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低温溶液法制备cspbi3无机钙钛矿太阳能电池

低温溶液法制备CsPbI3无机钙钛矿太阳能电池

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作者：韩兵权浙江理工大学

学位级别：硕士

金属卤化物钙钛矿材料具有优异的光电特性,如带隙可调、载流子扩散长度高、光吸收系数高、非辐射复合低,非常适用于制备太阳能电池。在短短的10年时间内,钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSC)的光电转换效率(Photoelectric con... 详细信息

金属卤化物钙钛矿材料具有优异的光电特性,如带隙可调、载流子扩散长度高、光吸收系数高、非辐射复合低,非常适用于制备太阳能电池。在短短的10年时间内,钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSC)的光电转换效率(Photoelectric conversion efficiency,PCE)从最初的3.8%迅速攀升到现在的25.5%,迅速成为能源领域的研究热点。但是目前多数的钙钛矿电池基于有机-无机杂化钙钛矿,其中的有机成分在高温和光照下容易挥发及降解,该问题严重制约了钙钛矿太阳能电池的商业化应用。用无机铯(Cs)离子取代有机阳离子,形成Cs Pb X(I、Br、Cl)无机钙钛矿可以显著提高材料的光热稳定性。在无机钙钛矿太阳能电池中,cspbi具有最低的带隙(～1.7e V),可以充分利用太阳光谱,发展最为迅速。但是,cspbi钙钛矿电池薄膜制备工艺相对不成熟,薄膜黑相转变温度较高(>330C),Ti O电子传输层需要高温烧结(450C),故而电池制备过程能耗较高,并限制了其在柔性器件方面的应用。因此开发适用于cspbi无机钙钛矿太阳能电池的低温溶液法工艺显得尤为重要。针对上述问题,本论文采用了二甲基铵碘化铅(DMAPb I)作为前驱体以降低相转变温度,选用无需高温烧结的SnO纳米晶薄膜作为电子传输层,实现了cspbi无机钙钛矿太阳能电池的低温溶液法制备。在制备过程中运用反溶剂工程以提高cspbi薄膜质量,通过对SnO电子传输层掺杂及界面修饰以提高能级匹配、降低界面缺陷,最终成功制备出光电转换效率高达10.46%的cspbi钙钛矿太阳能电池。除金属电极外,整套工艺流程基于溶液旋涂法,制备温度低于200C,适用于柔性器件,具备大规模产业化的潜力。其主要内容如下:(1)针对溶液法制备的cspbi薄膜孔洞多、结晶差的问题,引入反溶剂工程来调控钙钛矿薄膜的结晶动力学行为。系统地比较了三种不同反溶剂—甲苯(Tol)、氯苯(CB)、乙酸乙酯(EA)—对cspbi薄膜形貌结构和光电性能的影响。得益其较高的极性和较低的沸点,绿色反溶剂EA可以实现对钙钛矿前驱体溶剂的有效萃取。EA处理的cspbi薄膜具有最好的形貌和结晶度,极大地减少了薄膜的晶界缺陷。(2)针对SnO与cspbi能级不匹配、器件开路电压低的问题,通过将聚乙烯亚胺(PEIE)电解质聚合物与SnO复合,显著降低了SnO的电子亲和势,实现了SnO与cspbi之间的能级对准。研究发现,PEIE复合可以提高SnO薄膜的电子抽取能力,降低界面复合,从而进一步改善了器件的性能。(3)针对SnO与cspbi界面质量差、复合严重的问题,引入NaS修饰SnO界面,NaS里面的S可以与钙钛矿薄膜中未配位的Pb作用,形成Pb-S键,钝化缺陷;同时Na也能进入SnO的晶格表面,提高其导电性。两者相互作用,加强了钙钛矿与SnO界面处化学结合,增大钙钛矿的晶粒尺寸,最终提高器件性能。

关键词： cspbi3无机钙钛矿反溶剂工程钙钛矿太阳能电池低温处理光电转换效率

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反溶剂工程提升低温溶液法制备的cspbi3无机钙钛矿太阳能电池性能

