检索结果-南通市图书馆

作者：贺红斌延安大学

学位级别：硕士

利用多相光热催化技术将CO还原为太阳能燃料被认为是解决温室效应和能源危机的有效手段。然而,由于催化剂表面电荷传输动力学缓慢、吸附活性位点稀疏、催化反应不能连续进行,导致CO吸附速率低、载流子寿命短,降低了其催化性能。因此,设... 详细信息

利用多相光热催化技术将CO还原为太阳能燃料被认为是解决温室效应和能源危机的有效手段。然而,由于催化剂表面电荷传输动力学缓慢、吸附活性位点稀疏、催化反应不能连续进行,导致CO吸附速率低、载流子寿命短,降低了其催化性能。因此,设计制备高效的光催化剂体系和开发新型连续流催化系统是光催化CO还原的研究热点。本论文以三元硫基光催化剂(Cd ZnS)和连续流光热催化CO还原平台作为主要研究对象。采用设计界面内电场、构建界面化学键、调控催化剂能带结构和热辅助光催化等多种手段来改善Cd ZnS基光催化剂的电荷分离与传输动力学、氧化还原性能和表界面催化反应过程。此外,开发了连续流光热催化CO还原平台,并研究了所制备光催化剂的CO还原性能。具体研究内容如下:1.采用原位静电自组装法成功制备了Cd ZnS纳米球（CZS-X）均匀修饰中空BiS纳米管（H-BS-NTs）的异质结。在不添加任何牺牲剂的情况下,15%BiS/CdZnS（15%H-BS NTs/CZS-0.5）具有优异的CO(32.11μmol·g·h)和H(33.10μmol·g·h)产率,分别是CZS-0.5的24.0倍和-6.3倍。优异的活性主要归因于H-BS NTs与CZS-0.5之间形成的强界面内电场,从动力学上快速驱动了电荷的分离和转移。设计的斜片式载固体-多通道气体分布气-液-固催化反应装置具有高效的光热协同催化能力,有效抑制了析氢的界面接触,并从热力学上加速了光催化CO还原速率。通过密度泛函理论计算（DFT）、原位开尔文探针力显微镜（IS-KPFM）和原位X射线光电子能谱（IS-XPS）研究了光生电荷的迁移与分离。研究结果为界面传质和光-热-电场耦合提高光热催化CO还原的活性和选择性提供了新的思路与方法。2.通过原位生长法制备了氧空位诱导强界面电场的Z-Scheme BiOI-OVs/CdZnS（BiOI-OVs/CZS-0.5）异质结。在自制的连续流光热催化CO还原平台上研究了CO至CO的还原性能。在光热催化条件下,12.5%BiOI-OVs/CZS-0.5表现出了优异的CO产率(58.6μmol·g·h)和选择性（98.4%）,是可见光下CZS-0.5催化活性的35.1倍。通过DFT、IS-KPFM和IS-XPS分析,有力的验证了BiOI-OVs/CZS-0.5的Z-Scheme电荷转移机制。本研究结果可为研究氧空位诱导强界面电场和探索连续流动平台光热催化CO还原体系的发展提供指导和借鉴。3.通过在MIL-53（Al）-W（MAW）表面原位静电组装富含硫缺陷的CdZnS（CZS-0.3）,构建了具有界面化学键连接的MIL-53（Al）-S/CdZnS（MAS/CZS-0.3）杂化光催化剂,加强了界面耦合,并加快了电子传递效率。y%MAS/CZS-0.3催化剂实现了微界面光热催化CO还原制备比例可调的合成气（H/CO）。31.7%MAS/CZS-0.3催化剂表现出最优的H(213.0μmol·g)和CO(198.31μmol·g)产率。活性的提高是由于光电子从CZS-0.3迁移到MAS的吸附活性位点,增强了CO在MAS上的吸附和活化。光热催化CO还原为CO遵循CO→COOH→CO和CO→HCO→CO的还原路径。本工作为构建缺陷诱导界面化学键的高效杂化光催化剂提供了原子尺度的见解,并为工业中合成气的供应提供了一条绿色途径。4.通过在富含硫缺陷CdInS（CIS）超薄纳米片表面原位生长CdZnS（CZS）纳米球,构建了界面化学键和界面内电场协同调控的类核壳结构光热催化剂。由于界面内电场,Cd-S化学键成为加速电子从CZS的导带转移到CIS的导带的直接通道,实现了CIS/CZS表面电荷的局域化;并封装了CZS的析氢活性位点,类核壳结构实现了光生电荷的空间分离。通过原位傅立叶变换红外光谱证明了CIS/CZS表面产生的HCO和COOH中间体对CO吸附和CO生成至关重要。DFT计算和IS-XPS证明了CIS和CZS之间存在TypeⅡ电荷转移机制。CIS/CZS异质结的CO产率为64.3μmol·h·g,约是CZS的31.3倍,且没有氢气析出。本研究为加速电荷传输动力学和封装竞争反应活性位点促进太阳能到燃料的转换提供了新的思路。

