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co基分子筛催化剂氨分解性能及反应机制的研究

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能源环境保护 2024年

作者：李超凡杜学森苏小军陈金飞陈艳容重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室重庆大学能源与动力工程学院

氨分解制氢面临NH3转化率低的问题，需要提高氨分解催化剂的活性。分子筛具有较大的比表面积和丰富的孔隙结构，可以作为氨分解催化剂的良好载体，从而提高氨分解的活性。然而，目前对于分子筛载体性质对氨分解的影响规律尚不明确。探... 详细信息

氨分解制氢面临NH3转化率低的问题，需要提高氨分解催化剂的活性。分子筛具有较大的比表面积和丰富的孔隙结构，可以作为氨分解催化剂的良好载体，从而提高氨分解的活性。然而，目前对于分子筛载体性质对氨分解的影响规律尚不明确。探究了不同分子筛载体（ZSM-5、SBA-15、MCM-41）co基催化剂对氨分解制氢反应的影响，结果表明，co/SBA-15具有最佳的氨分解活性。结合催化活性和表征结果，发现氨分解催化剂的载体应具备以下特点：较大的比表面积、丰富的孔道结构，并且具有适当尺寸（5～10 nm）的孔径、较小的催化剂颗粒粒径、较少的酸性位点数量以及较弱的酸性强度。氨分解反应的活性位点为金属态，在反应之前对催化剂进行H2还原处理可以有效提高氨分解活性。与其他两种分子筛催化剂相比，co/SBA-15催化剂具有较低的表观活化能。此外，co/SBA-15催化剂还表现出优异的催化稳定性和可重现性。最后，通过对co/SBA-15催化剂进行in-situDRIFT实验，发现其表面富集了-NH和-NH2的中间产物，表明氨分解反应的限速步骤可能为吸附态N原子的重组脱附。阐明了催化剂载体的理化性质对氨分解制氢反应性能的影响规律，为选择合适的氨分解催化剂载体提供了一定的理论指导。

关键词： co基催化剂氨分解制氢分子筛载体 SBA-15

直接硼氢化物燃料电池用非贵金属钴基阳极催化剂的研究进展

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化工新型材料 2024年

作者：韩家乐田晓张颖张晓杰高媛媛聂丹虹内蒙古师范大学物理与电子信息学院内蒙古师范大学稀土功能新能源储能材料内蒙古自治区工程研究中心内蒙古师范大学功能材料物理与化学自治区重点实验室

直接硼氢化物燃料电池（DBFC）是一种将存储在硼氢化物中的化学能（氢能）在阳极催化剂作用下直接转化为电能的新型氢燃料电池。由于该类电池具有理论电池电压高、能量密度大、绿色清洁及便于携带等优点而备受研究者的青睐。DBFC的阳极... 详细信息

直接硼氢化物燃料电池（DBFC）是一种将存储在硼氢化物中的化学能（氢能）在阳极催化剂作用下直接转化为电能的新型氢燃料电池。由于该类电池具有理论电池电压高、能量密度大、绿色清洁及便于携带等优点而备受研究者的青睐。DBFC的阳极催化剂是决定电池性能的关键因素。以往阳极催化剂多采用贵金属及其合金。贵金属催化剂具有优越的催化活性和稳定性，但贵金属资源有限且成本高。为降低成本、扩大应用范围，近年来研究人员开始寻找非贵金属催化剂。co基催化剂是一类非贵金属催化剂，因其活性高、比贵金属便宜等优点而受到研究者的重视。从co基催化剂的种类、制备方法和性能角度出发，对近几十年来co基催化剂的研究成果进行分析、梳理。同时对co基催化剂今后的发展进行展望。

关键词：直接硼氢化物燃料电池阳极催化剂 co基催化剂电催化性能水解反应

纳米金刚石改性钴基催化剂的费托合成性能研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：伊程程韦春洪徐冰刘岳峰沈阳化工大学化学工程学院中国科学院大连化学物理研究所

co基催化剂在费托合成反应中具有优异的反应活性以及碳链增长能力，其催化性能与金属co纳米颗粒的还原度和粒径紧密相关，通过添加助剂调控金属co的还原度和分散度是提高其费托合成反应性能的重要手段。以具有化学惰性以及良好导热性的... 详细信息