反溶剂工程提升低温溶液法制备的CsPbI3无机钙钛矿太阳能电池性能

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第八届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会

作者：韩兵权张磊徐凌波浙江理工大学

cspbi无机钙钛矿相比有机-无机复合钙钛矿具有更高的光热稳定性。采用二甲基铵铅碘(DMAPbI)作为前驱体可有效降低cspbi薄膜的相转变温度,实现低温溶液法制备,因此获得了广泛的关注。然而,基于DMAPbI前驱体一步旋涂法制备的cspbi薄膜往... 详细信息

cspbi无机钙钛矿相比有机-无机复合钙钛矿具有更高的光热稳定性。采用二甲基铵铅碘(DMAPbI)作为前驱体可有效降低cspbi薄膜的相转变温度,实现低温溶液法制备,因此获得了广泛的关注。然而,基于DMAPbI前驱体一步旋涂法制备的cspbi薄膜往往存在较多的裂缝和针孔,不利于制备高性能的太阳能电池。为此,我们采用反溶剂工程来调控cspbi薄膜的结晶动力学过程,改善薄膜表面形貌。本工作系统比较了甲苯(Tol)、氯苯(CB)及乙酸乙酯(EA)三种反溶剂处理对cspbi薄膜表面形貌及相应太阳能电池性能的影响。研究发现,得益于较高的极性与较低的沸点,乙酸乙酯可以更有效地萃取溶剂,促进cspbi薄膜结晶,形成更均匀致密的薄膜。采用乙酸乙酯反溶剂工程制备的cspbi钙钛矿太阳能电池最高能量转换效率可以达到8.80%。本工作为调控cspbi无机钙钛矿薄膜形貌及提高相应太阳能电池性能提供了一种有效的方法。

关键词： cspbi3无机钙钛矿反溶剂工程钙钛矿太阳能电池低温制备形貌调控

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Spiro-OMeTAD空穴传输层影响cspbi3全无机钙钛矿电池稳定性研究

Spiro-OMeTAD空穴传输层影响CsPbI3全无机钙钛矿电池稳定性研究

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第九届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会

作者：张磊韩兵权徐凌波浙江理工大学

2,2’,7,7’-四(N-N-双-对甲氧基苯胺)-9,9’-螺二芴(Spiro-OMeTAD)是钙钛矿太阳能电池体系应用最广泛的空穴传输层,但其传统添加剂三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)具有吸湿性,4-叔丁基吡啶(TBP)对钙钛矿具有腐蚀性。这些添加剂的存在会吸附... 详细信息

2,2’,7,7’-四(N-N-双-对甲氧基苯胺)-9,9’-螺二芴(Spiro-OMeTAD)是钙钛矿太阳能电池体系应用最广泛的空穴传输层,但其传统添加剂三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)具有吸湿性,4-叔丁基吡啶(TBP)对钙钛矿具有腐蚀性。这些添加剂的存在会吸附水分从而导致下层钙钛矿的降解,并且其本身具有挥发性,会在Spiro-OMeTAD薄膜上留下孔洞导致水分渗透,限制了钙钛矿太阳能电池器件的长期稳定性。由于cspbi对湿度极其敏感,在室温水分的催化下黑相cspbi(E=～1.7eV)很容易变成黄相(E=～2.75 e V),所以TBP和LiTFSI对cspbi钙钛矿太阳能电池的负面影响尤为显著。在本论文中,我们评估了Spiro-OMeTAD中各组分对cspbi的影响,并将LiTFSI:TBP从传统经验摩尔比1:6优化为1:4,从而让LiTFSI与TBP发生完全络合,抑制LiTFSI水解、TBP挥发及其对cspbi的腐蚀作用。通过这些添加剂工程,空穴传输层对钙钛矿的负面影响被抑制,界面接触特性得以改善,电荷传输能力也大大提升,最终优化后的器件光电转换效率从6.63%提高到10.61%,并且在存储30天后仍然能保持其初始PCE的81%。我们通过对Spiro-OMeTAD添加剂进行优化,可以实现LiTFSI和TBP之间的完全协调,并降低添加剂对钙钛矿薄膜的负面影响,为提高钙钛矿太阳能电池的光电性能提供了一种简便可行的方法。

