数值计算表明n-ZnO:Al/i-ZnO/n-Cd S/p-CZTS/p-Si太阳能电池可解决现有p-CZTS/n-Si结构存在的问题,是一种合适的Si衬底CZTS太阳能电池结构。适当地提高硫化温度、硫化时间以及Na掺杂量,可以改善p-Si衬底CZTS薄膜特性,进而减小CZTS/p-Si结构的电阻,提高CZTS与p-Si衬底的界面接触特性。

关键词： cu2znsns4薄膜 Si 界面背电极

具有元素梯度分布的cu2znsns4薄膜制备研究

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具有元素梯度分布的Cu2ZnSnS4薄膜制备研究

作者：赵佳斌北京有色金属研究总院

学位级别：硕士

近年来,cu(In,Ga)Se(CIGS)电池组件发展稳定,最高效率可达22.3%,但原材料(In和Ga)的稀缺导致其成本居高不下,成为其继续发展的最大阻碍。与CIGS薄膜电池相比,cuznsns(CZTS)薄膜电池具有原材料丰富、光伏性能优异(理论光电转换效率为32.... 详细信息

近年来,cu(In,Ga)Se(CIGS)电池组件发展稳定,最高效率可达22.3%,但原材料(In和Ga)的稀缺导致其成本居高不下,成为其继续发展的最大阻碍。与CIGS薄膜电池相比,cuznsns(CZTS)薄膜电池具有原材料丰富、光伏性能优异(理论光电转换效率为32.2%)的突出优点,并且两种电池具有相似的电池结构,因此,CZTS薄膜电池成为CIGS薄膜电池的优选替代品,受到国内外学者的广泛关注。虽然CZTS理论效率很高,但实际效率仍然较低,主要原因在于其短路电流(Jsc)和开路电压水平(Voc)较为低下。目前,在CIGS薄膜电池中普遍采用具有In、Ga元素梯度的吸收层,金属元素的梯度分布会促使吸收层形成梯度带隙结构,该结构能降低吸收层内及界面处的载流子再复合速率,进而有效提高电池的Jsc和Voc。作为CIGS的优选替代材料,构建梯度结构也可作为优化CZTS电池性能的有效手段,但目前具有元素梯度的CZTS薄膜太阳能电池的相关报道仍然极为匮乏。已有研究表明,CZTS中金属元素含量的变化能影响材料的禁带宽度,如:随着cu含量的升高,CZTS带隙逐渐变小;随着Sn含量的升高,CZTS带隙逐渐增大;在富Zn区域,随着Zn含量的升高,CZTS带隙逐渐减小。上述研究结果为梯度带隙CZTS薄膜的制备提供了理论基础。鉴于此,本论文的研究目的在于:采用共溅射技术,通过控制靶材的溅射功率渐变来实现薄膜中金属元素的梯度分布,制备出具有金属元素梯度的吸收层CZTS薄膜,并阐明制备工艺对薄膜元素分布的影响规律与机制,为CZTS薄膜带隙的梯度化构造提供理论依据与实验支撑。此外,本论文尝试采用全磁控溅射技术制备CZTS薄膜太阳能电池,探索更加便捷的CZTS薄膜电池制备方法。本文研究结果表明,通过控制共溅射过程中靶材功率的梯度变化,达到使CZTS薄膜中金属元素呈梯度分布的目的,并采用全磁控溅射技术制备了相组成、微观组织结构良好的CZTS薄膜电池。获得主要研究结论如下:(1)当CZTS薄膜中金属元素形成梯度分布时,薄膜会产生成分偏析,但通过对梯度溅射工艺的控制,仍然可以得到纯相、微观组织结构良好的CZTS薄膜;(2)随着ZnS、SnS、cuS靶材溅射功率梯度的增大,薄膜中金属元素分布梯度增强;若沉积态薄膜形成Zn元素梯度,薄膜经热处理后依然可以维持Zn元素的梯度分布,但若沉积态薄膜形成cu元素梯度,薄膜经热处理后cu元素梯度难以维持;(3)可通过改变Zn元素梯度分布实现薄膜中的带隙梯度结构,并可近似模拟出带隙大小及形式;通过改变Sn元素梯度分布可实现薄膜中的带隙梯度结构,但只能从理论角度描述其形式,无法通过模拟计算其大小;由于cu元素梯度分布不是十分理想,其带隙结构梯度化较难,基本无法构建和模拟;(4)在CZTS薄膜太阳能电池制备过程中,全部膜层采用磁控溅射技术能够制备出微观组织结构良好、结构可控的CZTS薄膜电池,电池效率达到3.95%,但顶电极Al与窗口层AZO之间的界面结合仍需改进。

