检索结果-南通市图书馆

A Comparison of Hydrothermal Aging, SO₂ and Propene Poisoning Effects on NH₃-SCR over cu-ZSM-5 and cu-sapo-34 Catalysts

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Journal of Materials Science and Chemical Engineering 2024年第5期12卷 10-28页

作者： Kouadio Brou Albert Koffi Konan Martin Zran Van Eric-Simon Horo Kone Unité de Formation et de Recherche des Sciences et de Technologies (UFR ST) Universit&#233 Alassane Ouattara Bouak&#233 C&#244te d&#8217Ivoire Unité de Formation et de Recherche Environnement (UFR E) Universit&#233 Jean Lorougnon Gu&#233d&#233 Daloa C&#244te d&#8217Ivoire Unité de Formation et de Recherche des Sciences des Structures de la Mati&#232re et de Technologie (UFR SSMT) Abidjan C&#244te d&#8217Ivoire

This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO2 poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH3-SCR) performance of both cu-sapo-34 and cu-ZSM-5. The catalytic activities of fresh, aged and poisoned samples were tested in ammonia-selective catalytic reduction (NH3-SCR) of NOx conditions. The XRD, TG and N2-desorption results showed that the structures of the cu-sapo-34 and cu-ZSM-5 remained intact after 750˚C hydrothermally aged, SO2 and propene poisoned. After hydrothermal aging at 750˚C for 12 h, the NO reduction performance of cu-ZSM-5 was significantly reduced at lower temperatures, while that of cu-sapo-34 was less affected. Moreover, cu-sapo-34 catalyst showed high NO conversion with SO2 or propene compared to cu-ZSM-5. However, cu-ZSM-5 showed a larger drop in catalytic activity with SO2 or propene compared to cu-sapo-34 catalyst. The H2-TPR results showed that cu2 ions could be reduced to cu and cu0 for cu-ZSM-5, while no significant transformation of copper species was observed for cu-sapo-34. Meanwhile, the UV-vis DRS results showed that cuO species were formed in cu-ZSM-5, while little changes were observed for the cu-sapo-34. cu-sapo-34 showed high sulfur and hydrocarbon poison resistance compared to cu-ZSM-5. In summary, cu-sapo-34 with small-pore zeolite showed higher hydrothermal stability and better hydrocarbon and sulfur poison resistant than cu-ZSM-5 with medium-pore.

关键词： Hydrothermal Aging Propene and SO2Poisoning Ammonia-Selective Catalytic Reduction(NH3-SCR) cu-sapo-34 cu-ZSM-5

铜含量对cu-sapo-34催化剂NH_(3)选择性催化还原NO_(x)的影响

维普期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

内蒙古工业大学学报（自然科学版） 2024年第3期43卷 229-238页

作者：张天天刘洋张恒郝彦衡侯坤明韩丽峰曾尚红王艳包头稀土研究院内蒙古包头014030 内蒙古大学化学化工学院呼和浩特010051

针对分子筛催化剂低温活性不佳的问题,采用一锅法原位合成了具有不同cu负载量的cu-sapo-34催化剂,研究了催化剂的表面性质、cu物种分布及种类对cu-sapo-34低温活性的影响,探究了NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)的反应机理。研... 详细信息

针对分子筛催化剂低温活性不佳的问题,采用一锅法原位合成了具有不同cu负载量的cu-sapo-34催化剂,研究了催化剂的表面性质、cu物种分布及种类对cu-sapo-34低温活性的影响,探究了NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)的反应机理。研究结果表明,原位合成有利于sapo-34骨架稳定,适量的cu可以使所制备的催化剂具有多级孔道结构并以微孔为主导,有利于SCR反应。丰富的ZcuOH位点和稳定的酸位使0.2 cu-sapo-34催化剂具有优异低温SCR活性。经过机理分析发现,SCR反应在0.2 cu-sapo-34催化剂上遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood两种反应机理,并且在低温端时Eley-Rideal机理占主导地位。

关键词： NH_(3)-SCR cu-sapo-34 活性物种反应机理

Enhanced hydrothermal stability of cu-sapo-34 with an ultrathin TiO_(2)coated by atomic layer deposition for NH3-SCR

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Science China(Technological Sciences) 2022年第10期65卷 2325-2336页

