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Cu基催化剂上糠醛转化为糠醇结构敏感性的理论研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第2期51卷 263-272页

作者：王贵儒智翠梅杨雯太原科技大学化学与生物工程学院煤矸石高值利用山西省重点实验室山西太原030024 太原科技大学材料科学与工程学院金属材料成形理论与技术山西省重点实验室山西太原030024

本研究采用密度泛函理论方法以cu(111)和cu(211)表面为代表研究了Cu基催化剂上糠醛加氢转化为糠醇反应的结构敏感性。通过研究糠醛转化为糠醇过程中反应物、中间物种和产物的吸附及可能的反应机理,得出,在cu(111)和cu(211)表面上,糠醛C=... 详细信息

本研究采用密度泛函理论方法以cu(111)和cu(211)表面为代表研究了Cu基催化剂上糠醛加氢转化为糠醇反应的结构敏感性。通过研究糠醛转化为糠醇过程中反应物、中间物种和产物的吸附及可能的反应机理,得出,在cu(111)和cu(211)表面上,糠醛C=O基团的碳原子首先加氢(F-CHO+H→F-CH_(2)O),然后氧原子加氢(F-CH_(2)O+H→F-CH_(2)OH),且第二步是整个反应的速率控制步骤。计算结果表明,cu(211)表面对糠醇的生成具有较好的催化活性,这是由于该表面能够促进H_(2)解离和增强糠醛吸附,进而促进将糠醛转化为糠醇。本工作为通过调节金属催化剂的微观结构来控制生物质分子转化的活性和选择性提供了一种可行的方法。

关键词： Cu基催化剂结构敏感性糠醛加氢糠醇

球磨法制备的Cu基催化剂应用于乙酸乙酯催化燃烧反应的研究

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浙江大学学报（理学版） 2023年第4期50卷 472-482页

作者：陈韩叶雨航王晴叶育川蒋越彭东徐婧臧绍宏莫流业浙江海洋大学国家海洋设施养殖工程技术研究中心浙江舟山316022

挥发性有机废气(volatile organic compounds,VOCs)的大量排放对环境造成了严重危害,催化燃烧是去除VOCs的有效方法之一。使用简单且环保的催化剂制备方法一直是催化燃烧中催化剂研究的重点与难点之一。以CeO_(2),Al_(2)O_(3),La_(2)O_... 详细信息

挥发性有机废气(volatile organic compounds,VOCs)的大量排放对环境造成了严重危害,催化燃烧是去除VOCs的有效方法之一。使用简单且环保的催化剂制备方法一直是催化燃烧中催化剂研究的重点与难点之一。以CeO_(2),Al_(2)O_(3),La_(2)O_(3)和ZrO_(2)等氧化物以及相应的氢氧化物为载体前驱体,采用球磨法制备了一系列负载型Cu基催化剂,比较了不同氧化物和相应氢氧化物载体前驱体对乙酸乙酯(ethyl acetate,EA)催化燃烧性能的影响,并用XRD、TEM、XPS和H_(2)-TPR等对催化剂进行了表征。结果表明,除Al(OH)_(3)外,以氢氧化物为载体前驱体的催化剂还原性能更好、表面高分散cuO相对质量分数更高、EA催化燃烧的性能更优。除10%-cu-Al(AlH)催化剂外,10%-cu-YH比10%-cu-Y具有更高催化活性的原因之一是前者形成了更小尺寸的纳米复合物。此外,催化剂的活性与催化剂表面的氧物种比例(O_(ads)/O_(latt))呈正相关。在所制备的Cu基催化剂中,以Ce(OH)_(4)和Zr(OH)_(4)为载体前驱体制备的10%-cu-CeH(T_(50)=214℃,T_(95)=238℃)和10%-cu-ZrH(T_(50)=217℃,T_(95)=239℃)催化剂在EA催化燃烧中的性能更好,具有潜在的工业应用价值。研究结果可为VOCs催化燃烧的负载型非贵金属催化剂设计和制备提供参考。