关键词： cdxzn1-xs 光热催化界面内电场连续流平台 CO2还原

Cd_xZn_(1-x)S纳米颗粒制备及其光催化性能

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广州化工 2017年第6期45卷 61-62,74页

作者：刘向汪汉斌向晶晶湖北大学物理与电子科学学院湖北武汉430062

采用共沉淀法一步合成了不同成分的Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体。利用X射线衍射仪分析发现产物Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体均为立方相固溶体结构,晶粒大小在10~15 nm之间。扫描电子显微镜观察到Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体颗粒团聚为300~500 nm的球状... 详细信息

采用共沉淀法一步合成了不同成分的Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体。利用X射线衍射仪分析发现产物Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体均为立方相固溶体结构,晶粒大小在10~15 nm之间。扫描电子显微镜观察到Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体颗粒团聚为300~500 nm的球状结构。研究了前驱物中不同镉和锌的原子配比对Cd_xZn_(1-x)S纳米晶体的形貌,结构以及光催化活性的影响。结果显示Cd_(0.5)Zn_(0.5)S具备最佳催化活性,经过6 h的光催化测试其稳定光催化制氢速率约为774μmol/h·g。

关键词： cdxzn1-xs 固溶体光催化制氢

Cd_xZn_(1-x)S的合成及其光催化性能研究

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山东化工 2016年第7期45卷 18-19页

作者：林燕丽郑键红刘伟何兴秀沈晓茹福建师范大学化学与化工学院福建福州350007

以硝酸锌(镉)为金属源,硫化钠为硫源,利用超声辅助沉淀法合成了系列Cd_xZn_(1-x)S硫化物。研究了不同锌含量的Cd_xZn_(1-x)S对不同有机染料(亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙)的光催化降解性能。结果表明,在相同光源与相等光强等条件下,当催... 详细信息

以硝酸锌(镉)为金属源,硫化钠为硫源,利用超声辅助沉淀法合成了系列Cd_xZn_(1-x)S硫化物。研究了不同锌含量的Cd_xZn_(1-x)S对不同有机染料(亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙)的光催化降解性能。结果表明,在相同光源与相等光强等条件下,当催化剂的添加量一定时,罗丹明B最易降解,亚甲基蓝次之,而甲基橙的降解最慢;对不同锌含量的Cd_xZn_(1-x)S催化剂的降解性能进行研究,则是纯Zn S最差,Cd S次之,Cd_xZn_(1-x)S降解性能较好,且随着Cd_xZn_(1-x)S中Cd含量的增加其光催化降解性能提高。