关键词： cspbi3无机钙钛矿 Spiro-OMeTAD空穴传输层添加剂工程

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cspbi3全无机钙钛矿太阳能电池传输层性能优化研究

CsPbI3全无机钙钛矿太阳能电池传输层性能优化研究

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作者：张磊浙江理工大学

学位级别：硕士

近年来,金属卤化物钙钛矿凭借其光吸收强、缺陷容忍度高、带隙可调、载流子扩散长度长、生产成本低等优点受到广泛关注,在太阳能电池领域展现出巨大的潜力。其中,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从2009年的3.8%迅速增长到2... 详细信息

近年来,金属卤化物钙钛矿凭借其光吸收强、缺陷容忍度高、带隙可调、载流子扩散长度长、生产成本低等优点受到广泛关注,在太阳能电池领域展现出巨大的潜力。其中,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从2009年的3.8%迅速增长到2022年的25.7%,接近硅太阳能电池的效率。然而,有机-无机杂化钙钛矿材料中的有机阳离子在高温、光照等环境下容易挥发降解,表现出较差的光热稳定性,这限制了其商业化的应用。为了解决该问题,研究学者们提出通过用无机铯(Cs)离子取代有机阳离子,制备出在光热环境下具有优异稳定性的全无机钙钛矿(Cs Pb X,X=I,Br,Cl)。其中cspbi因为具有合适的带隙(E=～1.7 e V)受到越来越多的关注,成为一种新兴热门的光伏材料。cspbi全无机钙钛矿太阳能电池的效率及稳定性与载流子传输层及其界面特性息息相关。本论文通过优化电子传输层和空穴传输层,进而提高cspbi太阳能电池的光电转换效率与稳定性,其主要内容如下:(1)分析Spiro-OMe TAD空穴传输层诱导cspbi加速相变过程,明确其微观机理为Li TFSI吸水、TBP腐蚀及挥发的共同作用。通过调整添加剂含量实现Li TFSI与TBP之间的完全络合,降低Spiro-OMe TAD空穴传输层的吸湿性和对cspbi薄膜的腐蚀性,并抑制了TBP的挥发性,改善界面接触。并通过添加Co(III)TFSI提高其在氮气氛围中的氧化程度,进而提高空穴传输能力。最终cspbi电池器件获得了10.61%的光电转换效率,并且在存储30天后仍然可以保持其原始效率的81%。(2)SnO电子传输层在ITO/SnO/cspbi/Spiro-OMe TAD/Mo O/Ag体系中存在能级不匹配的问题,不利于载流子传输。针对此问题,通过聚电解质PEIE修饰ITO电极,减小ITO/SnO界面肖特基势垒,抑制电荷积累;通过沉积Li F抬升SnO导带,降低电子在SnO/cspbi输运中的能量损失。进一步,针对SnO中存在氧空位导致载流子的非辐射复合,引入EDTA钝化其中的氧缺陷,改善载流子传输。通过以上手段,最终构建出一条高效的载流子传输通道,cspbi电池器件获得了15.57%的光电转换效率。(3)P3HT具有光电性能优异、成本低和化学稳定性高等优点,是Spiro-OMe TAD空穴传输层的有效替代材料。然而通过旋涂法制备的P3HT薄膜趋向于Edge on模式取向,这导致了其载流子迁移率低,不利于器件性能的提升。通过PMMA掺杂P3HT,打乱了Edge on取向,不仅可以提高其空穴传输能力,还可以在一定程度上提高P3HT薄膜的疏水性。最终,CsPb I器件获得了14.26%的光电转换效率,在90%湿度环境下放置30分钟后仍然能保持初始效率的93.6%。

关键词： cspbi3无机钙钛矿载流子传输层添加剂工程能带结构稳定性

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体相与表界面优化增强cspbi3全无机钙钛矿太阳能电池

体相与表界面优化增强CsPbI3全无机钙钛矿太阳能电池

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作者：张浩锋浙江理工大学

学位级别：硕士

二十一世纪以来,钙钛矿太阳能电池凭借卓越的光电性能,如带隙可调、较长的载流子扩散长度、较低的非辐射复合和较高的吸收系数,其光电转换效率已经从3.8%迅速飙升到25.7%。到目前为止,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池仍然存在不稳定的问... 详细信息