关键词： cu2znsns4薄膜薄膜太阳能电池元素分布梯度带隙结构共溅射

cu元素比例对cu2znsns4薄膜光电性能的影响

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河南科技 2019年第14期38卷 124-127页

作者：曾友鹏姚恺丽杨秀凡安顺学院电子与信息工程学院

采用溶胶-凝胶法,以金属醇盐和硫脲为原料,并将乙二醇甲醚为溶剂在玻璃衬底上制备不同cu组分比例的cu2znsns4薄膜材料,通过金相显微镜进行观察。结果表明:cu元素摩尔比为1.8、1、9时,薄膜表面颗粒分布较为均匀,最强吸光度为0.23A、透射... 详细信息

采用溶胶-凝胶法,以金属醇盐和硫脲为原料,并将乙二醇甲醚为溶剂在玻璃衬底上制备不同cu组分比例的cu2znsns4薄膜材料,通过金相显微镜进行观察。结果表明:cu元素摩尔比为1.8、1、9时,薄膜表面颗粒分布较为均匀,最强吸光度为0.23A、透射比为80.86%。随着cu比例的增大,载流子浓度逐渐升高,迁移率和霍尔电压降低,最大载流子浓度和迁移率分别为3.87×10^17/cm^3和3.58×10^2cm^2/V.S,霍尔电压最大值为12mV,cu元素比例增加后,CZTS薄膜结晶质量变差,电阻率减小。

关键词： cu2znsns4薄膜 cu组分光电性能

衬底温度对共溅射法制备的cu_2znsns_4薄膜晶粒生长的影响

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南京航空航天大学学报 2016年第1期48卷 42-47页

作者：李金泽沈鸿烈姚函妤杨楠楠李玉芳吴斯泰南京航空航天大学材料科学与技术学院南京211106

研究了衬底温度对采用cu_2znsns_4靶和cu靶共溅射制备的cu_2znsns_4薄膜晶粒生长的影响。采用拉曼光谱、X射线能量色散谱仪、扫描电子显微镜和紫外-可见-近红外分光光度计对在不同衬底温度条件下制备的cu_2znsns_4薄膜的元素比例、形貌... 详细信息

研究了衬底温度对采用cu_2znsns_4靶和cu靶共溅射制备的cu_2znsns_4薄膜晶粒生长的影响。采用拉曼光谱、X射线能量色散谱仪、扫描电子显微镜和紫外-可见-近红外分光光度计对在不同衬底温度条件下制备的cu_2znsns_4薄膜的元素比例、形貌以及光学带隙进行了表征与分析。结果表明制备的cu_2znsns_4薄膜晶粒生长遵循不同规律。室温衬底条件下制备的cu_2znsns_4薄膜晶粒生长遵循两步法,导致颗粒尺寸和元素分布不均;而在120~200℃衬底温度条件下制备的cu-Zn-Sn-S预置层在溅射过程中已有cu_2znsns_4晶粒形成,这些晶粒在后续硫化生长过程中起到形核点的作用,促进了cu_2znsns_4晶粒的长大与元素的均匀分布。随着衬底温度的升高,cu-Zn-Sn-S预置层及由此制备出的cu_2znsns_4薄膜的结晶性变好,cu_2znsns_4薄膜的带隙先升高后减小至1.55eV。

关键词： cu2znsns4薄膜共溅射衬底温度晶粒生长

Na_2S_2O_3浓度对共电沉积制备cu_2znsns_4薄膜性能的影响

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真空科学与技术学报 2012年第2期32卷 145-149页

作者：王英君陈永生卢景霄郑州大学物理工程学院材料物理教育部重点实验室郑州450052

采用电化学沉积的方法在SnO2透明导电玻璃基底上沉积cu2znsns4(CZTS)薄膜,在氮气保护下对其进行进一步硫化,研究了溶液中不同Na2S2O3浓度对沉积薄膜性质的影响。运用X射线衍射、扫描电镜、紫外-可见光分光光度计和拉曼光谱等手段分别对... 详细信息

