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氮掺杂碳/石墨烯负载co0.85se催化剂制备及其ORR/OER性能的研究

第五届新型太阳能电池学术研讨会

作者：唐冬梅赵荣芳陈铭扬州大学化学化工学院

随着化石能源的不断消耗,能源危机和环境问题以成为人类生存亟待解决的重大问题,须寻求新能源来代替常规能源。太阳能作为一种清洁可再生能源,且取之不尽、用之不竭,不受地理位置的影响,因此合理利用太阳能是解决人类面临的环境问题的... 详细信息

随着化石能源的不断消耗,能源危机和环境问题以成为人类生存亟待解决的重大问题,须寻求新能源来代替常规能源。太阳能作为一种清洁可再生能源,且取之不尽、用之不竭,不受地理位置的影响,因此合理利用太阳能是解决人类面临的环境问题的首选方案。染料敏化太阳能电池(DSSCs)作为新一代太阳能电池,因其制备工艺简单,成本低,光电转换效率高,从而引起国内外研究者的广泛关注。DSSCs通常采用贵金属Pt作为对电极。Pt电极导电性能好,电催化活性高,但是价格昂贵,地球储量有限,限制了DSSCs的大面积使用。本文设计并合成空心分级结构的cose纳米束作为非铂对电极材料应用到DSSCs中,并探索了该电极材料在染料敏化太阳能电池体系中对电解质溶液中I/I的电催化性能。该材料因其特殊结构,具有较大的比表面积,因而与电解质具有较大的接触面积。图A为不同对电极材料DSSCs的J-V特性曲线,从该图可以看出,cose作为对电极时,DSSCs的光电转换效率为7.5%,略高于采用Pt作为对电极的DSSCs。图B为不同电极材料的CV曲线,cose对电极材料E为0.097V,小于Pt,同时,由cose作为对电极材料组装成的对称薄层电池的电荷转移阻抗R小于Pt对电极(图C),塔菲尔曲线所呈现出的交换电流密度J略大于Pt对电极。通过电化学和光电性能测试,可知这种空心分级结构的cose具有较好的电催化活性。该研究结果对非Pt对电极材料推动DSSCs进一步向商业化发展具有重要意义。

关键词： DSSCs co0.85se 对电极材料

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氮掺杂碳/石墨烯负载Co0.85Se催化剂制备及其ORR/OER性能的研究

作者：潘利东北京化工大学

学位级别：硕士

本文研究氮掺杂碳/石墨烯负载cose作为氧还原/氧析出(ORR/OER)双功能催化剂的制备方法和催化性能。通过水热法和煅烧法合成了该双功能催化剂,通过XRD、seM、XPS、Raman以及电化学分析等手段研究了产物的结构、形貌与其催化活性之间的联... 详细信息

本文研究氮掺杂碳/石墨烯负载cose作为氧还原/氧析出(ORR/OER)双功能催化剂的制备方法和催化性能。通过水热法和煅烧法合成了该双功能催化剂,通过XRD、seM、XPS、Raman以及电化学分析等手段研究了产物的结构、形貌与其催化活性之间的联系,取得了以下主要结果:(1)在不同的水热反应的条件下制得不同杂相含量和晶粒尺寸的cose,测试表明杂质含量越少,晶粒尺寸越小,产物的分散性越好,其OER催化活性越佳,但cose无ORR催化活性;(2)以ZIF8与氧化石墨烯用煅烧法制备得到氮掺杂碳/石墨烯催化剂,通过调整原料中氧化石墨烯的含量,改变由ZIF8所形成的多面体碳在石墨烯表面的分布情况,得到具备最佳氧还原活性的样品NGC-80,测试发现其多孔结构以及较高的吡啶氮、石墨氮含量是决定其较佳氧还原活性的本质原因;(3)将上述氮掺杂碳/石墨烯与钴源、硒源在水合肼存在的条件下进行水热反应制得氮掺杂碳/石墨烯负载cose复合催化剂,经测试发现其具备ORR/OER双功能催化活性。研究发现水热反应不仅可以提高氮掺杂碳/石墨烯载体的无序度,还可以改变其中氮元素的存在形式。生长在石墨烯上的cose可以起到锚定作用防止石墨烯团聚。当钴和载体碳的加入比例为1mmo1:80mg,反应时间为12h时,所得产物双功能催化活性达到最佳;(4)以对石墨烯负载ZIF67进行一步硒化法制得氮掺杂碳/石墨烯负载cose,发现硒化过程对产物中多面体碳的表面形貌具备严重的破坏作用,而石墨烯载体的存在可以避免颗粒团聚,使活性位点最大限度地分散。探究了钴含量、硒化温度和原料中咪唑:co的比例对产物的影响,发现当钴加量为2.5mmol,硒化温度为700℃,咪唑:co为16:1时产物活性达到最佳,阐明了产物的双功能活性来源并分析了最佳产物的电化学特性,计算得出其△E=0.751V,氧还原催化过程转移电子数约为3.2,且其电化学催化稳定性明显优于现有的商用催化剂。