二十一世纪以来,钙钛矿太阳能电池凭借卓越的光电性能,如带隙可调、较长的载流子扩散长度、较低的非辐射复合和较高的吸收系数,其光电转换效率已经从3.8%迅速飙升到25.7%。到目前为止,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池仍然存在不稳定的问题,特别是受高温影响的热降解和相结构易相变。近几年,Cs Pb I钙钛矿材料因其显著的热稳定性和优异的光吸收能力(禁带宽度约1.69 e V)而受到越来越多的关注。这种无机钙钛矿材料不仅是单结太阳能电池理想的吸光层候选材料,还可以作为串联太阳能电池的顶部电池。这些优点使得基于Cs Pb I的钙钛矿太阳能电池(PSCs)在实际应用中受到广泛关注。然而,Cs Pb I材料较低的容忍因子和较快的结晶速度,造成钙钛矿成膜结晶质量较差、缺陷态密度高、相结构稳定性差等问题,成为制备高效稳定无机钙钛矿太阳能电池的障碍。本文通过优化Cs Pb I钙钛矿体相与表界面,改善薄膜质量和钙钛矿结构相稳定性,从而提高无机钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和稳定性。本文研究工作内容和结果如下:(1)将含有氰基的丁二腈(SN)作为添加剂,对Cs Pb I钙钛矿薄膜进行改善,有效地减少钙钛矿薄膜中的缺陷密度,得到了高效稳定的钙钛矿太阳能电池。研究发现,添加剂SN中氰基可以与钙钛矿成核过程中的[Pb I]八面体之间形成配位作用,改善Cs Pb I薄膜结晶质量;并且,氰基会与钙钛矿层中未配位的Pb缺陷配位,减少钙钛矿体内缺陷,从而抑制非辐射复合。结果表明,添加SN后,Cs Pb I基PSCs的效率从14.53%提高到16.17%。同时,改善后较低缺陷态密度的钙钛矿层有效地防止水汽侵蚀,从而提高了器件的稳定性,在25%湿度的环境下储存500 h后仍保持86%的初始效率,比对照样提升32.03%。(2)无机钙钛矿在空气中容易受到水汽侵蚀,发生相变,造成器件性能不佳。本章通过钝化钙钛矿界面形成一层疏水的硫化层,防止外界水汽的侵蚀,提升电池器件性能。首先,在钙钛矿层中添加醋酸铅(Pb(Ac)),在改善钙钛矿薄膜质量的同时构建一层表面富铅钙钛矿;随后,在钙钛矿上界面处旋涂富硫的双(三甲基硅基)硫醚(TMS)形成硫化层,疏水性的Pb-S键防止外界水汽侵入钙钛矿层;界面处的Pb-S键的相互作用诱导了偶极矩,提高了钙钛矿的价带,从而导致钙钛矿电池器件的开路电压提升;并且,钙钛矿表面通过Pb-S键的功能化促进了空穴提取,同时抑制了界面非辐射复合。基于TMS钝化的富铅钙钛矿器件获得了16.84%的光电转换效率,并且在25%湿度的环境下储存后保持90.09%的初始效率,比对照样提升89.09%。(3)传统空穴传输层Spiro-OMe TAD中的添加剂会诱导无机钙钛矿加速相变,造成了电池的稳定性较差。使用具有高疏水性的P3HT代替Spiro-OMe TAD作为空穴传输层,并在P3HT中添加1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(EMIMBF),诱导P3HT取向生长,提高了P3HT的载流子迁移率,并且增加了疏水性。基于改善的P3HT钙钛矿太阳能电池器件性能从10.17%提升到12.37%,在45%湿度的环境下储存500 h仍保存原效率的77.02%,比对照样提升81.43%。

关键词： cspbi3无机钙钛矿太阳能电池表面修饰添加剂工程体相钝化

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