采用电化学沉积的方法在SnO2透明导电玻璃基底上沉积cu2znsns4(CZTS)薄膜,在氮气保护下对其进行进一步硫化,研究了溶液中不同Na2S2O3浓度对沉积薄膜性质的影响。运用X射线衍射、扫描电镜、紫外-可见光分光光度计和拉曼光谱等手段分别对薄膜进行表征。实验结果表明:随着浓度的增加,薄膜的结构和光学特性逐渐变好。当Na2S2O3的浓度为0.11 mol/L时,制得理想的具有类黝锡矿结构的CZTS薄膜,光学带隙1.51 eV。

关键词： cu2znsns4薄膜电化学沉积硫化光学性能

三元共电沉积法制备cu_2znsns_4薄膜

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功能材料 2018年第5期49卷 5185-5192页

作者：刘艳肖岗张耀予王鹤辛松林一歆华中科技大学中欧清洁与可再生能源学院武汉430074 华中科技大学能源与动力工程学院武汉430074

利用三元共电沉积制备金属前驱体,经预加热和硫化热处理后,成功合成了cu_2znsns_4薄膜。借助循环伏安法确定三元共沉积电位为E=-1.25V,考察pH值和电解液离子浓度对金属前驱体元素成分和物相的影响,筛选出电沉积的最佳工艺参数(8mmol/L S... 详细信息

利用三元共电沉积制备金属前驱体,经预加热和硫化热处理后,成功合成了cu_2znsns_4薄膜。借助循环伏安法确定三元共沉积电位为E=-1.25V,考察pH值和电解液离子浓度对金属前驱体元素成分和物相的影响,筛选出电沉积的最佳工艺参数(8mmol/L SnSO_4,22mmol/L cuSO_4·5H_2O,22mmol/L ZnSO_4·7H_2O,200mmol/LNa_3C_6H_5O_7·2H_2O和pH值=5.7),沉积到成分比例接近最佳元素比的金属前驱体(n(cu)/n(Zn+Sn)≈0.8,n(Zn)/n(Sn)≈1.2)。经300℃预加热后,金属前驱体转变成以cu_5Zn_8和cu_6Sn_5二元合金为主的金属固溶体,为后续硫化热处理形成纯相的CZTS奠定了基础。硫化过程中,硫化时间和硫化温度对薄膜结构形貌的影响显著。随着硫化时间的增大,CZTS的特征峰的强度增大,杂相衍射峰(cu_(2-x)S、SnS和cu_2SnS_3)的强度减弱,CZTS逐渐纯化。硫化时间为60min时,薄膜具有良好结构和形貌,而进一步硫化,易促使薄膜分解。过低的硫化温度会导致薄膜产生较多的二元和三元杂相,而硫化温度过高则会产生Sn和Zn的挥发流失。580℃时,CZTS薄膜的晶粒轮廓分明、晶界清晰、分布致密均匀,薄膜厚度约为2μm,与Mo层的接触紧密,无间隙,附着性增强。

关键词： cu2znsns4薄膜共电沉积离子浓度预加热硫化

射频溅射金属前驱体硫化法制备的cu_2znsns_4薄膜(英文)

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中山大学学报（自然科学版） 2007年第B6期46卷 32-34页

作者：张军付玉军邵栋邵乐喜湛江师范学院物理科学与技术学院广东湛江524048 兰州大学物理科学与技术学院甘肃兰州730000 浙江大学生物医学工程与仪器科学学院浙江杭州310027

采用射频溅射技术沉积cu/Sn/Zn金属前驱体叠层结合硫化技术在玻璃衬底上成功制备了cu2znsns4薄膜。X-射线衍射分析表明,通过优化制备条件可以获得单一黝锡矿结构且具有(221)择优取向的cu2znsns4薄膜。霍尔效应和紫外可见透过谱测量表明... 详细信息

采用射频溅射技术沉积cu/Sn/Zn金属前驱体叠层结合硫化技术在玻璃衬底上成功制备了cu2znsns4薄膜。X-射线衍射分析表明,通过优化制备条件可以获得单一黝锡矿结构且具有(221)择优取向的cu2znsns4薄膜。霍尔效应和紫外可见透过谱测量表明,样品的薄膜电阻、吸收系数和光学带隙分别达到0.073Ω.cm,104cm-1和1.53eV,具有适合作为薄膜太阳电池吸收层应用的可能性。

关键词： cu2znsns4薄膜太阳电池射频磁控溅射