关键词：氮掺杂碳石墨烯 co0.85se 氧还原氧析出双功能催化剂

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硒化钴碳复合材料设计及其锂离子电池应用

硒化钴碳复合材料设计及其锂离子电池应用

作者：黄亚楠南昌大学

学位级别：硕士

锂离子电池因具有高的质量比容量、低的相对电极电势等优点,被认为是极具发展前景的电化学储能装置。石墨作为锂离子电池负极的主要宿主材料,因具有低的理论容量,而无法满足市场对高能量/功率密度储能器件的需求。当下,过渡金属硫族化... 详细信息

锂离子电池因具有高的质量比容量、低的相对电极电势等优点,被认为是极具发展前景的电化学储能装置。石墨作为锂离子电池负极的主要宿主材料,因具有低的理论容量,而无法满足市场对高能量/功率密度储能器件的需求。当下,过渡金属硫族化合物因其容量高、毒害小、合成过程简单等自身优点,成为锂离子电池负极材料的理想选择。但是,过渡金属硫族化合物电导率低、循环过程中产生的体积变化等特性严重制约了在储能领域的应用。本文针对目前存在的缺陷,设计并合成了一系列硒化钴碳基复合电极材料,系统地研究了不同合成方法对获得材料的组成和微观结构以及电化学性能间“构-效”关系,主要研究内容如下:1.以MOF(ZIF-67)为前驱体,面膜纸为基底,通过室温下自组装、热解-硒化策略制备了无粘结剂自支撑的cose@CP-CMF复合材料,将cose碳微板锚定于面膜纤维上,作为锂离子电池负极。研究表明,该材料具有三维导电网络结构,加速了电子和离子的快速传输。cose@CP规整有序地嵌入碳纤维表面,可以有效增加电极与电解质之间的接触,防止cose@CP的聚集和破碎,缓冲重复充放电过程中的体积变化,使复合材料具有良好的倍率性能和循环稳定性。2.同样的,以MOF(ZIF-67)为前驱体,采用简单的热解-硒化策略,构建MOF衍生的原位生长碳纳米管复合材料(cose@CNT-CP),并将其作为锂离子电池负极。这种蓬松的三维层次结构极大地触发了高效界面转化反应动力学,有助于增加电子和锂离子进入的有效路径,减少了循环过程中的体积变化效应,同时提高了表面电容贡献。而且,高比表面积也有助于增强电容主导的锂储存机制,显示出超快的倍率性。电化学测试结果表明,cose@CNT-CP具有良好的速率能力(电流密度为5 A g时容量为449.4 m A h g)和循环稳定性(电流密度为0.5 A g时循环350次后容量为701.0 m A h g)。3.扩展了尿素辅助与适度热解-硒化处理策略,构建了碳纳米片组装的原位生长cose@CNTs/C层次结构,并考察了其作为锂离子电池负极材料的电化学特性。该三维层次结构能充分暴露cose活性位点,cose牢固地锚定在碳纳米片上,同时也有少量封装在碳纳米管内,结构稳定性强。在一维(1D)碳纳米管的高导电路径下,纳米复合电极提供了高效的电子/离子传输通道,并缩短了扩散路径,同时具有明显的赝电容特性。大量的N原子自掺杂为锂离子储存提供了足够的活性位点,增强了电容主导的锂储存机制。通过组装不同低维单元构建具有多尺度结构的碳体系结构,是提高锂离子电池性能的有效手段。各组分的协同贡献使锂离子电池在0.1A g时初始容量高达1354.2 m A h g,在5A g时容量可保持为596.6 m A h g。同时,材料具有极好的循环稳定性,1A g下经过600圈循环后,放电容量仍保持在701.2 m A h g,容量保持率为84.5%。

