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二维材料crs2电子结构和光学性质的第一性原理研究

二维材料CrS2电子结构和光学性质的第一性原理研究

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作者：王婷西安理工大学

学位级别：硕士

自2004年石墨烯首次从石墨中机械剥离出来,一个新的材料领域—二维材料引起了人们的广泛关注。近年来关于二维材料的合成、表征及应用的相关研究呈指数增加。二维多层材料是以层内强共价键及层间弱范德瓦尔斯力结合在一起。由于维度降... 详细信息

自2004年石墨烯首次从石墨中机械剥离出来,一个新的材料领域—二维材料引起了人们的广泛关注。近年来关于二维材料的合成、表征及应用的相关研究呈指数增加。二维多层材料是以层内强共价键及层间弱范德瓦尔斯力结合在一起。由于维度降低所带来的量子限制效应和弱屏蔽效应赋予二维半导体许多新奇物理效应,展示出不同于块体材料的独特物理性质。其中二维半导体材料在多个领域都具备重要的应用前景,其优异的电学性质既可以降低功耗,又可大幅度提升元件的集成度,在新型电子器件应用中具有天然优势。正因为如此,未来电子元件的核心材料将有可能由传统的硅材料转变为二维材料。二维材料中最有代表性的半导体材料是石墨烯,该材料具有非常优越的电子、光学性质以及高机械强度。但是本征石墨烯没有带隙,目前也无法通过有效手段获得较大的带隙,这大大限制了该材料在光电领域中的应用,因此越来越多的学者开始探索新型的二维材料。近年来以二维过渡金属硫化物材料最备受关注。理论和实验结果均表明过渡金属硫化物的电子能带结构与材料的结构体系有关,当材料由体相结构转变为二维结构时,其带隙特性由间接变为直接,光学性质和电学特性等也发生显著变化。二维过渡金属硫化物材料具有多种优于石墨烯的物理和化学性能,主要应用于电子元件领域,另外其在新能源电池、能量存储和传感器等方面的应用前景也非常广泛。最近一种新型的二维过渡金属硫化物材料—crs通过化学气相沉积法成功合成,该材料具有优异的谷极化、压电性、光催化和相变本征磁性等性质。本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算(First-principles calculations)方法对二维半导体材料crs的稳定性、电子结构与输运性质、光学性质以及带隙调控进行了计算分析,结果如下:首先计算了二维单层crs材料的形成能、弹性常数、声子谱以及从头算分子动力学,计算结果表明该材料满足四个稳定性条件,即该材料在常温下能够稳定存在;接下来又对该材料的电子结构进行了分析,主要研究了能带结构、态密度。计算结果表明二维单层crs是直接带隙半导体材料,带隙值为1.32eV,其导带底和价带顶均位于高对称点K。此外,也对crs材料的输运性质进行了研究,计算结果表明电子和空穴的有效质量呈各向异性,其最大(最小)有效质量分别为1.10m(0.88m)和1.05m(0.87 m),基于形变势理论计算得到的电子和空穴载流子迁移率分别为199cmVs和231cmVs;最后计算了该材料的吸收率、反射率、透射率,结果表明二维单层crs材料在可见光波段红色光区域透射率达到峰值,吸收率则为谷值,与反射率一致;而在紫色光区域,吸收率达到峰值,反射率也达到最大值,透射率则相反。接下来又对二维单层crs材料电子结构和光学性质的调制进行了研究。首先分析了应变对crs材料能带结构的影响。在压应变到拉伸应变的过程中,单轴应变和双轴应变均会改变单层crs的带隙宽度,且带隙值均呈逐渐减小的趋势。通过分别施加单(双)轴应变,该材料的带隙值可在2.57eV(3.00eV)到0.96eV(0.44eV)的范围内进行调控。此外,带隙特性也发生相应改变,在单轴应变状态下,当施加应变超过+6.4%时,单层crs的带隙特性由直接变为间接。双轴应变状态下,施加应变超过+3.2%后,单层crs变为间接带隙。施加应变也会使crs材料的吸收率、反射率和透射率的波峰(谷)发生偏移,单轴应变下,该材料的峰(谷)值位于可见光波段的蓝光处,双轴应变下则位于绿光处。最后分析了厚度对crs材料能带结构演化的影响。结果表明:当crs厚度从一层增加到四层时,带隙值从1.32eV减小到0.74eV,导带底位于K点,价带顶则由K点移向Γ点,导致三层以上的crs带隙特性由直接变为间接。随着层数的增加,crs材料的在可见光区域的吸收率和反射率增大,透射率减小。以上计算结果表明,通过施加应变和改变层数手段可使crs材料的带隙值和带隙特性以及光学性质发生变化,扩展了该材料在多个不同领域的应用潜力。

