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重庆大学学报 2024年第6期47卷 1-14页

作者：屈敏何皎洁杨异星裴从虹杨悦赵红梅孙燕杨利伟长安大学建筑工程学院西安710064 西安建筑科技大学环境与市政工程学院西安710055

严控饮水氟浓度,可以有效降低人体罹患氟骨症和氟牙症的风险。近年来,铈基吸附材料在解决氟污染问题中表现优异,而铈盐与有机酸反应生成的铈基金属有机框架材料(ce-mofs)或其衍生物,能有效去除水中的氟离子。硝酸铈铵(ce(NH_(4))_(2)(NO... 详细信息

严控饮水氟浓度,可以有效降低人体罹患氟骨症和氟牙症的风险。近年来,铈基吸附材料在解决氟污染问题中表现优异,而铈盐与有机酸反应生成的铈基金属有机框架材料(ce-mofs)或其衍生物,能有效去除水中的氟离子。硝酸铈铵(ce(NH_(4))_(2)(NO3)6)和均苯三甲酸(H_(3)BTC)在不同反应时长下生成了ce-mofs ceT1及其衍生物ceT2,更换H_(3)BTC为对苯二甲酸(H2BDC),反应生成2种ce-mofs,ceD1和ceD2。利用XRD、BET、SEM、XPS和FTIR对材料的结构、比表面积、元素含量和组成基团,进行系统的表征;通过控制吸附时间、溶质初始浓度、溶液pH值和竞争离子种类研究4种材料的吸附性能;对实验数据进行吸附动力学模型和吸附等温模型拟合,探究吸附机理。表征结果显示,ceT1为高度配位不饱和的ce(Ⅳ)-mofs,ceD1为比表面积最大(1 003.10 m^(2)/g)的ce(Ⅳ)-mofs,而ceT2和ceD2则同为ce(Ⅲ)占比较高的吸附材料。吸附实验中,ceT1、ceT2、ceD1和ceD2的最大吸附容量分别为99.38 mg/g、142.45 mg/g、60.45 mg/g和124.55 mg/g,ceT1、ceT2和ceD2符合假二级动力学模型,ceD1符合假一级动力学模型。4种材料对氟离子的吸附机理主要为静电吸引、离子交换和沉淀。其中,ceT1的不饱和配位可提供吸附位点进行离子交换和静电吸引,ceD1的大比表面积增加了污染物与材料的碰撞几率,而ceT2和ceD2中含有的ce(Ⅲ),可通过形成溶度积常数极小的ceF3(K_(sp)=8×10^(-16)),以沉淀作用固定氟离子。实验分析了4种材料的特点与吸附性能之间的关系,为ce-mofs及其衍生物的制备与优选提供参考。

关键词：氟离子 ce-mofs 配位不饱和价态沉淀

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二维ce-mofs纳米片的合成及可见光介导脱羧氧化性能

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材料工程 2022年第9期50卷 89-96页

作者：李思骏邵兰兴冯丽程琥庄金亮贵州师范大学化学与材料科学学院贵州省功能材料化学重点实验室贵阳550001

以硝酸铈铵为金属盐,以1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H_(3)BTB)为有机配体,利用醋酸作为调节剂,成功构筑二维ce-mofs纳米片。醋酸对ce-mofs的形貌和结晶度具有显著的调节作用。无醋酸调节的ce-mofs(称为ce-BTB-H_(0))由较小的纳米片通过高度... 详细信息

以硝酸铈铵为金属盐,以1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H_(3)BTB)为有机配体,利用醋酸作为调节剂,成功构筑二维ce-mofs纳米片。醋酸对ce-mofs的形貌和结晶度具有显著的调节作用。无醋酸调节的ce-mofs(称为ce-BTB-H_(0))由较小的纳米片通过高度交联团聚成微米球,结晶度和比表面积均较低;醋酸调节的ce-mofs(称为ce-BTB-H_(60))为分散的纳米片,纳米片二维尺寸较大,具有更高的结晶度和更大的比表面积。以蓝光LED为光源,氧气为氧化剂,室温条件下,二维ce-mofs纳米片催化剂可将不同取代基的苯乙酸脱羧氧化成相应的苯甲醛和苯甲醇。ce-BTB-H_(60)由于具有更高的结晶度、更大的比表面积以及更分散的纳米片结构,因此具有更优异的光催化性能。

