检索结果-南通市图书馆

coapo-5和MnAPO-5分子筛的合成、表征及在环己烷选择氧化反应中的应用

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

燃料化学学报 2007年第1期35卷 98-103页

作者：张瑞珍董梅秦张峰王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

合成一系列具有不同质量分数Co、Mn的磷铝分子筛coapo-5和MnAPO-5;通过X-衍射、扫描电镜、氮气物理吸附、热重分析以及紫外可见漫反射光谱等技术对分子筛的结构、形貌以及Co、Mn原子在分子筛骨架中的存在状态进行了表征;考察了氧气作氧... 详细信息

合成一系列具有不同质量分数Co、Mn的磷铝分子筛coapo-5和MnAPO-5;通过X-衍射、扫描电镜、氮气物理吸附、热重分析以及紫外可见漫反射光谱等技术对分子筛的结构、形貌以及Co、Mn原子在分子筛骨架中的存在状态进行了表征;考察了氧气作氧化剂时分子筛在环己烷低温液相氧化反应中的催化性能。结果表明,所合成的coapo-5和MnAPO-5具有典型的A lPO4-5分子筛结构,金属M e/P比小于0.1时,分子筛结晶度较高。金属的种类、价态、质量分数及存在形式决定了模板剂与分子筛骨架作用的强度及方式,而有机模板剂的脱附、燃烧温度与这种作用密切相关;部分模板剂需在高温下脱除,说明分子筛骨架与模板剂之间存在着强相互作用。在coapo-5和MnAPO-5分子筛的骨架结构中,存在四配位的Co(II)和Mn(II),经过焙烧可以部分氧化为Co(III)和Mn(III),说明在焙烧样中存在着氧化还原活性中心。对于环己烷选择氧化反应,coapo-5和MnAPO-5分子筛都具有适中的催化活性,氧化反应产物分布均随反应时间而变化。虽然MnAPO-5的催化活性比coapo-5高,但其深度氧化能力也较强;采用MnAPO-5为催化剂,环己烷氧化反应的环己酮选择性及深度氧化产物的量都较高。同时,骨架Co质量分数对环己烷氧化反应活性具有显著影响,Co/P比为0.05的coapo-5分子筛催化活性最高,130℃反应24 h,主要目的产物环己醇和环己酮的选择性可达88.5%。

关键词： coapo-5 MnAPO-5 磷铝分子筛催化剂表征环己烷选择氧化环己醇环己酮

Cs改性coapo-5分子筛催化对叔丁基甲苯选择性氧化合成对叔丁基苯甲醛

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

精细石油化工 2015年第4期32卷 1-5页

作者：黄可周维友陈群常州大学江苏省精细石油化工重点实验室江苏常州213164

采用水热法制备了Cs改性的coapo-5分子筛催化剂,并用ICP、XRD、UV-Vis、CO2-TPD等手段表征了催化剂的结构与物化性质。研究了Cs改性coapo-5分子筛在对叔丁基甲苯(PTBT)选择性氧化制对叔丁基苯甲醛(PTBD)反应中的催化性能。结果表明,经... 详细信息

采用水热法制备了Cs改性的coapo-5分子筛催化剂,并用ICP、XRD、UV-Vis、CO2-TPD等手段表征了催化剂的结构与物化性质。研究了Cs改性coapo-5分子筛在对叔丁基甲苯(PTBT)选择性氧化制对叔丁基苯甲醛(PTBD)反应中的催化性能。结果表明,经过Cs改性后的coapo-5分子筛比coapo-5具有更高的Co含量和碱量。在反应温度60℃、反应时间4h、原料PTBT质量为1.48g、引发剂NHPI质量为0.08g、催化剂Cs改性coapo-5(Cs/Co(摩尔比)=2)质量为0.32g的优化条件下,PTBT的转化率为39.4%,PTBD的选择性达到73.9%。

关键词： coapo-5 Cs改性对叔丁基甲苯对叔丁基苯甲醛选择性氧化

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

大晶体coapo-5分子筛的合成及性能

石油化工 1990年第10期19卷 673-677页

作者：韩淑芸周建容青岛大学化学系青岛266071

采用水热法,合成了 coapo-5分子筛大晶体,通过 X 射线衍射分析、电子显微镜观察形貌、电子探针、热稳定性、红外光谱、X 射线光电子能谱、^(31)P 固体高分辨魔角旋转核磁共振、晶胞参数测定、表面酸性分析等,对其结构和性能进行了研究。

关键词： coapo-5 分子筛合成大晶体

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

新型分子筛coapo-5的合成及应用研究

新型分子筛CoAPO-5的合成及应用研究

作者：刘长军四川大学

学位级别：硕士

磷酸铝分子筛是20 世纪80 年代发展起来的新一代分子筛,金属磷酸铝分子筛更是因为其骨架以同晶取代的方式引入了过渡金属杂原子,可能同时具有酸性中心和氧化还原活性中心,而成为最有前景的氧化还原分子筛和双功能催化剂。coapo-5 因其... 详细信息

