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金属氧化物-贵金属纳米酶基自验证型化学传感器的构建

金属氧化物-贵金属纳米酶基自验证型化学传感器的构建

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作者：孙国帅盐城工学院

学位级别：硕士

纳米酶是具有某一种或几种特异性催化性能的纳米材料或纳米复合材料,与生物蛋白酶相比,它具有生产成本低和稳定性好的突出优势,近年来逐渐成为纳米生物传感领域的研究热点,并已广泛应用到生物医学、环境保护和食品工业等领域。随着纳米... 详细信息

纳米酶是具有某一种或几种特异性催化性能的纳米材料或纳米复合材料,与生物蛋白酶相比,它具有生产成本低和稳定性好的突出优势,近年来逐渐成为纳米生物传感领域的研究热点,并已广泛应用到生物医学、环境保护和食品工业等领域。随着纳米酶研究的不断深入,开发具有出色催化性能的新型纳米酶材料,并确保其在实际应用中的可持续性和安全性,具有重要的研究意义。本文采用电化学沉积法和硬模板法分别制备了cuo/pt立方体和空心Ce o@Au NPs两种金属氧化物-贵金属纳米酶,并以金属氧化物半导体材料光电性能和纳米酶催化性质相结合,分别通过光电信号和比色、电化学信号构建了两个简便、快速、灵敏、经济的Hg和葡萄糖多模式传感器,主要研究工作如下:（1）首先利用顺序电化学沉积法创造性地可控制备了多功能的cuo/pt立方体,构建了一个比色/光电化学（PEC）双模式汞离子化学传感器。与单独使用cuo和pt颗粒相比,所制备的cuo/pt立方体展现出协同增强的模拟过氧化物酶活性,可以催化Ho并氧化发色团3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）使之生成蓝色的ox TMB;同时,pt纳米颗粒（NPs）能够选择性地还原Hg,所得的pt-Hg合金可以减弱纳米酶活性,由此可以构建汞离子比色传感器。基于类似的信号抑制策略,cuo/pt立方体也可用于Hg离子PEC传感,因为cuo是一种众所周知的p型半导体。基于这种独特的双信号输出传感机制,所构建的传感器可以在实际环境中胜任Hg检测。该策略创造性地将cuo和pt的双重功能结合到传感器的双信号表达中。此外,电沉积制备的cuo/pt立方体的均匀分布保证了双信号表达的稳定性。基于cuo/pt立方体所构建的比色/光电化学双模式传感器的检测线性范围分别是2n M-2μM和500 p M-50μM,检出限分别是0.56 n M和0.28 n M。该传感器具有灵敏度高、特异性好、操作简单、性价比高、响应速度快等优良性能。特别是双信号传感策略可实现检测结果自确认,大大提高了传感器的可靠性。（2）该工作制备了空心核/壳结构Ce o@Au纳米酶,用于检测人体中的葡萄糖。由于Au NPs具有优异的类葡萄糖氧化酶性能,可以催化葡萄糖产生过氧化氢。在引入TMB后,利用Ce o@Au的过氧化物酶性质,催化氧化无色TMB生成蓝色的ox TMB。对于PEC传感,在光照条件下,葡萄糖被氧化产生过氧化氢,导致部分电子转移,减弱了金的等离子体激元效应,使其光电流信号下降。而电化学传感中,葡萄糖被氧化产生过氧化氢使得氧化还原电流增大。由此构建葡萄糖检测的多模式传感器。实验结果表明,基于Ce o@Au纳米酶构建的葡萄糖比色传感器的线性范围为0.2 m M-20 m M,检测限为28.57μM;光电传感器的线性范围为10n M-5 m M,检测限为2.81 n M;电化学感器的线性范围为5μM-0.1 m M和0.2 m M-1m M,检测限为1.62μM。这种简单的、可视化、自确认型葡萄糖传感器在实际应用方面具有巨大潜力。

关键词：纳米酶 cu2o/pt Ceo2@Au 比色法光电化学法电化学法多模式传感

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