关键词： ce-mofs 二维纳米片可见光催化脱羧氧化异相催化

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ce-mofs及其衍生催化剂用于CO2分离及光催化还原

Ce-MOFs及其衍生催化剂用于CO2分离及光催化还原

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作者：徐忠震济南大学

学位级别：硕士

社会飞速发展加剧了不可再生能源的消耗,导致以CO为主的温室气体浓度不断上升,诸多气候问题随之而来。因此,如何降低空气中的CO浓度成为学术界的热门话题。目前,降低CO浓度的方法分为物理吸附法和化学转化法。物理吸附法主要是使用多孔... 详细信息

社会飞速发展加剧了不可再生能源的消耗,导致以CO为主的温室气体浓度不断上升,诸多气候问题随之而来。因此,如何降低空气中的CO浓度成为学术界的热门话题。目前,降低CO浓度的方法分为物理吸附法和化学转化法。物理吸附法主要是使用多孔材料对CO进行物理吸附,或者利用多孔材料的不同孔径实现CO选择性吸附,从而完成气体分离。金属有机框架材料(mofs)作为一种新兴的多孔材料,不仅具有较大的比表面积和规则的孔道结构,而且还能够利用有机配体携带的不同的官能团对mofs进行功能化修饰,进一步提高材料的CO吸附和分离性能。化学转化法则是通过化学反应将CO直接转化为CO、CH等高附加值气体产物,其中,光催化CO还原是反应条件最温和、符合绿色可持续发展的一种化学方法,利用太阳能和半导体催化剂即可实现CO绿色资源化。目前,大量文献表明mofs及其衍生物是一类优良的光催化CO还原催化剂,并且衍生的金属氧化物能够与g-CN等复合形成异质结而提升了光催化性能。尽管mofs及其衍生物用于CO分离及光催化还原多有研究,但是mofs的有机配体官能团种类、mofs衍生物种类及其与g-CN复合的方法仍需要深入研究,以进一步明晰mofs及其衍生物结构与性能之间的构效关系。基于上述讨论,本论文我们围绕ce-mofs及其衍生物进行研究,具体工作如下:1.官能团修饰的苯羧酸类ce-mofs用于CO/CH分离mofs可以利用有机配体携带的官能团直接修饰,因而通过调控配体官能团种类,进而研究CO/CH分离性能,对于筛选、设计mofs基催化剂用以CO的吸附分离具有重要参考意义。为此,我们采用简单的油浴法制备了四种不同配体的苯羧酸类ce-mofs(ce-BDC、NH-ce-BDC、NO-ce-BDC和ce-BTC),用以探究不同官能团对CO/CH吸附分离的影响。不同温度下的CO吸附性能表明,在比表面积接近的情况下,官能团修饰能够提高mofs对CO的吸附性能,并且-NH修饰的吸附性能优于-COOH,所有经官能团修饰后的mofs均提高了CO/CH分离系数。通过克劳修斯-克拉佩龙方程获得吸附热数值,得到官能团与CO的结合能力遵循:-NH>-NO>-COOH。实验结果表明,CO的吸附分离性能不仅仅与官能团有关,还受到材料比表面积的影响。得益于较高吸附热及较大的比表面积,NO-ce-BDC的CO吸附性能最高。TG表明通过改变配体制备的ce-mofs热稳定性良好,在150℃前均未出现骨架坍塌。***/g-CN催化剂的制备及光催化CO还原性能研究尿素掺杂mofs后煅烧是一种直接合成金属氧化物/g-CN复合催化剂的便捷方法,但mofs中的配体在煅烧过程中的分解行为及其对光催化可能存在的影响研究较少。为此,我们通过不同温度分别煅烧两种ce-mofs/g-CN复合材料,研究配体对催化剂性质及光催化CO还原产生的影响。具体而言,我们选择ce-BTC和ce-Ui O-66为对比,将预先制备好的g-CN投入mofs中,继而在空气氛围下分别经过270℃和450℃不同温度煅烧,获得了不同的催化剂。光催化性能测试表明,ce-Ui O-66为前驱体煅烧后获得的复合催化剂催化性能优于ce-BTC,这是因为ce-Ui O-66为前驱体得到的材料带隙能更低。实验结果发现ceO能够促进g-CN分解,导致450℃煅烧后复合材料中几乎不含g-CN。值得一提的是,尽管g-CN含量少,但450℃煅烧后复合材料催化性能比270℃的性能好。经过光电化学表征测试,在270℃煅烧时,mofs分解不完全,ce-Ui O-66中的对苯二甲酸、ce-BTC中的均苯三甲酸(或者其不完全分解产物)的存在增加了带隙能,降低了光生电子-空穴分离效率。g-CN虽拓展了材料的光吸收边,但苯羧酸类配体带来的负面影响更大,导致其催化性能不如450℃煅烧的催化剂。3.富氧空位的梯次结构氧化铈制备及光催化CO还原性能研究由于氧化铈中ce/ce之间可以转化,使得氧化铈具有丰富的氧空位。理论计算表明,氧空位存在能够降低氧化铈的带隙能,从而增大了吸光范围。因此,制备一种富氧空位的氧化铈基复合催化剂,有望进一步提高光催化CO还原性能。本工作中,我们选择ce-BTC作为模板,采用尿素浸渍法,煅烧后得到了多孔、富氧空位且具有梯次结构氧化铈。XRD和BET结果表明,尿素浸渍后未改变氧化铈的晶型,比表面积没有明显下降。Raman及XPS光谱显示,尿素浸渍ce-BTC后煅烧获得的氧化铈的氧空位浓度明显高于未浸渍尿素煅烧后的氧化铈。实验结果表明:氧空位的存在降低了氧化铈带隙能,提高了光生载流子分离效率。多孔和梯次结构提高了对光的利用效率,并且拥有更小的电化学阻抗,有利于光生电子转移。

