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异丙苯在cu-hms分子筛上的催化氧化

石油化工 2002年第12期31卷 963-965页

作者：张美英王乐夫黄仲涛李雪辉华南理工大学化工学院广东广州510640

以含cu的中孔分子筛(cu-hms)为催化剂,研究异丙苯的催化氧化。研究发现,cu-hms催化剂的加入使异丙苯氧化的诱导期显著缩短。在75℃下,以cu-hms为催化剂,O2为氧化剂的纯异丙苯氧化反应,苯乙酮为主要副产物,反应的选择性和转化率都很高。... 详细信息

以含cu的中孔分子筛(cu-hms)为催化剂,研究异丙苯的催化氧化。研究发现,cu-hms催化剂的加入使异丙苯氧化的诱导期显著缩短。在75℃下,以cu-hms为催化剂,O2为氧化剂的纯异丙苯氧化反应,苯乙酮为主要副产物,反应的选择性和转化率都很高。当催化剂用量为1 5×10-4mol/ml时,反应8h后,异丙苯转化率为32 7%,目的产物的累积浓度(质量分数)为37 7%,选择性为99%;反应12h后,异丙苯转化率为42 4%,目的产物的累积浓度为46 3%,选择性为95 6%。

关键词：异丙苯 cu-hms 分子筛催化氧化过氧化氢异丙苯

Fe/cu-hms分子筛选择性催化氧化苯甲醇的研究

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化学研究与应用 2013年第5期25卷 655-659页

作者：乔广伟徐丹贾丽华郭祥峰黑龙江省普通高校精细化工重点实验室齐齐哈尔大学化学与化工学院黑龙江齐齐哈尔161006

采用溶胶-凝胶法,室温条件下合成了不同cu含量的Fe/cu-hms介孔分子筛催化剂,通过X-射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附和扫描电镜(SEM)对合成的催化剂进行了表征;在无助剂条件下,以苯甲醇氧化为反应探针,考察了催化剂Fe/cu-hms的催化活性。研... 详细信息

采用溶胶-凝胶法,室温条件下合成了不同cu含量的Fe/cu-hms介孔分子筛催化剂,通过X-射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附和扫描电镜(SEM)对合成的催化剂进行了表征;在无助剂条件下,以苯甲醇氧化为反应探针,考察了催化剂Fe/cu-hms的催化活性。研究表明:铁、铜部分进入分子筛骨架,没有改变分子筛的介孔结构,具有良好的分散性;在80℃反应温度下,苯甲醇与过氧化氢摩尔比为1∶2,Fe/cu(50)-hms为催化剂,反应时间4 h,苯甲醇转化率可达69.9%,苯甲醛选择性达到90.0%,催化剂在重复使用3次后活性基本不变。

关键词： Fe cu-hms 苯甲醇催化氧化苯甲醛

cu-hms的合成和催化苯酚羟基化反应研究

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工业催化 2004年第11期12卷 45-49页

作者：胡昌建伏再辉宋小平尹笃林湖南对外经济贸易职业学院湖南长沙410015 湖南师范大学化学化工学院湖南长沙410081

分别以cuCl2、cuAc2和cu(NH3)+4为铜源,正硅酸乙酯为硅源,十二胺为模板剂,在室温下合成了cu hms系列介孔分子筛催化剂。XRD、FT IR、孔容测定和元素分析结果表明,铜原子嵌入到介孔hms骨架中将使hms的晶胞发生扩张,孔容增大;使用cu(NH3)+... 详细信息

分别以cuCl2、cuAc2和cu(NH3)+4为铜源,正硅酸乙酯为硅源,十二胺为模板剂,在室温下合成了cu hms系列介孔分子筛催化剂。XRD、FT IR、孔容测定和元素分析结果表明,铜原子嵌入到介孔hms骨架中将使hms的晶胞发生扩张,孔容增大;使用cu(NH3)+4合成的cu hms 3样品其结晶有序度好、骨架铜含量高。在催化苯酚羟基化反应中,cu hms 3催化剂显示出最佳的催化性能。在优化的反应条件下,可获得35%的苯酚转化率和90%以上的二酚选择性。