关键词：球磨法 Cu基催化剂乙酸乙酯 VOCs 催化燃烧

Cu基催化剂表面改性及其催化二氧化碳加氢制甲醇性能研究

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过程工程学报 2024年

作者：杨强王刚李春山中国科学院大学惠州市绿色能源与新材料研究院中国科学院成都有机化学研究所中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室绿色过程与工程国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室

开发CO2加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。通过共沉淀—后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的cu/ZnO/Al2O3(CZA)催化剂，并用固定床反应器评价了其二氧化碳加氢制甲醇催化性能。采用CO2-TPD、XRD、... 详细信息

开发CO2加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。通过共沉淀—后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的cu/ZnO/Al2O3(CZA)催化剂，并用固定床反应器评价了其二氧化碳加氢制甲醇催化性能。采用CO2-TPD、XRD、XPS和H2-TPR研究了金属改性助剂对CZA物理化学性质的影响。此外，通过原位红外表征揭示了CO2加氢制甲醇反应机理。结果表明，Mn改性CZA催化剂具有良好的还原性能、优异的CO2吸附能力和适宜的cu+/cu0比，恰当的cu+/cu0比例促进甲氧基的稳定与转化，从而产生更多的甲醇。金属改性有助于增强铜与载体的相互作用，促进催化剂还原，抑制活性铜组分聚集。与未经处理的CZA催化剂相比，Mn改性催化剂表面具有更多中强碱性位点，有助于吸附更多的CO2，进一步加氢形成甲酸盐、甲氧基等中间体。CZA和改性CZA上CO2加氢生成甲醇反应机理遵循甲酸盐途径，甲氧基是关键中间体。Mn改性CZA催化剂由于较强的金属-载体相互作用，催化剂表面cu纳米颗粒解离H2能力得到提高，载体中存在的间隙H有助于甲酸盐物种的产生，消耗的间隙H由表面cu纳米颗粒解离出的H原子补充。改性催化剂中的间隙H存在和解离H2能力提升加速了中间物种的形成与转化，促进甲醇的生成。

关键词： Cu基催化剂金属-载体相互作用甲醇合成表面改性反应机理

cu基甲醇合成催化剂在两种模拟工业合成气中反应的结构变化及稳定性研究

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低碳化学与化工 2023年第6期48卷 37-42页

作者：邱正璞邢爱华张凡徐晓颖北京低碳清洁能源研究院北京102211

不同原料转化得到的合成气的CO_(2)含量有明显差异,但均能通过传统甲醇催化剂的催化反应来制甲醇。为了研究不同CO_(2)含量的合成气对催化剂结构和性能稳定性的影响,采用模拟煤气化和天然气转化制成的合成气,在工业尺寸的列管式夹套反... 详细信息

不同原料转化得到的合成气的CO_(2)含量有明显差异,但均能通过传统甲醇催化剂的催化反应来制甲醇。为了研究不同CO_(2)含量的合成气对催化剂结构和性能稳定性的影响,采用模拟煤气化和天然气转化制成的合成气,在工业尺寸的列管式夹套反应器上进行了甲醇合成反应,研究了原颗粒工业催化剂在使用前后微观粒子和催化剂性能稳定性的变化。结果表明,5种原颗粒工业催化剂使用前后的cu和ZnO晶粒尺寸均增大,且在模拟天然气转化制成的合成气条件下,催化剂中cu和ZnO晶粒尺寸增大速率更快,催化剂整体性能的发挥受到限制,不利于保持催化剂性能的稳定。高CO_(2)含量更容易破坏cu+的稳定性,并且导致Zn物种形态的转变。

关键词：甲醇合成 Cu基催化剂模拟工业合成气 CO_(2)含量稳定性

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Cu基催化剂脱除逃逸氨的机理研究

天然气化工—C1化学与化工 2022年第2期47卷 41-45,53页

作者：黄尚王晓雪罗春欢苏庆泉北京科技大学能源与环境工程学院北京100083 北京科技大学冶金工业节能减排北京市重点实验室北京100083

氨气是PM_(2.5)的重要前体物之一,为了脱除以氨作为还原剂的选择性催化还原(NH_(3) selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)技术产生的脱硝烟气中的逃逸氨,基于固定床反应器对30-cuO/Al_(2)O_(3)的脱除逃逸氨反应机理进行了实验研... 详细信息

