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Activating coordinative conjugated polymer via interfacial electron transfer for efficient CO_(2) electroreduction

Journal of Energy Chemistry 2023年第8期83卷 313-323,I0009页

作者： Jing Zhang Jia-Jun Dai De-Quan Cao Heng Xu Xing-Yu Ding Chun-Hua Zhen Beate Paulus Jin-Yu Ye Qian Liang Jun-Ke Liu Shi-Jun Xie Sai-Sai Deng Zhen Wang Jun-Tao Li Yao Zhou Shi-Gang Sun College of Energy XiamenUniversityXiamen 361005FujianChina College of Chemistry and Chemical Engineering Xiamen UniversityXiamen 361005FujianChina Institute of Chemistry and Biochemistry Freie Universitat BerlinArnimallee 2214195 BerlinGermany

With tunable local electronic environment,high mass density of MN4sites,and ease of preparation,metal-organic conjugated coordinative polymer(CCP) with inherent electronic conductivity provides a promising alternative to the well-known M-N-C ***,the coordination reaction between Cu^(2+)and 1,2,4,5-tetraaminobenzene(TAB) was conducted on the surface of metallic Cu nanowires,forming a thin layer of CuN4-based CCP(Cu-TAB) on the Cu *** importantly,interfacial transfer of electrons from Cu core to the CuN4-based CCP nanoshell was observed within the resulting CuTAB@Cu,which was found to enrich the local electronic density of the *** such,the CuTAB@Cu demonstrates much improved affinity to the*COOH intermediate formed from the rate determining step;the energy barrier for C-C coupling,which is critical to convert CO_(2)into C2products,is also ***,it delivers a current density of-9.1 mA cm^(-2)at a potential as high as 0.558 V(***) in H-type cell and a Faraday efficiency of 46.4% for *** work emphasizes the profound role of interfacial interaction in tuning the local electronic structure and activating the CuN4-based CCPs for efficient electroreduction of CO_(2).

关键词： Metal-organic solid compounds conjugated coordinative polymer Solid-solid interfacial electron transfer MN_(4)sites Electrocatalysis

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