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钨基双金属硫化物的合成及其增强TiO2光催化产氢性能

钨基双金属硫化物的合成及其增强TiO2光催化产氢性能

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作者：张美林武汉理工大学

学位级别：硕士

开发新型、资源丰富、经济高效的析氢助催化剂,实现可再生太阳能的高效光催化分解水是一个巨大的挑战。目前,过渡金属硫化钨是很有希望替代铂的助催化剂之一,然而,由于其导电性较弱和界面反应活性位点稀少,严重限制了硫化钨在光催化分... 详细信息

开发新型、资源丰富、经济高效的析氢助催化剂,实现可再生太阳能的高效光催化分解水是一个巨大的挑战。目前,过渡金属硫化钨是很有希望替代铂的助催化剂之一,然而,由于其导电性较弱和界面反应活性位点稀少,严重限制了硫化钨在光催化分解水领域的应用和发展。为了进一步提高硫化钨作为析氢助催化剂的光催化产氢活性,本研究主要通过引入金属元素调控硫化钨微结构来构建钨基双金属硫化物,从而改善其光催化活性。本论文采用温和、简便的光诱导沉积策略合成了钨基双金属硫化物助催化剂修饰TiO半导体材料,从而进一步改善TiO的制氢性能,通过相关表征测试探究其活性增强的机理。详细研究结果如下:第一,以超小非晶态NiWS纳米点(约2 nm)作为一种新型双金属硫化物析氢助催化剂,通过简单的光沉积方法将其均匀地锚定在TiO表面,制备NiWS纳米点修饰的TiO(NiWS-ND/TiO)光催化剂。光催化测试结果表明,非晶态NiWS纳米点能明显提高TiO的产氢活性。制备的NiWS-ND/TiO(3 wt%)光催化剂的最大产氢效率为4580μmol h g,对应的表观量子效率(AQE)为13%。在上述实验结论基础上,我们提出了NiWS纳米点助催化剂的光催化析氢机理,即超小非晶态NiWS纳米点首先作为捕获剂快速捕获光激发电子,然后作为电子传输介质来促进其产氢活性。非晶态NiWS纳米点具有制备温和、成本低廉、效率高等优点,有望成为一种在光催化领域具有潜在应用前景的助催化剂。第二,通过光诱导沉积法,在25%乙醇牺牲剂体系中分别将无定形双金属硫化物Fe WS、CoWS、NiWS、Cu WS成功地沉积到TiO表面上,所得MWS/TiO(M=Fe、Co、Ni、Cu)的光催化制氢效率均有提高。其中以典型的无定形CoWS纳米点为例进行分析,从TEM图得出其尺寸很小(约2 nm)而均匀地分布在TiO表面。光催化产氢测试结果表明,所得CoWS-ND/TiO的光催化制氢效率均有提高,其中CoWS-ND/TiO(3 wt%)光催化剂的产氢性能最高(3900μmol h g,AQE=11%)。基于上述结果提出了可能性的机理:无定形CoWS既可以作为光生电子的捕获中心,又能作为传输介质来运输捕获到的电子,从而促进了界面水还原生成氢气的反应进程。

关键词：光催化制氢性能 TiO2 NiWSx纳米点 cowsx纳米点

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