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co4sb12热电材料与Cu电极的连接工艺及机理研究

Co4Sb12热电材料与Cu电极的连接工艺及机理研究

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作者：毛煜波哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

随着人们对于清洁环保型新能源的需求与日俱增,热电材料作为可实现电能和热能转换的功能材料,在航空航天,废热发电等多个领域具有很大的应用前景。纳米银作为一种广受关注的新兴连接材料,由于其低温连接高温服役及导电导热性能优异等特... 详细信息

随着人们对于清洁环保型新能源的需求与日俱增,热电材料作为可实现电能和热能转换的功能材料,在航空航天,废热发电等多个领域具有很大的应用前景。纳米银作为一种广受关注的新兴连接材料,由于其低温连接高温服役及导电导热性能优异等特点,在热电材料连接方面具有很大潜力。cosb热电材料作为应用于中温段性能最佳的热电材料,通过掺杂Se是提高其热电性能的常用方法。本文主要制备了优异性能的纳米银互连材料,实现方钴矿热电材料与电极的连接,并探究Se掺杂量对cosb热电材料电子结构,晶体结构和传输性能的影响。本文首先采用硝酸银作银源,硼氢化钠作还原剂,二水合柠檬酸三钠作分散剂的化学还原法制备纳米银颗粒,探究了还原剂浓度,分散剂浓度,滴加速度,反应温度,离心速度等对纳米银形貌的影响,最终确定银源浓度0.5 m M,还原剂浓度60 m M,分散剂浓度0.5 m M,反应温度60℃,滴加速度6 ml/min,离心速度12000 rpm为最佳制备工艺参数,得到分散优异的纳米银颗粒,尺寸大小为10-15 nm。对不同工艺参数制备的纳米银颗粒进行成分、硬度、烧结温度的表征。在透射电镜下观察纳米银颗粒的微观烧结行为,发现纳米银颗粒通过接触形成烧结颈进而“吞并”的方式进行烧结。采用粒径15 nm的纳米银焊膏在升温速率8℃/min,连接温度300℃,保温时间30 min的工艺参数下对cosb热电材料与Cu电极进行初步连接,得到了结合良好的焊接接头,剪切强度达到15 MPa,为后续研究提供试验基础。通过对不同纳米银厚度下接头残余应力的有限元模拟,对比各个方向的应力分布及等效应力分布,发现等效应力的应力峰值均出现在焊缝界面处,且从焊缝处像两侧逐渐降低,形成弧形分布区。可以推测,接头在压剪过程中,裂纹容易在cosb热电材料侧萌生并扩展,使得接头断裂于cosb热电材料侧,形成弓型裂纹扩展路径。纳米银厚度对应力的分布形式影响不大,在该接头尺寸下,纳米银厚度为50 um时,接头残余应力最小。通过第一性原理对Se掺杂的cosb进行计算,分别对cosb Se(x=0/0.5/1/1.5)的能带结构图,态密度图,差分电荷图等电子结构以及晶体结构进行分析,在玻尔兹曼传输理论的基础上,对传输性能Seebeck系数和电导率σ进行了计算,探究其与温度T和掺杂量x的变化规律。结果表明,Se的掺杂使得cosb Se(x=0.5/1/1.5)为一种N型半导体,同时晶格常数,能带,态密度,差分电荷发生改变。Se与co容易成键。随着掺杂量Se的增加,晶胞发生晶格畸变,晶格常数单调变化,禁带宽度先减小后增大,当x=1,即cosbSe时,态密度最高,禁带宽度最小(0.02 e V)。在传输性能方面,Se的掺杂使得cosb热电材料Seebeck系数绝对值和功率因子大大增加。随着温度的升高,cosbSe的Seebeck系数绝对值变大,功率因子先增大后减小。随着Se掺杂量x的增大,在相同温度下,Seebeck系数绝对值和功率因子先增大后减小,当Se掺杂量x=1,即cosbSe,Seebeck系数绝对值和功率因子最大,Seebeck系数绝对值最大(253 u V/K),功率因子最大(600K下最大为4.3×10W·m·K)。

关键词：热电材料方钴矿 co4sb12 纳米银第一性原理

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