作者： TIAN HeYuan XI WenChang ZHANG YiBo SUN LiWei LIU Peng WU Fan YANG Guo GUO Feng YANG XiangGuang State Key Laboratory of Rare Earth Resource Utilization Jilin Province Key Laboratory of Green Chemistry and ProcessChangchun Institute of Applied ChemistryChinese Academy of SciencesChangchun 130022China School of Applied Chemistry and Engineering University of Science and Technology of ChinaHefei 230026China College of Materials Sciences and Engineering Henan Institute of TechnologyXinxiang 453000China Ganjiang Innovation Academy Chinese Academy of SciencesGanjiang 341000China

Reducing pollution and carbon emissions is an important step toward peaking CO_(2)emissions before 2030 and reaching carbon neutrality before 2060,and heavy diesel vehicle pollution,particularly nitrogen oxides(NOx)emissions,is an essential part.cusapo-34 is a CHA-type small pore molecular sieve with excellent ammonia(NH_(3))selective catalytic reduction(NH_(3)-SCR)catalytic activity,but it cannot be stored or applied because of severe degradation caused by low-temperature hydrothermal aging.To improve the hydrothermal stability,TiO_(2)was coated on the surface of cu-sapo-34 by the ALD method to form a uniform nanolayer.Though this ultrathin TiO_(2)nanolayer has little effect on NH_(3)-SCR catalytic activity of cu-sapo-34,the resistance to low-temperature hydrothermal aging in liquid water at 80℃for 24 h has greatly been improved.A study carried out by SEM,XRD,NH_(3)-TPD,and EPR,showed that the ultra-thin TiO_(2)nanolayers were covered uniformly and hydrolysis of frameworks silicon and the migration of cu^(2+)was retarded.This method has some implications for the future preparation of highly robust cu-sapo-34 catalysts for industrial applications.This research could inspire the development of highly robust cusapo-34 catalysts to control the NOx emissions from diesel engines.

关键词： selective catalytic reduction chabazite zeolite catalyst cu-sapo-34 low-temperature hydrothermal stability atomic layer deposition

The role of Si coordination structures in the catalytic properties and durability of cu-sapo-34 as NH_(3)-SCR catalyst for NO_(x) reduction

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Chinese Chemical Letters 2022年第2期33卷 893-897页

作者： Zhen Chen Ce Bian Chi Fan Tao Li Key Laboratory of Material Chemistry for Energy Conversion and Storage Ministry of EducationHubei Key Laboratory of Material Chemistry and Service FailureSchool of Chemistry and Chemical EngineeringHuazhong University of Science and TechnologyWuhan 430074China

Si coordination structures have been proven to greatly influence the ammonia-selective catalytic reduc-tion(NH_(3)-SCR)catalytic properties and the hydrothermal stability of cu-based silicoaluminophosphate-form catalysts.However,the role of various Si coordination structures in the NH_(3)-SCR reaction over cu-sapo-34 catalyst remains unknown.Herein,a batch of cu-sapo-34 samples with various Si contents was synthesized via a one-pot method to study the role of Si coordination structures in the NH_(3)-SCR catalytic properties and hydrothermal stability.cu/34-2 with the highest proportion of Si(xOAl)(x=1~3)struc-tures exhibits remarkable durability with 90%NO reduction efficiency within 200~450℃ even after a hydrothermal aging treatment at 850℃.In contrast,cu/34-1 and cu/34-4 with the highest proportions of Si(4OAl)and Si(0OAl)structures,respectively,are significantly deactivated by the same hydrothermal treatment.To better understand this phenomenon,the relationship between the Si coordination struc-tures and SCR performance is established using characterization techniques and kinetics measurements.Results reveal that a high content of Si(4OAl)and Si(0OAl)is detrimental to the hydrothermal stability of cu-sapo-34 catalyst.However,Si(x OAl)(x=1~3)structures are conducive to the stabilization of isolated cu^(2+),thus enhancing the stability to severe hydrothermal treatment.

关键词： NO_(x) NH_(3)-SCR cu-sapo-34 Si coordination structure Hydrothermal stability

Deactivation of cu-sapo-34 by urea-related deposits at low temperatures and the regeneration

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Journal of Environmental Sciences 2019年第7期31卷 43-51页

作者： Yue Ma Xiaodong Wu Junyu Zhang Rui Ran Zhichun Si Duan Weng The Key Laboratory of Advanced Materials of Ministry of Education School of Materials Science and Engineering Tsinghua University School of Environment Tsinghua University Graduate School at Shenzhen Tsinghua University

Selective catalytic reduction(SCR) with urea catalyzed by cu-sapo-34 is an effective method to eliminate NO_x from diesel exhaust. However, urea-related deposits may form during cold-start and urban driving due to low exhaust temperatures. The activity of cusapo-34 at 175°C is significantly degraded by urea exposure, and 300°C is required for regeneration. Through in-situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(DRIFTS) and temperature-programmed hydrolysis studies, the dominant stable deposit at 175°C is identified as biuret, which can be eliminated at 300°C. The urea-derived deactivation and regeneration mechanisms of cu-sapo-34 were compared with those of anatase-supported catalysts.