氨气是PM_(2.5)的重要前体物之一,为了脱除以氨作为还原剂的选择性催化还原(NH_(3) selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)技术产生的脱硝烟气中的逃逸氨,基于固定床反应器对30-cuO/Al_(2)O_(3)的脱除逃逸氨反应机理进行了实验研究。结果发现,由于30-cuO/Al_(2)O_(3)具有载氧体的属性,当反应气体中不含O_(2)时仍发生了基于氧化态载氧体(cuO)的氨脱除过程,由此证明了基于30-cuO/Al_(2)O_(3)的氨脱除过程包含化学链燃烧反应机理,且基于化学链燃烧反应机理的氨脱除的N_(2)选择性明显高于基于选择性催化氧化机理(SCO)的氨脱除的N_(2)选择性。研究SO_(2)对逃逸氨脱除机理的影响发现,当反应气体中含有50μL/L SO_(2)时,与不含SO_(2)相比,350℃下的NO选择性从38.0%大幅降至2.7%,结合催化剂的XRD表征结果认为,含有SO_(2)时的逃逸氨脱除机理以化学链燃烧反应机理为主。

关键词：逃逸氨 Cu基催化剂化学链燃烧载氧体 SO_(2) 反应机理

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cu基CO2合成甲醇催化剂载体的研究进展

化工进展 2020年第7期39卷 2639-2647页

作者：侯瑞君邱瑞孙克宁北京理工大学化学与化工学院化学电源与绿色催化北京市重点实验室北京100081

氧化物载体与cu之间的相互作用、CO2的活化位点、表面反应机理、表面反应路径直接影响CO2催化加氢的产物分布。因此,探明不同金属–载体的相互作用和界面微观结构至关重要。本文综述了CO2催化加氢合成甲醇Cu基催化剂载体的研究现状,重... 详细信息

氧化物载体与cu之间的相互作用、CO2的活化位点、表面反应机理、表面反应路径直接影响CO2催化加氢的产物分布。因此,探明不同金属–载体的相互作用和界面微观结构至关重要。本文综述了CO2催化加氢合成甲醇Cu基催化剂载体的研究现状,重点综述了ZnO、ZrO2、CeO2、TiO2这4种具有氧空位的载体,并简单总结了SiO2、Al2O3、Zn-Zr、Ce-Zr、钙钛矿等其他氧化物载体。cu与ZnO之间的强金属相互作用(SMSI)所形成的cu/ZnOx是主要的活性位点,对其微观结构与反应机理研究得较为充分;对cu/ZrO2的研究主要集中在ZrO2晶相的影响,不同的研究者所获得的结论尚存在争议;对cu/CeO2的机理研究停留在反向CeO2/cu(111)模型表面,负载型催化剂上不同晶面的CeO2与cu的相互作用强度不同,并影响反应性能;cu/TiO2中TiO2的影响因素较多,如晶型、晶面等,目前对其研究尚不全面。最后,本文分析并展望了CO2加氢制甲醇催化剂载体的研究方向,未来将采用与实际催化剂一致的正向模型表面进行基础研究,并基于原位表征手段对反应过程中催化剂的结构变化进行探索,最终设计高效、低成本的多元复合物载体的Cu基催化剂。

关键词：二氧化碳催化加氢甲醇金属-载体相互作用 Cu基催化剂

丙烯直接环氧化Cu基催化剂的研究进展与挑战

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无机化学学报 2020年第4期36卷 585-596页

作者：王秋祥周凌云战超傅钢谢兆雄厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门361005

作为一种重要的化工原料,环氧丙烷年产量近千万吨,然而目前工业上制备环氧丙烷的方法仍然面临着成本高、副产物多以及污染严重等问题。直接氧气氧化法进行丙烯环氧化因为具有原子经济、环保等优点受到了越来越多的关注。但是,催化过程... 详细信息