关键词：二氧化碳 ce-mofs 光催化CO2还原氧化铈氧空位

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基于天然有机载体改性的ce-mofs的制备及其除磷性能和机理研究

基于天然有机载体改性的Ce-MOFs的制备及其除磷性能和机理研究

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作者：杨悦长安大学

学位级别：硕士

目前我国水体富营养化现象依然严峻,其主要因素为磷超标,而吸附法作为一种简单高效的除磷工艺,受到研究者的广泛关注。研究发现,ce-mofs材料对磷酸盐具有良好的吸附性能,其中以三价铈金属为主要除磷功能基团,吸附机理以共沉淀和离子交... 详细信息

目前我国水体富营养化现象依然严峻,其主要因素为磷超标,而吸附法作为一种简单高效的除磷工艺,受到研究者的广泛关注。研究发现,ce-mofs材料对磷酸盐具有良好的吸附性能,其中以三价铈金属为主要除磷功能基团,吸附机理以共沉淀和离子交换为主,而四价铈金属由于其带有的高价正电,能够通过静电吸引实现对磷酸盐的去除。故在实验前期针对不同价态的铈基吸附剂进行金属有机框架筛选,制备了ce-BDC-1、ce-BDC-2、ce-BTC-1和ce-BTC-2,结果表明,ce-BDC-1和ce-BTC-1均是以ce(IV)为主,而ce-BDC-2和ce-BTC-2是以ce(Ⅲ)为主,其中ce-BDC-1与ceO(OH)(BDC)同构,金属簇是12配体,配位数饱和,较稳定,ce-BDC-2与ce(BDC)(DMF)同构,没有金属簇结构,铈原子直接与配体连接,除两侧铈原子为8配体外,其余铈原子为9配体,ce-BTC-1与分子式为ZrO(OH)(BTC)(HCOO)的Zr-MOF-808同构,每个金属簇是6配体,ce-BTC-2主要由[ce(HCOO)]晶体和MOF残体构成。以上四种材料由于自身特性均具有良好除磷性能,但由于制得的ce-mofs主要以粉末形式存在,回收和应用存在限制,因此为改善其缺陷,本文将其与生物废弃材料、壳聚糖相结合,开发了几种低成本、高性能、易回收、环境友好的ce-mofs复合材料。考察了生物质/mofs和壳聚糖/mofs对磷酸盐的吸附性能和机理,并对壳聚糖/mofs凝胶球进行吸附柱穿透实验,主要结论如下:(1)通过原位生成法制备了四种吸附性能较好的生物质/ce(Ⅲ)-mofs复合材料,包括秸秆/ce-BDC、木屑/ce-BDC、秸秆/ce-BTC与木屑/ce-BTC,利用SEM、BET、FT-IR、XRD、XPS对吸附前后的生物质/mofs材料进行表征分析。通过一系列吸附实验可知,以上四种材料对磷的最大的吸附容量分别为181.38 mg/g、183.27 mg/g、225.57 mg/g、186.24 mg/g;秸秆/ce-BDC和木屑/ce-BDC的吸附反应速率很快,并且在p H=2～12范围内均拥有良好的吸附能力,而秸秆/ce-BTC和木屑/ce-BTC吸附速率稍慢,且仅在酸性条件下拥有较好的吸附效果;以上四种材料在F存在的条件下,对磷酸盐的吸附量均下降,此外秸秆/ce-BTC和木屑/ce-BTC对磷酸盐的吸附性能还会受到CO的影响;上述四种生物质/mofs复合材料对低浓度的磷溶液(2 mg/L)均具有较好的处理效果。(2)通过直接混合法制备CS-mofs凝胶球材料,利用单因素分析法确定最佳制备条件,即CS与mofs质量比为1:1,选择不交联的合成方式。为提升CS-mofs的性能,引入PDA涂层进行改性,制得CS-BDC/1@PDA和CS-BDC/2@PDA材料;通过SEM、BET、FT-IR、XPS对改性前后吸附剂进行表征;CS-BDC/1@PDA和CS-BDC/2@PDA最大吸附容量分别为156.47 mg/g和130.04 mg/g,对磷的吸附过程均符合准二级动力学模型,以化学吸附为主,内扩散模型结果表明吸附速率除了受化学吸附限制,还受磷酸盐在凝胶球内部扩散过程的影响;水体中常见的阴离子中除CO和F,其余对上述材料吸附磷酸盐影响均较小;两种凝胶球复合材料均在酸性条件下拥有较好的除磷能力。(3)吸附柱穿透实验结果表明,CS-BDC/2@PDA吸附柱的穿透时间、柱耗时间及吸附量与填充质量呈正相关,与进水流速和进水浓度呈负相关,根据模型拟合结果可知,Thomas模型能更好地模拟CS-BDC/2@PDA动态吸附过程。

