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N2O在co3O4基复合氧化物催化剂表面的分解反应

N2O在Co3O4基复合氧化物催化剂表面的分解反应

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作者：赵天琪烟台大学

学位级别：硕士

氧化亚氮(NO)的温室效应潜值很高,是《京都议定书》限制排放的温室气体之一,还具有连续破坏臭氧层的威力。在诸多减排技术中,催化分解法因能耗低、效率高而被认为是有前景的NO消除方法,其核心在于催化剂的研制。本论文主要研究了NO在co... 详细信息

氧化亚氮(NO)的温室效应潜值很高,是《京都议定书》限制排放的温室气体之一,还具有连续破坏臭氧层的威力。在诸多减排技术中,催化分解法因能耗低、效率高而被认为是有前景的NO消除方法,其核心在于催化剂的研制。本论文主要研究了NO在coO基复合氧化物催化剂表面的分解反应。研究内容及结果以下:(1)考察了Nd-coO系列催化剂制备方法、Nd/co摩尔比和碱金属助剂等制备参数的影响。通过采用XRD、BET、SEM、XPS、H-TPR、O-TPD等表征手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明:当采用水热合成法,且Nd/co=0.01时制备的Nd-coO催化剂活性较高。加入Nd催化剂晶粒尺寸减小,比表面积增大,提高了催化活性。K改性进一步提高了催化剂活性,因为K的加入增加了金属粒子周围的电子云密度,降低其电子结合能,增强了活性组分的还原能力和催化性能,使表面氧物种更易脱附,加快了NO的催化分解。0.02K/0.01Nd-coO催化剂有最佳活性、耐水耐氧性及反应稳定性。(2)制备Y-coO系列催化剂,研究了不同制备参数对催化剂催化分解NO性能的影响,并对催化剂理化性质进行了表征。研究表明:使用水热合成法,当Y/co=0.03时催化剂活性较高。加入Y后催化剂晶粒尺寸减小,比表面积增大,有利于NO的分解。与Nd-coO催化剂相比,Y-coO催化剂比表面积有更大程度的增加,催化活性较高。对0.03Y-coO催化剂进行K改性,发现K改性催化剂表面co活性位点增加,co-O键削弱,氧物种容易脱除,有利于NO分解。0.02K/0.03Y-coO催化剂活性较高、耐水耐氧性能及稳定性较好。(3)与90℃下共沉淀法制备的催化剂相比,在沸腾溶液(100℃)时制备的催化剂(Y-coO-boiling)有更高催化活性。进一步研究表明:Y-coO-boiling催化剂有较小的晶粒尺寸和较高的比表面积,原因是升温加快了尿素水解,导致成核速率增加,当成核速率接近或大于生长速率时,形成了较小的微晶,增强了催化活性。对Y-coO-boiling催化剂进行K改性提高催化剂的催化性能,发现即使氧气和水蒸汽共存时,K/Y-coO-boiling催化剂也表现出良好的稳定性。(4)初步探索了co-al催化剂催化NO分解-乙苯脱氢耦合反应,考察了催化剂组成、K改性等制备参数对乙苯转化率和苯乙烯选择性的影响。其中,cocoalO催化剂表现较高的催化性能。500℃下K改性催化剂的乙苯转化率达40%,苯乙烯选择性达到90%以上。

关键词： N2O催化分解 Nd-co3O4催化剂 Y-co3O4催化剂 Y-co3O4-boiling催化剂 co-al催化剂

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钴基复合氧化物的制备及催化N2O分解—乙苯脱氢耦合反应

钴基复合氧化物的制备及催化N2O分解—乙苯脱氢耦合反应

引用

作者：刘志颖烟台大学

学位级别：硕士

氧化亚氮(NO)分解和乙苯(EB)脱氢耦合反应(NO-ODEB)是一种利用NO废气作为氧化剂氧化乙苯脱氢制苯乙烯的绿色化工技术,在有效消除温室气体NO的同时带来了经济效益。与传统的苯乙烯生产工艺相比,NO-ODEB技术能耗更低,且在一定程度上缓解... 详细信息

氧化亚氮(NO)分解和乙苯(EB)脱氢耦合反应(NO-ODEB)是一种利用NO废气作为氧化剂氧化乙苯脱氢制苯乙烯的绿色化工技术,在有效消除温室气体NO的同时带来了经济效益。与传统的苯乙烯生产工艺相比,NO-ODEB技术能耗更低,且在一定程度上缓解了催化剂积碳问题。本论文制备了一系列co基复合氧化物催化剂,用于催化NO-ODEB反应,采用N物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、H程序升温还原(H-TPR)、NH程序升温脱附(NH-TPD)、热分析(TG-DSC)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的组成结构进行表征,阐明催化剂的构-效关系,探索催化反应机理,提高催化剂的活性、选择性和稳定性。具体研究内容和结果如下:(1)用一步水热法制备了co al复合氧化物催化剂,考察了co/al比值对催化剂活性的影响。研究发现co物种是催化剂表面的主要活性位,而al物种为催化剂提供了良好的比表面积和表面酸性位。随着催化剂中co含量的增加,催化剂表面的强酸性位数量减少,并且弱化了co-O键,增强了催化剂的还原能力,有利于NO-ODEB反应的进行。其中co/al=2的催化剂活性最高,乙苯转化率为44.3%,苯乙烯选择性为70.1%。(2)为了提升co al催化剂的催化活性,在co/al=2催化剂的基础上,采用一步水热法制备了Ce co al复合氧化物催化剂,考察了Ce助剂的掺杂对于co al催化剂活性的影响。研究发现,掺杂Ce O使催化剂表面强酸量减少,中强酸量增加,并且随着Ce掺杂量的增加,催化剂的还原能力得到了增强。Ce/co=0.10催化剂的NO分解率达100%,乙苯转化率达61.5%,苯乙烯选择性达80.6%,与已报道的NO-ODEB催化剂相比有较明显的优势。(3)为了进一步提升NO-ODEB催化剂的稳定性,采用溶剂挥发自组装法制备了介孔氧化铝(m-alO),随后采用水热负载法将Ce-co活性组分负载到介孔氧化铝表面,制得m-alO负载Ce-co介孔催化剂(Ce-co/m A)。研究结果表明:Ce-co/m A催化剂在保持较高催化活性的同时,还具有良好的稳定性,在24h长周期反应中可保持50%的乙苯转化率及90%的苯乙烯选择性。进一步研究发现,在反应过程中Ce-co/m A催化剂表面的强酸位被积碳掩盖,使得强酸位数目随反应时间延长明显减少,导致积碳速率有所减缓,使得催化剂活性保持稳定。

关键词： N2O分解乙苯氧化脱氢乙苯转化率苯乙烯选择性 co-al催化剂 Ce-co-al催化剂介孔氧化铝负载型Ce-co催化剂

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