关键词： SCR Urea Biuret cu-sapo-34 Deactivation

cu基sapo-34催化剂的制备及其脱硝性能研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

功能材料 2023年第7期54卷 7165-7170页

作者：律娅婧苟丽媛彭雨西华大学理学院成都610039

以吗啉为模板剂,基于原位水热法制了备cu-sapo-34催化剂,在催化剂评价装置上探究了的分子筛催化剂催化还原NO的能力。通过XRD、SEM、NH_(3)-TPD和H_(2)-TPR等分析手段测试了不同摩尔比的Si源量对cu-sapo-34的微观形貌、晶格结构和催化... 详细信息

以吗啉为模板剂,基于原位水热法制了备cu-sapo-34催化剂,在催化剂评价装置上探究了的分子筛催化剂催化还原NO的能力。通过XRD、SEM、NH_(3)-TPD和H_(2)-TPR等分析手段测试了不同摩尔比的Si源量对cu-sapo-34的微观形貌、晶格结构和催化活性的影响。结果表明,cu-sapo-34分子筛颗粒的晶粒为均匀规整的立方结构,颗粒的尺寸在15~30μm之间,过量或过少的Si源摩尔比都会影响cu-sapo-34催化剂的结晶度。当温度在250℃时,Si源摩尔比为0.3的cu-sapo-34催化剂的脱硝活性达到了最大值86%;当温度超过300℃后,cu-sapo-34催化剂脱硝活性开始降低;当温度达到600℃时,Si源摩尔比为0.3的cu-sapo-34保持率达到81.4%,cu-sapo-34催化剂具有优异的耐高温性和宽的工作温度。总耗氢量随着Si源摩尔比的增大而先增大后减小,Si源摩尔比为0.3的cu-sapo-34催化剂总耗氢量达到最大值为415.61 mmol/g,总NH_(3)脱附量达到最高为1.56 mmol/g。综合可知,Si源摩尔比为0.3的cu-sapo-34具有最高的活性。

关键词： cu-sapo-34 Si源脱硝活性催化剂耗氢量原位水热法

cu-sapo-34催化剂的高效制备与表征分析

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Cu-SAPO-34催化剂的高效制备与表征分析

作者：何静沈阳师范大学

学位级别：硕士

由于近年来经济的飞速提升,运输业的蓬勃发展以及化石燃料的大量使用导致全球的空气污染情况严重。其中氮氧化物(NO)是大气环境的主要污染物之一,而且处理起来较为困难。NO的存在对于环境和人类都有着极大的危害,NO会造成酸雨及臭氧层... 详细信息

由于近年来经济的飞速提升,运输业的蓬勃发展以及化石燃料的大量使用导致全球的空气污染情况严重。其中氮氧化物(NO)是大气环境的主要污染物之一,而且处理起来较为困难。NO的存在对于环境和人类都有着极大的危害,NO会造成酸雨及臭氧层破坏等环境污染,还会和人类血液中的血红素结合,危害人们的身体健康。在目前消除NO的方法中,NH-SCR技术由于具有安全高效等优点受到了广大学者们的关注,而NH-SCR反应最重要的一环则是催化剂的活性。目前,含有金属基的分子筛(如cu,Fe等)在NH-SCR反应中表现优异,主要包括cu-SSZ-13、cu-sapo-34、cu-ZSM-5以及Fe-Beta等多种分子筛。具有CHA拓扑结构的cu基SSZ-13和sapo-34分子筛具有较优异的NH-SCR催化活性,较宽的活性温度窗口范围。但是合成过程一般采用昂贵的模板剂,另外复杂的制备过程以及环境污染使得催化剂的合成成本高并且反应活性也会受到限制。为了解决以上问题,本文进行了以下几方面的工作。(1)首次采用Al PO同时作为磷源与铝源,选取不同种类的模板剂制备出一系列的sapo-34催化剂,并对此系列催化剂进行cu离子交换,得到cu/sapo-34催化剂。并对cu/sapo-34催化剂进行表征和活性评价。将制备出的催化剂与传统采用磷酸作为磷源制备的cu/sapo-34催化剂进行了NH-SCR活性测试结果的对比。通过对比发现,Al PO制备出的cu/sapo-34比传统cu/sapo-34具有更宽的温度窗范围以及更高的NO转化率。(2)在合成sapo-34催化剂的基础上,使用Al PO采用不同模板剂一锅法成功制备出了cu含量不同的cu-sapo-34催化剂。并采用XRD、NH-TPD、H-TPR和XPS等手段对催化剂进行物化性质表征,之后进行了催化活性评价。活性结果表明,制备出的cu含量不同的cu-sapo-34催化剂也都具有较强的氧化还原能力以及较为丰富的酸中心。几个样品均在150-400℃范围内NO转化率达到80%,其中以二乙胺作为模板的cu-sapo-34催化剂的NO转化率约达到100%。另外在温度窗范围内,副产物NO的产率均低于20 ppm,副产物生成量较低。(3)通过对以上实验的总结,提出了采用TEPA同时作为模板剂和铜离子络合剂,cu-sapo-34催化剂采用Al PO为磷源与铝源并且在不同铜含量的条件下一步制备出来。cu-sapo-34催化剂采用XRD、SEM、NH-TPD、UV-Vis和XPS等手段进行了充分表征。并且与传统cu-sapo-34催化剂进行NH-SCR活性对比,结果表明所合成的不同cu含量的催化剂的活性不同。