磷酸铝分子筛是20 世纪80 年代发展起来的新一代分子筛,金属磷酸铝分子筛更是因为其骨架以同晶取代的方式引入了过渡金属杂原子,可能同时具有酸性中心和氧化还原活性中心,而成为最有前景的氧化还原分子筛和双功能催化剂。coapo-5 因其骨架稳定,孔道较大等特点而受到广泛的关注。本文以拟薄水铝石,85%的正磷酸,四水合醋酸钴为原料,2-(二乙胺基)乙醇为模板剂,水热法合成了coapo-5 分子筛。系统地考察了模板剂用量,晶化温度,晶化时间对水热法合成coapo-5 的影响以及煅烧条件对coapo-5 分子筛性状的影响。结果表明,模板剂用量对产物纯度有较大影响,R/Al2O3比为1.25时,可在较宽的温度范围内(150～200℃)合成出coapo-5 纯相;在较高的温度下晶化得到的晶体晶粒度较大,但过高的晶化温度又会导致杂质相的生成,同时晶化时间过长也将导致致密相杂质的生成,在200℃下晶化48hrs,能得到晶粒度达242.44?的分子筛纯相;煅烧温度和时间决定coapo-5 分子筛最终的物化性能,煅烧温度低于500℃不能有效去除模板剂,而高于600℃将导致分子筛骨架的破坏,Co+2向Co+3转化是一个逐渐转化的过程,在550℃下煅烧10hrs能较好地除去模板剂和结合水并实现Co+2的转化。同时本文还分别考察了在不同溶剂和不同氧化剂体系下,coapo-5 在烷基芳烃液相氧化中的作用。结果表明:在常压下,以氯苯作溶剂,叔丁基过氧化氢(TBHP)为氧化剂氧化甲苯,乙苯和苯甲醇的反应中,coapo-5 几乎都没有表现出催化活性;常压下,在以醋酸作促进剂,TBHP 氧化甲苯的反应中,coapo-5也没有表现出催化活性。在1.5MPa 纯氧压力下,醋酸作溶剂,135～145℃下,氧气液相氧化甲苯的反应中,coapo-5 对反应有一定的催化作用,反应4hrs 后,对甲苯的转化率为

关键词： coapo-5 水热合成液相氧化甲苯乙苯

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

coapo-5分子筛的水热合成研究

工业催化 2005年第3期13卷 35-39页

作者：刘长军刘颖颖唐盛伟梁斌四川省多相流传质与反应工程重点实验室四川大学化工学院四川成都610065

以拟薄水铝石、质量分数85%的正磷酸、四水合醋酸钴为原料,N,N 二乙基乙醇胺为模板剂,水热法合成了coapo 5分子筛。考察了模板剂用量、晶化温度和晶化时间对水热法合成coapo 5的影响以及焙烧条件对coapo 5分子筛性状的影响。结果表明,... 详细信息

以拟薄水铝石、质量分数85%的正磷酸、四水合醋酸钴为原料,N,N 二乙基乙醇胺为模板剂,水热法合成了coapo 5分子筛。考察了模板剂用量、晶化温度和晶化时间对水热法合成coapo 5的影响以及焙烧条件对coapo 5分子筛性状的影响。结果表明,模板剂用量对产物纯度有较大影响,R/Al2O3为1 25时,可在较宽的温度范围内(150～200℃)合成出coapo 5纯相。较高温度下晶化得到的晶体晶粒度较大,但过高的晶化温度又会导致杂质相的生成,同时晶化时间过长也将导致致密相杂质的生成,在200℃下晶化48h,能得到晶粒度达24 244nm的分子筛纯相。焙烧温度和时间决定coapo 5分子筛最终的物化性能,焙烧温度低于500℃不能有效去除模板剂,而高于600℃将导致分子筛骨架的破坏,Co2+向Co3+转化是一个逐渐转化的过程,550℃下焙烧10h,能较好地去除模板剂和结合水及实现Co2+的转化。

关键词： coapo-5 磷酸铝分子筛水热合成

磷酸钴铝(coapo-5)分子筛单晶的合成

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

吉林大学自然科学学报 1988年第2期 123-124页

作者：韩淑芸周建容吉林大学化学系

磷酸钴铝（coapo-5）分子筛在专利中已有关于合成的报道,但它们得到的是粉末,而且是不纯的,我们已合成了coapo-5分子筛的纯相。继之后,又合成了coapo-5分子筛纯相大单晶,它的合成至今尚未见文献报道。 1.原料与试剂 85％H3PO4天津试剂厂... 详细信息

磷酸钴铝（coapo-5）分子筛在专利中已有关于合成的报道,但它们得到的是粉末,而且是不纯的,我们已合成了coapo-5分子筛的纯相。继之后,又合成了coapo-5分子筛纯相大单晶,它的合成至今尚未见文献报道。 1.原料与试剂 85％H3PO4天津试剂厂（AR）;Al（OH）3天津试剂厂（AR）;Co（Ac）2·4H2O北京化工厂（AR）;NH4F广州化学试剂厂（AR）;C6H15NO辽源化工厂（CP）。