关键词：第一性原理 crs2 电子结构光学性质带隙调制

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电催化NO合成氨催化剂的理论设计

电催化NO合成氨催化剂的理论设计

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作者：徐奕雯西安工业大学

学位级别：硕士

氨（NH3）是一种极其重要的化学原料,被广泛用作生产化肥、合成纤维、药品和炸药。目前,工业大量产氨方式依然是依靠Haber-Bosch工艺,该工艺需要高温高压的苛刻条件,不仅释放大量温室气体,而且消耗过多的能源。电化学合成可以有效替代传... 详细信息

氨（NH3）是一种极其重要的化学原料,被广泛用作生产化肥、合成纤维、药品和炸药。目前,工业大量产氨方式依然是依靠Haber-Bosch工艺,该工艺需要高温高压的苛刻条件,不仅释放大量温室气体,而且消耗过多的能源。电化学合成可以有效替代传统Haber-Bosch工艺。有研究表明,NH3可以直接通过电化学NO还原反应（NORR）合成,同时实现NO污染的去除。直接电化学NO还原反应（NORR）作为一种同时脱除NO和合成NH3的替代方法引起了人们的关注。近年来,已有实验和理论报道了用于NORR的电催化剂,但由于它们成本高、活性低、选择性低,大多数催化剂都不够理想。因此,开发出实用的高活性、高选择性的电催化剂,用于直接电化学还原NO为NH3,将是一个非常有趣的研究方向。本文通过密度泛函理论（DFT）计算,广泛地研究了crs2作为NORR电催化剂的可能性,其中包括以下几个部分内容:（1）首先,基于二维crs2材料,设计了含S原子空位缺陷的v-crs2催化剂模型。通过第一性原理密度泛函理论（DFT）探索了完整的crs2结构和v-crs2结构的NORR过程。分别研究了crs2、v-crs2表面对NO的吸附能力,发现完整的crs2结构不能有效的吸附NO,表现出惰性,而v-crs2不仅能够有效的吸附NO分子,而且随着NO分子吸附构型的不同,活化程度也随之改变。随后,研究了v-crs2上NO分子的氢化过程,发现v-crs2与NO之间的电荷转移为0.52～0.75 e,电荷转移量明显增加,且NO在v-crs2上的吸附能为-0.96～-1.64 eV,与原始crs2相比明显增强。从NO电还原成NH3的吉布斯自由能谱可以看出,v-crs2-S1、v-crs2-S2体系遵循*NOH机制,具有-0.13 V～-0.37 V的超低极限电位,这些都可能在真实的电化学条件下发生。（2）基于前一个工作,含S空位缺陷的v-crs2材料能够促进NORR过程。因此,设计了M@crs2催化剂结构,研究了M@crs2（M=Sc-Zn,Nb-Ag）电催化NO还原合成氨的过程。通过DFT计算结果表明,Zn@crs2、Sc@crs2和Ti@crs2三种催化结构具有优异的NORR活性和对氨的高选择性,相应的在-0.47 V～0 V电位下产氨。此外,这三种催化剂都有效地抑制了竞争性析氢反应（HER）。（3）考虑到金属铈优异的催化性能,构建了含有稀土金属Ce原子的二维过渡金属硫化物（Ce@crs2）催化剂模型。通过第一性原理密度泛函理论（DFT）探索了Ce@crs2表面的NORR过程。在Ce@crs2表面成功吸附并活化了NO分子。进一步研究了Ce@crs2表面NO分子合成氨过程,发现Ce@crs2-S1、Ce@crs2-S2两种构型,电荷转移分别为0.530 e、0.549 e,而NO在Ce@crs2上吸附能分别为-1.296 eV、-0.848 eV,整个合成氨过程极限电位可自发进行,且Ce@crs2催化剂有效的抑制了竞争性析氢反应（HER）。因此,Ce@crs2是理想的电催化合成氨材料。

关键词：密度泛函理论电催化合成氨 NORR反应 crs2 单原子催化

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