关键词： cu-sapo-34 NOx AlPO4 NH3-SCR活性

高抗水抗硫cu-sapo-34分子筛可控制备及其柴油机尾气脱硝性能研究

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

高抗水抗硫Cu-SAPO-34分子筛可控制备及其柴油机尾气脱硝性能研究

作者：郑玉玲南昌大学

学位级别：硕士

《中国移动源环境管理年报(2022)》显示,移动源污染已成为我国大气污染的主要来源,其中柴油车NO排放量超过汽车排放总量的80%。氮氧化物排放到大气中会引起一系列严重环境问题,因此对氮氧化物的消除迫在眉睫。为控制机动车尾气排放向低... 详细信息

《中国移动源环境管理年报(2022)》显示,移动源污染已成为我国大气污染的主要来源,其中柴油车NO排放量超过汽车排放总量的80%。氮氧化物排放到大气中会引起一系列严重环境问题,因此对氮氧化物的消除迫在眉睫。为控制机动车尾气排放向低排放、超低排放甚至零排放方向发展,世界各国制定了日益严格的排放标准和各项法规,这对柴油机尾气脱硝技术提出了更高要求。NH-SCR脱硝技术是目前最有效的柴油机尾气脱硝技术,催化剂是该技术的核心。虽然当前得到稳定商业化应用的是cu-SSZ-13催化剂,但cu-sapo-34相较而言具有更好的高温水热稳定性,且成本低、模板剂选择多,因此其成为更具潜力的柴油机尾气NH-SCR脱硝催化剂。但是,在柴油机动车实际应用过程中,尾气里不可避免地存在SO和HO。一方面,cu-sapo-34在低温水热条件下,水分子会攻击分子筛骨架,引起Si-O(H)-Al键水解、骨架坍塌并产生Si岛,导致催化剂迅速失活;此外,水解出的铝会和活性铜物种反应生成稳定铜物种,从而导致催化剂不可逆失活。另一方面,在NH-SCR反应过程中,SO/SO会和还原剂NH反应生成硫酸铵盐,引起孔道堵塞;并且还会和活性铜物种反应生成稳定的硫酸铜,导致催化剂不可逆失活。因此,本文旨在对cu-sapo-34进行改性从而提高其抗水抗硫性能,并研究其HO/SO的失活机制。第一部分通过将十八烷基三甲氧基硅烷(OTMOS)作为正硅酸四乙酯(TEOS)的共同硅源,以MOR作为模板剂,采用一锅水热法合成cu-S34-C分子筛。相对于传统cu-sapo-34分子筛,cu-S34-C分子筛展现出更出色的脱硝活性和低温水热稳定性。此外,催化剂的结构形貌、疏水性能、酸性位点和氧化还原位点等表征结果表明OTMOS的长碳链在催化剂合成过程中会影响cu-S34-C分子筛的孔径分布和铜物种分布,并且使其表面羟基减少,疏水性增强。原位红外结果表明,OTMOS长碳链不会影响cu-S34-C分子筛催化反应机理,反而有助于加快NH-SCR反应速度。第一部分结果表明,引入OTMOS有助于促进cu-sapo-C分子筛的NH-SCR反应,提高分子筛脱硝活性和低温水热稳定性。其原因可能是:在cu-sapo-34分子筛晶化过程中,OTMOS长碳链穿插在分子筛内部或外部,这有助于优化铜物种分布;当分子筛经过高温焙烧,长碳链分解有助于产生更多介孔结构,且减少表面羟基、增强疏水性。为了进一步研究cu-sapo-34分子筛的抗硫中毒性能,第二部分利用核壳催化剂的屏蔽效应来改善并探究cu-sapo-34催化剂的硫中毒问题。因此,基于成熟的核壳型分子筛合成技术,将cu-sapo-34作为核层,在其外部包裹一层sapo-34分子筛,运用二次结晶法合成一种具有高抗硫中毒性能的cu-S34@S34分子筛。脱硝活性测试结果表明cu-S34@S34分子筛具有更优异的NH-SCR催化活性和抗硫中毒性。通过SEM表征发现cu-S34@S34催化剂表面生长一层sapo-34纳米片和纳米颗粒;H-TPR、XPS、EPR等表征结果表明在cu-S34@S34核壳型分子筛中铜物种分布得到了优化。原位红外结果表明cu-S34@S34催化剂遵循L-H机理。此外,cu-S34@S34酸性位点表征结果表明该核壳型分子筛表面羟基更少。综上所述,一方面cu-S34@S34核壳型分子筛中具有更多活性位点,铜物种分布得到了优化,这可能是其具有优异脱硝活性的主要原因。另一方面,cu-S34@S34分子筛的核壳结构有利于保护催化剂活性位点不受SO影响,其特殊纳米片结构和孔道结构有利于硫酸铵盐分解。这两方面可能是cu-S34@S34分子筛具有高抗硫中毒性能的主要原因。