co基催化剂在费托合成反应中具有优异的反应活性以及碳链增长能力，其催化性能与金属co纳米颗粒的还原度和粒径紧密相关，通过添加助剂调控金属co的还原度和分散度是提高其费托合成反应性能的重要手段。以具有化学惰性以及良好导热性的SiC为载体，加入少量具有丰富表面官能团的纳米金刚石(NDs)作为结构调节剂，有效提高了催化剂中co物种的分散度和还原度，提升了其费托合成反应性能。N2物理吸/脱附结果表明，NDs的加入对催化剂的比表面积、孔径等参数影响较小。co化学吸附结果表明，适量NDs的加入促进了催化剂中活性金属co的分散，增加了金属co的表面积，为费托合成反应提供了更多的活性位点。透射电镜(TEM)结果表明，在co/SiC(w(co)=10%)中加入NDs后，催化剂中金属co的粒径减小，且NDs在催化剂表面均匀分散。H2程序升温还原(H2-TPR)和co预吸附的H2程序升温表面反应(co-H2-TPSR)结果表明，NDs的加入降低了co3O4还原为金属co的还原温度，促进了co3O4的还原以及co的活化。调节剂修饰的co/1.0NDs-SiC(w(co)=10%,m(NDs):m(SiC)=1.0%)与co/SiC催化剂相比，co转化率从15.6%提升至29.0%，产物中C5+选择性仍可保持在75%以上，且稳定运行70 h未见明显失活。以上结果为研发纳米碳材料改性的高效费托合成反应的催化剂提供新的研究思路。

关键词： co基催化剂费托合成纳米金刚石碳调节剂

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不同晶面co基催化剂上co活化行为研究

燃料化学学报 2022年第5期50卷 583-590页

作者：卢文丽王俊刚孙德魁马中义陈从标侯博王宝俊李德宝中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

本研究用溶剂热法合成了三种暴露不同晶面的co基催化剂,排除载体、助剂、晶粒尺寸等参数的影响,通过程序升温脱附、原位拉曼光谱、原位漫反射红外光谱等表征手段和化学瞬变反应技术,对不同晶面co催化剂在费托反应过程中co活化行为进行... 详细信息

本研究用溶剂热法合成了三种暴露不同晶面的co基催化剂,排除载体、助剂、晶粒尺寸等参数的影响,通过程序升温脱附、原位拉曼光谱、原位漫反射红外光谱等表征手段和化学瞬变反应技术,对不同晶面co催化剂在费托反应过程中co活化行为进行了研究。结果表明,co的活化在不同晶面的co基催化剂上具有结构敏感性。co(10-11)晶面上co以直接解离的方式进行活化,且co解离生成的碳物种部分形成积炭,其余碳物种加氢生成CH_(x);co(0001)晶面上co以氢助解离的方式活化,大量解离为积炭,少量碳物种氢化为CH_(x);co(11-20)晶面上co直接解离,该催化剂上co弱解离得到微量的积炭,其余碳物种在氢的存在下生成微量的CH_(x)中间体。

关键词：费托合成 co基催化剂 co活化化学瞬变反应技术

co基催化剂在氢甲酰化反应中的应用研究进展

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低碳化学与化工 2023年第2期48卷 52-61页

作者：王玉清姜淼吴刚强严丽丁云杰内蒙古科技大学化学与化工学院、内蒙古自治区煤化工与煤炭综合利用重点实验室内蒙古包头014010 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023

氢甲酰化反应是工业中重要的合成醛的过程。目前,氢甲酰化反应中使用的催化剂以Rh和co基催化剂为主,其中Rh基催化剂主要应用于短链烯烃的氢甲酰化,中长链烯烃的氢甲酰化仍采用co基催化剂。以co基催化剂为主线,重点综述了均相和多相负载... 详细信息

氢甲酰化反应是工业中重要的合成醛的过程。目前,氢甲酰化反应中使用的催化剂以Rh和co基催化剂为主,其中Rh基催化剂主要应用于短链烯烃的氢甲酰化,中长链烯烃的氢甲酰化仍采用co基催化剂。以co基催化剂为主线,重点综述了均相和多相负载型co基催化剂的制备及在氢甲酰化反应中的应用研究进展。分析表明,在均相co基催化剂中引入给电子能力强、空间位阻大的烷膦配体有助于提高产品醛区域选择性并使反应条件变得更温和。在多相负载型co基催化剂中,载体种类及性质、贵金属助剂、金属前驱体、配体及制备条件等均能对氢甲酰化反应催化性能产生影响。今后可以设计合成给电子能力强、空间位阻大的烷膦配体,将其负载于具有高比表面积、多级孔道结构的载体上或通过官能团修饰将配体多相化负载金属co以提高其氢甲酰化反应催化性能。

关键词： co基催化剂氢甲酰化反应均相催化多相负载型催化剂

可控构建分级多孔炭载coP纳米颗粒催化剂用于高效氧还原反应

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 526-537页

作者：闫晓丽王奎郝姝葳周广达杨浩伟张华郭俊杰太原理工大学材料科学与工程学院新材料界面科学与工程教育部重点实验室山西太原030024 华侨大学材料科学与工程学院福建厦门361021