作为一种重要的化工原料,环氧丙烷年产量近千万吨,然而目前工业上制备环氧丙烷的方法仍然面临着成本高、副产物多以及污染严重等问题。直接氧气氧化法进行丙烯环氧化因为具有原子经济、环保等优点受到了越来越多的关注。但是,催化过程中丙烯的α-H和环氧丙烷都具有很高的活性,使得在高转化率的条件下提升环氧丙烷选择性成为一个巨大的挑战。研究者们发现相较于其他币族金属,Cu基催化剂表现出更优异的丙烯直接环氧化反应性能。本综述总结梳理了近年来关于Cu基催化剂催化丙烯直接环氧化反应的研究成果,聚焦于Cu基催化剂改性方法,并对Cu基催化剂依然存在的问题和挑战进行深入探讨。

关键词： Cu基催化剂丙烯环氧化直接氧化法晶面效应助剂

CO_(2)加氢制甲醇用Cu基催化剂研究进展

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低碳化学与化工 2023年第3期48卷 22-31页

作者：霍凯旋王阳吴明铂中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 中国石油大学(华东)新能源学院山东青岛266580

以煤炭、石油和天然气为主的能源消费结构导致温室气体二氧化碳(CO_(2))的大量排放,而CO_(2)浓度超过警戒值(0.04%)引发了温室效应和海洋酸化等环境问题。将大气中的CO_(2)转化为高附加值的化学品成为目前的研究热点。采用Cu基催化剂将C... 详细信息

以煤炭、石油和天然气为主的能源消费结构导致温室气体二氧化碳(CO_(2))的大量排放,而CO_(2)浓度超过警戒值(0.04%)引发了温室效应和海洋酸化等环境问题。将大气中的CO_(2)转化为高附加值的化学品成为目前的研究热点。采用Cu基催化剂将CO_(2)转化为甲醇具有生产效率高、成本低和适用性广等优点,其物理化学性质的精确调控、活性位点的识别以及催化反应网络的揭示是当前研究的焦点。综述了近年来Cu基催化剂用于CO_(2)加氢制甲醇的国内外研究现状,以cu/ZnO体系、cu/ZrO_(2)体系、cu/CeO_(2)体系以及其他高效催化体系为切入点,从催化剂的形貌、组成、活性位点和反应机理等方面进行了阐述,并对Cu基催化剂在CO_(2)加氢制甲醇工艺中的应用前景进行了展望。

关键词： CO_(2)加氢 Cu基催化剂甲醇催化体系

基于Cu基催化剂的二乙醇胺脱氢工艺研究进展

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精细化工 2019年第7期36卷 1286-1293页

作者：兰小林段正康徐金霞王永胜赵云鹭赵珍珍湘潭大学化工学院环境友好与资源高效利用化工新技术湖南省协同创新中心

基于Cu基催化剂在二乙醇胺脱氢工艺中易氧化、易烧结的研究现状,介绍了二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸的机理。探讨了Cu基催化剂载体、助剂及微观形态对催化性能的影响。指出未来二乙醇胺脱氢工艺的发展方向不仅需要选择高效催化剂,生产... 详细信息

基于Cu基催化剂在二乙醇胺脱氢工艺中易氧化、易烧结的研究现状,介绍了二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸的机理。探讨了Cu基催化剂载体、助剂及微观形态对催化性能的影响。指出未来二乙醇胺脱氢工艺的发展方向不仅需要选择高效催化剂,生产工艺也应由间歇式反应向连续化反应发展。简单介绍了国内外二乙醇胺脱氢在生产工艺上的发展,最后对Cu基催化剂的改性以及二乙醇胺脱氢的连续化生产工艺提出了新思路。

关键词：二乙醇胺亚氨基二乙酸 Cu基催化剂连续化脱氢工艺