关键词： cdxzn1-xs 光催化降解有机染料

水溶性Cd_xZn_(1-x)S纳米晶的制备

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广州化工 2011年第24期39卷 71-72,93页

作者：潘扬唐演朱佳江苏科技大学生物与化学工程学院江苏镇江212003

以氯化镉、氯化锌和硫化钠为原料,巯基乙酸为表面修饰剂,水为溶剂,制备了cdxzn1-xs纳米晶。通过X射线衍射、透射电子显微镜、紫外可见分光光度计、荧光光度计手段对样品的结构性能进行了表征。结果表明,cdxzn1-xs纳米晶具有立方晶形,粒... 详细信息

以氯化镉、氯化锌和硫化钠为原料,巯基乙酸为表面修饰剂,水为溶剂,制备了cdxzn1-xs纳米晶。通过X射线衍射、透射电子显微镜、紫外可见分光光度计、荧光光度计手段对样品的结构性能进行了表征。结果表明,cdxzn1-xs纳米晶具有立方晶形,粒径分布窄,表现出量子尺寸效应,经紫外光激发表现出良好的光致发光性能。在高压汞灯照射下,cdxzn1-xs纳米晶对甲基橙溶液具有良好的光催化降解效果。

关键词： cdxzn1-xs 纳米晶巯基乙酸光致发光光催化

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硫族半导体纳米材料的制备及其性能的研究

硫族半导体纳米材料的制备及其性能的研究

作者：贾拉弟上海应用技术学院

学位级别：硕士

近年来因Ⅱ-Ⅵ硫族半导体在光电器件等领域有广泛用途,因而其合成及性能成了固体化学一个十分活跃的研究领域。基于上述原因,本文采用溶剂热法制备了一系列新型硫族半导体纳米材料并对其性能进行了初步探讨。经过系统研究获得了一些有... 详细信息

近年来因Ⅱ-Ⅵ硫族半导体在光电器件等领域有广泛用途,因而其合成及性能成了固体化学一个十分活跃的研究领域。基于上述原因,本文采用溶剂热法制备了一系列新型硫族半导体纳米材料并对其性能进行了初步探讨。经过系统研究获得了一些有意义的成果： 1.以十二胺为溶剂合成了粒径分布窄的准单分散cdxzn1-xs纳米晶(粒径约2.8m);并发现：随Zn含量增加,所得到的cdxzn1-xs纳米晶的带隙和荧光发射峰可连续地向短波长方向移动。此外,Cd0.5Zn0.5S还显示出较好的上翻转发光性能,其发光机制可能为双光子激发。光学性能可调的cdxzn1-xs纳米晶在生物成像领域具有潜在的应用前景。 2.利用油-水界面特殊性能制备了结晶性良好的SnSe纳米片和ZnSe多级纳米结构。该SnSe纳米片形貌为正方形,尺寸约为120nm×120nm。当其作为锂离子电池的阳极材料时,首次放电容量高达1009mA hg-1。这预示该SnSe纳米片是一种有潜力的锂离子电池的阳极材料。ZnSe多级纳米结构的形貌呈球形、花状,由纳米片自组装而成;该材料具有半峰宽约为13nm的窄发射,表现出了色纯度高的发光性能,是一种很有前景的CdSe纳米发光材料的替代物。 3.对SnSe纳米片和ZnSe多级纳米结构生成机制的研究进行了初步探讨发现：油-水界面在SnSe纳米片和ZnSe多级纳米结构的形成过程中起着重要的作用。

关键词： cdxzn1-xs SnSe ZnSe 纳米材料溶剂热

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光催化降解有机物制氢

光催化降解有机物制氢

作者：彭煜靖南昌大学

学位级别：硕士

本文利用废水中有机物为电子给体,研究了在Pt/TiO上的光催化制氢反应和污染物自身的一些降解规律;研究了CdZnS可见光催化剂的制备及其光催化制氢反应和有机物的降解。我们的工作分为两个部分: 第一部分研究了以糠醛、糠醇和糠酸为电子... 详细信息