关键词：吸附除磷 ce-mofs ce(Ⅲ) 生物质壳聚糖聚多巴胺

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ce基金属有机骨架及衍生物的等离子体制备及其性能研究

Ce基金属有机骨架及衍生物的等离子体制备及其性能研究

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作者：唐涛青岛科技大学

学位级别：硕士

环境污染和能源短缺严重制约着我国经济发展。光催化技术因其低能耗、易操作和二次污染小的优点引起了广泛的研究兴趣。光催化剂是光催化技术的核心。因此,开发具有优异光催化性能的功能材料对光催化领域的发展有着重要意义。近年来,金... 详细信息

环境污染和能源短缺严重制约着我国经济发展。光催化技术因其低能耗、易操作和二次污染小的优点引起了广泛的研究兴趣。光催化剂是光催化技术的核心。因此,开发具有优异光催化性能的功能材料对光催化领域的发展有着重要意义。近年来,金属有机骨架材料(mofs)由于具有多孔性、结构可调等优点引起了研究者们的广泛关注。其中,ce-mofs因其ce/ce优异的氧化还原能力以及镧系元素独特的4f轨道而备受关注。然而,大多数ce-mofs都存在较宽的带隙,只能在紫外光下响应。因此,设计具有高效可见光光催化性能的ce-mofs具有重要意义。介质阻挡放电(DBD)低温等离子体技术是一种快速、简便和环保的材料合成新方法。本文从制备方法、双金属mofs和mofs衍生物复合材料三个方面进行设计,旨在得到具有优异可见光光催化性能的ce-mofs。采用DBD技术合成了一系列低结晶度双金属Fe/ce-mofs,并用于光催化降解甲基橙。双金属Fe/ce-mofs的光催化性能明显优于单金属ce-mofs样品。Fe的引入影响了ce-mofs的配位结构,导致样品的低结晶度。低结晶度的Fe/ce-mofs表现出丰富的活性位点和丰富的氧缺陷。此外,Fe的引入可以显著降低带隙并抑制光生电子-空穴的重组。在放电电压8.4 k V,放电时间90 min,金属与配体之间的比例为2:1,Fe/ce之间的摩尔比为1:2,反应物浓度为22 g/L时制得的Fe/ce-mofs-2呈现出优异的可见光光催化性能。在可见光照射36 min后,甲基橙溶液的降解率达99.8%。以Fe/ce-mofs为前驱体,采用部分骨架转换策略,通过部分热解法合成了一系列金属氧化物/mofs复合材料(MO@Fe/ce-mofs),用于可见光光催化固氮。与ce-mofs衍生物相比,Fe的引入可以使样品转变成结晶度较低的纳米片结构,从而暴露出更多的活性位点并产生更多的氧缺陷。此外,Fe的引入可以显著降低带隙和光生电荷载流子的复合效率。在放电电压8.4 k V,放电时间90 min,金属与配体之间的比例为2:1,焙烧气氛为空气,焙烧温度为150℃,焙烧时间为3 h,Fe/ce之间的摩尔比为1:3时制得的MO@Fe/ce-mofs-2光催化固氮效果最佳,光催化固氮效率可达54.24μmol·g·h。与Fe/ce-mofs相比,构建MO@Fe/ce-mofs复合材料可以促进电子界面转移,从而有效提高样品的光催化固氮性能。

关键词：光催化 ce-mofs 等离子体双金属mofs 金属氧化物@mofs

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