为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解)... 详细信息

为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解),构建了一种在分层多孔炭框架上负载由掺氮炭壳包裹的coP纳米颗粒催化剂(coP@NC)。在二次热解过程中,co纳米颗粒在NaH_(2)PO_(2)生成的PH_(3)气体下原位转化为coP纳米颗粒,而载体的十二面体结构没有发生改变。在碱性条件下,coP@NC电催化剂表现出优异的ORR活性,半波电位高达0.92 V,这归因于分散良好的coP纳米颗粒与炭壳之间的协同耦合以及载体多孔结构实现的高效质量传输。此外,使用coP@NC组装的锌-空气电池展现出1.51 V的高开路电压和210.1 mW cm^(-2)的功率密度。这项研究将有助于开发低成本和高效率的ORR电催化剂。

关键词：电催化剂 co基催化剂金属磷化物 ORR 锌-空气电池

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Ru修饰负载型co基费托合成催化剂性能研究

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低碳化学与化工 2023年第5期48卷 46-54页

作者：闫敬如娄舒洁孟闪茹肖海成中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206 中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249

Ru助剂可以提高co物种的分散度和还原度,抑制烧结和积炭,进而起到改善co基催化剂的结构和费托反应催化性能的作用。采用共沉淀法分别制备了不同载体负载的co基催化剂(co/MgO、co/MnO_(2)、co/NaY、co/SiO_(2)和co/ZnO,co负载量(质量分数... 详细信息

Ru助剂可以提高co物种的分散度和还原度,抑制烧结和积炭,进而起到改善co基催化剂的结构和费托反应催化性能的作用。采用共沉淀法分别制备了不同载体负载的co基催化剂(co/MgO、co/MnO_(2)、co/NaY、co/SiO_(2)和co/ZnO,co负载量(质量分数,下同)均为30%);再以RuCl_(3)•xH_(2)O为Ru助剂修饰以上co基催化剂,采用等体积浸渍法分别制得了Ru负载量为0.5%和1.0%的Ru修饰负载型co基费托合成催化剂。采用N_(2)吸附、XRD和H_(2)-TPR等对催化剂的结构进行了表征,采用固定床反应器评价了催化剂的费托合成催化性能。结果表明,不同负载量的Ru助剂对不同载体负载的co基催化剂的影响不同。浸渍Ru助剂后,所有催化剂的比表面积和孔容均下降;H_(2)-TPR表征表明Ru助剂能够促进co物种的还原、降低还原温度,并抑制co与载体之间难还原物种的生成。co/MnO_(2)系列催化剂在270℃下才能体现出活性,其中0.5%Ru-co/MnO_(2)具有最低甲烷选择性(5.45%)和最高C5+选择性(72.83%)。

关键词：费托合成 co基催化剂氧化物载体 Ru助剂

碳纳米管表面化学结构对co基费托合成催化剂性能的影响

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低碳化学与化工 2023年第2期48卷 33-41页

作者：王盼盼韦春洪伊程程徐冰刘岳峰中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

在co基费托合成反应中,碳载体因其表面化学惰性而与金属co的相互作用较弱,有利于co物种的还原,但同时因为缺少锚定位点而导致金属分散性不佳。采用酸化预处理的方式在碳纳米管表面引入缺陷和含氧官能团,可以改善co与载体之间的相互作用... 详细信息

在co基费托合成反应中,碳载体因其表面化学惰性而与金属co的相互作用较弱,有利于co物种的还原,但同时因为缺少锚定位点而导致金属分散性不佳。采用酸化预处理的方式在碳纳米管表面引入缺陷和含氧官能团,可以改善co与载体之间的相互作用,促进co物种的分散,从而提高反应性能。拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果表明,用34%(质量分数,下同)的硝酸在120℃条件下,可以获得缺陷度相近且表面含氧量提升的碳纳米管载体(oCNT-M),用68%的硝酸在140℃条件下,可以获得缺陷度和含氧量同时提升的碳纳米管载体(oCNT-H)。H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和co化学吸附(co-chemisorption)等表征结果表明,含氧量和缺陷度的增加可以改善co物种的还原和分散,有利于形成更多的活性co位点。通过高浓度强氧化性硝酸处理得到的碳纳米管载体oCNT-H,其表面含氧量和缺陷度同时得到提高,获得的co基催化剂与co/CNT-L相比,在费托反应测试中co转化率从10.9%提高到41.9%,C_(5+)烃类产物选择性也从76.6%提高到83.2%,说明对碳纳米管进行酸化处理可以有效地调变催化剂的表面结构,改善反应性能。

关键词：碳纳米管 co基催化剂表面功能化费托合成

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co基催化剂用于低碳醇合成反应研究进展

现代化工 2019年第6期39卷 26-30,32页

作者：孔劼琛刘媛高志贤张玉龙北京低碳清洁能源研究所北京102211 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

分别从主催化剂、助剂和载体3个方面对目前研究较为集中的改性费托co基低碳醇合成催化剂进行综述,指出了该催化剂存在的主要问题和今后研究的重点,同时对低碳醇催化剂未来的研究方向做出了预测。

关键词：低碳醇合成 co基催化剂转化率选择性