本文利用废水中有机物为电子给体,研究了在Pt/TiO上的光催化制氢反应和污染物自身的一些降解规律;研究了CdZnS可见光催化剂的制备及其光催化制氢反应和有机物的降解。我们的工作分为两个部分: 第一部分研究了以糠醛、糠醇和糠酸为电子给体在Pt/TiO上光催化生成氢的反应。糠醛、糠醇和糠酸在TiO表面吸附符合Langmuir-Hinshelwood吸附模型,吸附常数分别为9.43×10,3.88×10和1.48×10L/mol。与纯水体系相比,4.00×10mol/L糠醛、糠醇和糠酸为电子给体时,10h光照Pt/TiO光解水制氢效率分别提高了33.8%,260%和444%。光照5h,糠醛、糠醇和糠酸分别降解了10.0%,16.3%和48.5%,COD(化学需氧量)平均去除率分别为10.0,18.0和28.4mg/L.h。溶液pH对放氢有影响,糠醛和糠酸弱酸性条件下放氢效果好,而糠醇弱碱性条件下放氢效果好。共存离子Fe和Cu对光催化放氢有抑制作用,而NO和SO对体系放氢影响不大。通过对降解产物分析,探讨了污染物降解的可能反应机理。第二部分研究了可见光催化剂CdZnS的活性比较以及用葡萄糖作电子给体在可见光催化剂CdZnS上的光催化制氢反应。葡萄糖的加入明显提高了制氢反应效率,反应10h内,葡萄糖作电子给体放氢量提高了约4.5倍,并且溶液中的COD也降低了43.3%。葡萄糖初始浓度对生成氢反应速率的影响符合Langmuir-Hinshelwood关系式。考察了NaOH浓度和载铂方式对光催化反应的影响。用循环伏安法对光催化反应进行检测,发现葡萄糖得到了明显的降解。

关键词： Pt/TiO2 糠醛糠醇糠酸 cdxzn1-xs 葡萄糖制氢

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三元硫化物的制备及其在有机光合成中的研究

三元硫化物的制备及其在有机光合成中的研究

作者：吴亚辉淮北师范大学

学位级别：硕士

本文分别以硝酸镉,硝酸锌和硫化钠为前驱体,采用简单的湿式化学法合成了一系列Cd XZnS(X为Cd元素占催化剂的摩尔比)样品,并用X射线衍射,紫外可见吸收,物理化学吸附仪,扫描电子显微镜,透射电子显微镜以及(光)电化学等测试手段对催化剂物... 详细信息

本文分别以硝酸镉,硝酸锌和硫化钠为前驱体,采用简单的湿式化学法合成了一系列Cd XZnS(X为Cd元素占催化剂的摩尔比)样品,并用X射线衍射,紫外可见吸收,物理化学吸附仪,扫描电子显微镜,透射电子显微镜以及(光)电化学等测试手段对催化剂物理结构,光学性能,比表面积,微观结构,光生电子空穴对的分离及表面组成进行了详细的表征。本文研究了在可见光照射下苯甲醇和硝基苯耦合体系中进行光催化合成希夫碱化合物的光催化性能。实验结果表明,当X为0.78(CdZnS)时,样品表现出最高的光催化活性,其光照4h时得到的希夫碱产率为55.2%,并根据席夫碱的产率推算出苯甲醛的产率和苯胺的理论产率分别为96.6%和67.9%。通过不同波段的活性实验从而估算出催化剂的量子效率,其中在带通滤光片λ=450±10 nm时量子效率(QE)为15.8%。本文还拓展了在不同芳香醇和硝基苯的耦合体系下合成席夫碱从而验证了催化剂的通用性。在此基础上,我们还进行了三元硫化物ZnInS光催化氧化芳香醇到芳香醛并释放H2的研究。本文分别以水,甲醇,乙醇和乙二醇为溶剂合成ZnInS催化剂,并采用XRD,XPS,SEM,TEM,UV-vis,BET等表征对催化剂的物理性质进行分析并通过裂解芳香醇到芳香醛同时产生氢气来检验不同溶剂合成的ZnInS样品的光催化性能,实验结果表明在此反应体系中以水作为溶剂合成的样品光催化性能最好,其中氢气产量高达708.7μmol(λ≥380 nm),相应的苯甲醛产率为732.1μmol。而且产生的醛和氢气摩尔数接近1:1。此外,我们做了不同波段的光照实验从而估算出催化剂的量子效率,其中样品在带通滤光片λ=365±10 nm时量子效率为3.21%。最后通过电化学,荧光和捕获剂实验的探索来研究反应的机理。