关键词： cu-sapo-34 柴油机尾气脱硝抗硫抗水核壳催化剂表面疏水改性

一步法合成高反应活性的cu-sapo-34及其NH3-SCR性能研究

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

一步法合成高反应活性的Cu-SAPO-34及其NH3-SCR性能研究

作者：曹月黑龙江大学

学位级别：硕士

科技技术的不断进步不可避免地会造成许多环境问题,其中柴油车尾气所排放的大量氮氧化物对生态和社会环境造成了极大的威胁。目前控制氮氧化物排放最有效的技术为NH选择性催化还原(NH-SCR),因此研发一种高效SCR催化剂也成为当前研究的... 详细信息

科技技术的不断进步不可避免地会造成许多环境问题,其中柴油车尾气所排放的大量氮氧化物对生态和社会环境造成了极大的威胁。目前控制氮氧化物排放最有效的技术为NH选择性催化还原(NH-SCR),因此研发一种高效SCR催化剂也成为当前研究的热点话题。分子筛类催化剂由于具有特有的择形性、良好的低温催化活性以及优异的稳定性而被广泛地应用到SCR领域。本文以三乙胺(TEA)为模板剂,同时引入一种新型络合剂四乙烯五胺(TEPA),通过水热法一步制备出了具有优异脱硝性能的cu-sapo-34催化剂,并进一步对比分析不同cu含量和不同cu源对催化性能的影响。1.采用一步法合成了系列催化剂,并探究TEPA的引入与否对cu-sapo-34催化剂各种理化性质的影响。发现添加TEPA之后,催化剂的催化活性得到了极大的提高,并且具有更多的活性中心和更多的酸量。同时,也发现TEPA的添加可以更好的与cu络合,抑制cu O的生成,保证了催化剂具有较好的低温活性。2.在初始合成凝胶中添加TEPA,通过一步法合成了一系列不同cu负载量的催化剂,结果表明0.15-cu-sapo-34催化剂的操作温度窗口最宽,并且在150-500C的温度范围内可以达到90%以上的NO转化率,H-TPR和NH-TPD结果证实了适中的酸量和氧化还原能力保证了其具有较好的催化活性。3.确定了最合适的cu负载量后,又探究了不同cu源合成的催化剂对于催化性能的影响。Si NMR和XPS结果表明,以柠檬酸铜为cu源的催化剂(cu-sapo-34-TC)具有较好的骨架稳定性,同时其表面具有更多的孤立的cu物种。一系列稳定测试结果表明,cu-sapo-34-TC具有优异的抗HO/SO能力、水热稳定性以及抗高空速能力。

关键词：氨选择性催化还原(NH3-SCR) cu-sapo-34 TEPA 水热稳定性