关键词：单晶 coapo-5 磷酸晶形磷化合物晶核

在线全文

同方期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

Co杂化AFI双功能分子筛的制备

石油学报（石油加工） 2015年第1期31卷 25-30页

作者：孙伟娜杨文申郎林吴创之阴秀丽中国科学院广州能源研究所可再生能源重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

采用水热合成法制备了coapo-5和CoSAPO-5分子筛,并对其进行XRD、SEM、XRF、NH3-TPD、UV-Vis DRS表征,考察了金属添加量对其晶体形貌、结晶度、酸性和氧化性的影响。结果表明,Co以同晶取代分子筛骨架Al的方式进入其中,Co/Al摩尔比较低时... 详细信息

采用水热合成法制备了coapo-5和CoSAPO-5分子筛,并对其进行XRD、SEM、XRF、NH3-TPD、UV-Vis DRS表征,考察了金属添加量对其晶体形貌、结晶度、酸性和氧化性的影响。结果表明,Co以同晶取代分子筛骨架Al的方式进入其中,Co/Al摩尔比较低时,制备得到的分子筛为纯相晶体,具有典型的AFI形貌特征,Co/Al摩尔比为0.15时出现CHA杂晶;制备过程中加入少量Si可促进更多的Co进入分子筛骨架。金属杂化AFI型分子筛具有2种酸中心,Co添加量相同时,CoSAPO-5分子筛的酸性位比coapo-5分子筛多。Co以四配位的Co2+存在于分子筛骨架结构中,经过焙烧后部分Co2+被氧化为Co3+,使分子筛存在一定的氧化活性中心。

关键词： AFI coapo-5 CoSAPO-5 双功能制备

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

环己酮液相催化氧化合成己二酸

环己酮液相催化氧化合成己二酸

作者：费美丽浙江大学

学位级别：硕士

己二酸是脂肪族二元酸中有重要应用价值的二元酸,主要应用于尼龙-66的制造,其需求量逐年增加。目前“环己烷两步法”是工业生产己二酸的主要工艺,即先通过环己烷液相空气氧化生成环己酮和环己醇混合物(KA油),再经硝酸氧化生成己二酸。虽... 详细信息

己二酸是脂肪族二元酸中有重要应用价值的二元酸,主要应用于尼龙-66的制造,其需求量逐年增加。目前“环己烷两步法”是工业生产己二酸的主要工艺,即先通过环己烷液相空气氧化生成环己酮和环己醇混合物(KA油),再经硝酸氧化生成己二酸。虽然KA油硝酸氧化过程中转化率和选择性都较高,但对设备腐蚀较大,且会产生大量的NOx气体,其排放量占世界NOx气体排放量的10%,严重污染环境。目前为止,己二酸的合成仍是一个世界性技术难题,所以研究和开发己二酸的绿色合成工艺有着重要的意义。基于此,本文重点研究环己酮液相催化氧化合成己二酸的绿色工艺。在无助剂和引发剂的条件下,于600ml不锈钢高压反应釜中,以环己酮为原料,环己烷为溶剂,分子氧为氧化剂,在消除传质对反应动力学影响的前提下,分别系统地研究了钴络合物(Ⅱ)和coapo-5两类催化剂在环己酮液相催化氧化绿色合成己二酸中的催化性能。首先,对催化剂进行筛选,发现钴络合物(Ⅱ)对环己酮氧化反应具有较高的催化活性和收率;以钴络合物(Ⅱ)为催化剂,系统地考察了其在环己酮液相氧化合成己二酸中的催化性能,并简单地考察了溶剂、NHPI对反应的影响,探讨了反应时间、反应温度、催化剂用量、环己酮初始浓度、氧气压力对反应结果的影响,确定较优的反应工艺条件：反应温度110℃,氧气压力0.6MPa,催化剂用量100ppm,环己酮初始浓度为4.84mol/L。在该条件下,反应60min,环己酮转化率达到18%,己二酸收率为53.2%。其次,以三乙胺为模板剂,拟薄水铝石为铝源,85%磷酸为磷源,醋酸钴为钴源,用水热晶化法合成钴磷酸铝[coapo-5]分子筛催化剂,通过AAS、XRD、FT-IR、SEM、粒径分布等手段对coapo-5分子筛的金属含量、结构和形貌进行了表征。以空气为氧化剂,考察了其在环己酮液相氧化中的催化性能,结果表明coapo-5具有较好的催化氧化性能：在反应温度110℃,压力0.7MPa下,反应7h,环己酮转化率达到36.6%,己二酸收率为54.1%。

关键词：环己酮己二酸绿色合成液相氧化钴络合物(Ⅱ) coapo-5