关键词：锂离子电池 co0.85se 碳复合材料负极材料三维结构

铜离子掺杂硒化钴对电极的制备及催化性能研究

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铜离子掺杂硒化钴对电极的制备及催化性能研究

第七届新型太阳能电池材料科学与技术学术研讨会

作者：熊筱瑶宁金闯张竹亭殷雄汪乐余北京化工大学化学学院

染料敏化太阳能电池器件具有制造工艺简单、成本效益高、光电转换效率高等优点而受到广泛关注。I/I是其常用的一种氧化还原电对,其对应的对电极则常采用贵金属铂。但金属Pt昂贵和在电解质体系中长期稳定性差限制了染料敏化太阳能电池的... 详细信息

染料敏化太阳能电池器件具有制造工艺简单、成本效益高、光电转换效率高等优点而受到广泛关注。I/I是其常用的一种氧化还原电对,其对应的对电极则常采用贵金属铂。但金属Pt昂贵和在电解质体系中长期稳定性差限制了染料敏化太阳能电池的发展。因此,发展低成本、稳定性好的非贵金属对电极材料具有重要意义。为此,本研究中我们采用水热法合成了片状的co0.85se材料,然后进一步通过阳离子交换法对其进行铜离子掺杂提高其催化性能。修饰前后样品的TEM照片如图1a所示,在离子交换过程中,片状结构得到保持。在XRD测试结果中,未有新相生成(图1b)。此外,我们用循环伏安法初步评估了所制备的三种Cu-cose材料对I/I氧化还原电对的催化性能。实验结果表明:Cu-cose-2具有较小的Epp值(431mV),有望通过进一步的优化,获得高的催化性能(图1c)。此外,通过多圈循环伏安测试稳定性,结果表明:Pt电极的最终阴极电流密度为初始值的77%,而Cu-cose-2的阴极电流密度的最终值保持为初始值的90%(图1d)。因而,同铂对电极相比,所制备的Cu-cose-2纳米材料具有更好的稳定性。

关键词：染料敏化太阳能电池对电极 co0.85se 铜离子掺杂 I3-还原反应

来源： cnki会议评论

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钴、钒化合物纳米材料的合成与性质研究

钴、钒化合物纳米材料的合成与性质研究

作者：刘程成安徽大学

学位级别：硕士

钴、钒化合物纳米材料具有独特的结构与性能,被广泛的应用在电化学、磁记录材料、光学、催化、电池、传感等领域,从而成为化学、材料、物理等科学研究与探索的重要方向之一。本文在国内外大量文献调研的基础上,采用一步水热合成方法成... 详细信息

钴、钒化合物纳米材料具有独特的结构与性能,被广泛的应用在电化学、磁记录材料、光学、催化、电池、传感等领域,从而成为化学、材料、物理等科学研究与探索的重要方向之一。本文在国内外大量文献调研的基础上,采用一步水热合成方法成功制备出不同形貌与组成的钴、钒化合物纳米材料,并探讨了它们的结构与性能。主要研究内容包括：1.选用亚硒酸钠以及五水合硝酸钴作为前驱物,水合肼作为还原剂,在水热条件下,通过调节反应物配比、反应时间、反应温度控制合成了多种形貌的co(0.85)se纳米晶体。通过水热法一步合成了银耳状的非整数比硒化钴,这种结构co(0.85)se纳米晶体的比表面积为55.1m2/g。磁性测试结果表明,在室温下这种银耳状的co(0.85)se具有顺磁性。将co(0.85)se用于催化分解N2H4H2O,实验证明,在最佳的反应条件合成的co(0.85)se对N2H4H2O的分解具有优良的催化活性和重复使用性。这对拓宽硒化钴的应用范围具有重要的意义。2.在前期研究工作的基础上,将银耳状co(0.85)se纳米晶体与硼氢化钠结合,应用于吸附亚甲基蓝的体系中。在硼氢化钠的作用下,co(0.85)se对亚甲基蓝的吸附性能得到了很大的提高。但是,当吸附脱附平衡达到一定时间后,亚甲基蓝会自发从co(0.85)se表面解析出来溶解到溶液中。这为染料的回收以及吸附剂的重复利用提供了良好的基础。通过测定吸附过程中溶液的pH以及吸附剂co(0.85)se表面的zeta电位,我们推测了可能的吸附机理。同时通过调节硼氢化钠的用量,探讨了硼氢化钠在改变co(0.85)se吸附亚甲基蓝性能中所起的作用,并进一步验证推测的吸附机理。3.结合离子液体与五氧化二钒的结构特点,运用水热反应方法,制备了宽度在200-300纳米,长度为几十微米的有机无机复合物V2O5/bmimBr纳米带。通过XRD、X射线光电子能谱(XPS)、元素分析(EA)、电感耦合离子体发射光谱(ICP)等测试手段,探讨了V2O5/bmimBr纳米复合物的组成与结构,以及离子液体与五氧化二钒的作用机制。通过调节离子液体的使用量,研究了离子液体在形成V2O5/bmimBr纳米带过程中的功能。实验证明,离子液插入到V205片层之间后使得产物的导电性得到了很大的提高。