关键词： cu-hms 苯酚羟基化苯酚转化率选择性

六方介孔硅酸盐的制备、表征及对苯酚羟化反应的催化作用

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应用化学 1997年第5期14卷 10-14页

作者：刘持标朱凯征单永奎叶兴凯詹瑞云吴越中国科学院长春应用化学研究所

在室温下制备了Ｃｕ－ＨＭＳ（六方介孔硅酸盐）介孔含Ｃｕ杂原子分子筛，利用ＸＲＤ、ＩＲ和ＥＳＲ对其进行了表征，表明Ｃｕ原子已进入硅酸盐骨架．探讨了这种新型杂原子分子筛对苯酚羟化反应的催化作用，发现Ｃｕ－ＨＭＳ与Ｖ－ＨＭ... 详细信息

在室温下制备了Ｃｕ－ＨＭＳ（六方介孔硅酸盐）介孔含Ｃｕ杂原子分子筛，利用ＸＲＤ、ＩＲ和ＥＳＲ对其进行了表征，表明Ｃｕ原子已进入硅酸盐骨架．探讨了这种新型杂原子分子筛对苯酚羟化反应的催化作用，发现Ｃｕ－ＨＭＳ与Ｖ－ＨＭＳ，Ｔｉ－ＨＭＳ，ＴＳ－１，Ｃｕ－ＺＳＭ－５和Ｃｕ－Ｙ相比，具有较高的催化活性．研究了反应介质及ｐＨ值对苯酚羟化反应的影响。

关键词： cu-hms 苯酚羟化分子筛过氧化氢催化剂

乙醇气相氧化羰基合成碳酸二乙酯hms催化剂的研究

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乙醇气相氧化羰基合成碳酸二乙酯HMS催化剂的研究

作者：张萍波天津大学

学位级别：硕士

碳酸二乙酯(DEC)是环境友好的绿色化学品,是重要的有机合成中间体,特别是近年来发现DEC可以作为油品的含氧添加剂,取代MTBE的使用,应用前景广阔。本文对乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯(DEC)负载型铜钯系催化剂体系进行了研究。本工作分别... 详细信息

碳酸二乙酯(DEC)是环境友好的绿色化学品,是重要的有机合成中间体,特别是近年来发现DEC可以作为油品的含氧添加剂,取代MTBE的使用,应用前景广阔。本文对乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯(DEC)负载型铜钯系催化剂体系进行了研究。本工作分别以hms和cu-hms为载体,通过浸渍活性组分的方法制备了新型的催化剂cuCl-PdCl/hms与PdCl/cu-hms。首先研究了cuCl-PdCl/hms催化剂乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯(DEC)反应性能的影响,并考察了助剂对催化剂的影响。助剂的加入在不同程度上提高了cuCl-PdCl/hms的催化活性,其中四乙基溴化胺(TEAB)的效果最为理想,产物DEC的时空收率达到210.9g /(L·h),转化率达到13.6%。XRD、XPS、IR与ESR等分析表明,助剂TEAB对载体的有序度起到一定的改善作用,进而提高了催化剂的催化活性。另外,通过焙烧脱除模板剂的方法合成了含铜的中孔杂原子分子筛cu-hms,并对催化剂的结构及活性进行了探讨。采用XRD、XPS、ICP-AES、IR等表征手段,表明铜离子以高度分散的状态进入hms骨架,并保持了良好的介孔结构的有序性,同时PdCl的负载一定程度上提高了cu-hms的介孔规整度。通过催化剂活性的考察发现,PdCl/cu-hms表现出较佳的选择性,助剂的加入在不同程度上提高了PdCl/cu-hms催化剂的活性,其中四乙基溴化胺(TEAB)的效果最为理想,产物DEC的时空收率达到187.93g /(L·h),其最佳修饰量为TEAB/Pd=12/1。不同Si/cu比合成的cu-hms催化剂对于合成DEC催化活性具有一定影响,适宜的Si/cu比为50/1时,可以有效提高催化剂的活性中心,同时保持介孔有序度性,从而提高催化活性。最后通过对PdCl/cu-hms催化剂体系反应机理的探讨,解释了表面的Pd与骨架中cu之间的协同作用有利于该反应体系活性中心的形成。

关键词：碳酸二乙酯 hms cu-hms 钯乙醇氧化羰基化