关键词： co0.85se V2O5/bmimBr 水热反应催化吸附电化学性质

QDSSCs对电极的设计、制备及电化学性能

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QDSSCs对电极的设计、制备及电化学性能

作者：纪璇西安电子科技大学

学位级别：硕士

量子点敏化太阳能电池(QDSSCs)因具有理论效率高、制备工艺简单且价格低廉等优势而备受关注。QDSSCs主要由光阳极、电解液和对电极组成,形成“三明治”结构。对电极是QDSSCs的重要组成部分,起着电荷传输以及催化还原电解液的关键作用。... 详细信息

量子点敏化太阳能电池(QDSSCs)因具有理论效率高、制备工艺简单且价格低廉等优势而备受关注。QDSSCs主要由光阳极、电解液和对电极组成,形成“三明治”结构。对电极是QDSSCs的重要组成部分,起着电荷传输以及催化还原电解液的关键作用。对电极与电解液界面的氧化还原反应,实质上是电荷在电极/电解液界面的转移。本论文以QDSSCs对电极材料为研究对象,研究其对电荷收集及电极/电解液界面电荷转移过程的促进机理。本文首先以CHNS为氮硫源,采用水热法制备氮硫共掺杂石墨烯对电极,结合XRD、seM、XPS及电化学分析,探究掺杂量及水热温度对石墨烯电化学性能的影响规律。结果表明:氮硫共掺杂有助于形成3D网状片层结构,该结构能有效增强对电极在电解液中的浸润性;氮、硫原子嵌入片层结构中使石墨烯表面电子自旋态和电荷密度不对称,提高了对电极对S的还原活性。进一步探究水热温度对石墨烯电化学性能影响发现:当水热温度为200℃时,氮硫共掺杂石墨烯在兼具3D网状片层结构的同时,拥有较大的比表面积,能够为催化还原反应提供更多的活性位点,进一步降低电荷传输阻抗(R)。以所制备的对电极及CdS/Cdse共敏化TiO为光阳极制备QDSSCs,器件光电转换效率为2.3%,相比以纯石墨烯为对电极的QDSSCs转化效率提高147%。随后分别采用水热法和溶剂热法制备cose薄膜,结合XRD、seM、EDS及电化学测试分析cose薄膜的生长机理及电化学特性。结果表明:水热法不能制备致密均匀的cose薄膜,且存在se杂质,使得电极/电解液界面电荷传输受阻。采用溶剂热法制备cose薄膜时,反应物起始浓度对cose薄膜的生长存在较大影响,当反应物co浓度为8 mM时,可制备出连续均匀致密的cose薄膜,其R最低。结果表明该电极对电解液中的S具有良好的催化活性,能够有效提高对电极的电化学性能。采用该cose薄膜对电极制备的QDSSCs,其PCE值较文献报道提高了14%。最后采用溶剂热法制备cose/石墨烯复合对电极,结合XRD、seM及EDS分析发现,cose颗粒能够均匀生长在石墨烯片层结构中。电化学测试证实,石墨烯能将外电路电子快速传输到cose颗粒,经cose快速催化还原电解液中的S,从而快速完成电池内部的循环过程。相比由单一材料制备的对电极,cose/石墨烯复合对电极的导电性及催化活性均得到有效增强。以cose/石墨烯复合薄膜为对电极、CdS/Cdse共敏化TiO为光阳极制备的QDSSCs光电性能为:J=9.69 mA/cm,V=0.56 V,FF=47.94%,PCE=2.6%。

关键词： QDSSCs 对电极石墨烯 co0.85se co0.85se/石墨烯复合电极