关键词：光催化 cdxzn1-xs 席夫碱 Zn3In2S6 H2

硫化物固溶体敏化TiO2纳米管阵列的制备及其光电催化制氢性能研究

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硫化物固溶体敏化TiO2纳米管阵列的制备及其光电催化制氢性能研究

作者：陈小明南昌大学

学位级别：硕士

氢能因其原料丰富且便宜,易于储存和运输,对环境无污染等特点而普遍被认为是最理想的清洁能源。利用免费且无限的太阳能通过光电催化分解水制氢被认为是一种最具前景的制氢方法。Ti02作为一种重要的半导体光电催化材料有多种存在形态,... 详细信息

氢能因其原料丰富且便宜,易于储存和运输,对环境无污染等特点而普遍被认为是最理想的清洁能源。利用免费且无限的太阳能通过光电催化分解水制氢被认为是一种最具前景的制氢方法。Ti02作为一种重要的半导体光电催化材料有多种存在形态,与其它Ti02形态相比,Ti02纳米管(TiO2NTs)具有更大的比表面积和更强的吸光能力,并且垂直于导电钛基体的纳米管可为光生电子的传输提供一个单向的电子通道因而能极大地改善Ti02的光电催化性能,作为光阳极能有效地进行光电催化分解水制氢。将TiO2纳米管阵列薄膜应用于光电催化制氢领域有以下优势：①氧化钛薄膜在钛箔上的原位生长解决了传统光催化阳极制备的繁复性,且可靠性高;②比表面积较传统的氧化钛薄膜更大,量子效率高;③特殊的纳米管结构拥有极强的吸附能力,使其能够吸附更多的光敏化剂,从而解决Ti02无法利用可见光的弊端。因此从实际应用出发,研究Ti02纳米管光电催化分解水制氢是非常有意义的。本文的主要工作包括以下两个方面：一.采用阳极氧化法制备了TiO2NTs,用SILAR法在TiO2NTs上负载了cdxzn1-xs,并对影响cdxzn1-xs沉积的各种因素进行了分析。采用SEM, STEM, XRD, Uv-vis等检测手段对催化剂进行了表征。SEM分析结果表明,制备的Ti02NTs高度有序,均匀一致。STEM分析结果表明,cdxzn1-xs中各元素在TiO2NTs上分布均匀,说明形成了固溶体。Uv-vis分析结果表明,在CdS中掺入Zn后催化剂的吸收边带发生蓝移,并且蓝移值随Zn含量的增大而增大,也证明了cdxzn1-xs固溶体的存在。在制备的一系列cdxzn1-xs@TiO2NTs中,Cd0.8Zn0.2S@TiO2NTs的光电催化性能最好,在100mW/cm2的光强下,其可见光光电流达到7mA/cm2,为CdS@TiO2NTs的2倍,制氢性能达到150μmol/h,为CdS@TiO2NTs的4.3倍。二.通过阳极氧化法制备了TiO2NTs,用SILAR法在TiO2NTs上负载了CdxMn1-xs。采用SEM, XRD, Uv-vis等检测手段对所制备的催化剂进行了表征。SEM分析结果表明,本实验制备的TiO2NTs高度有序,均匀一致。Uv-vis分析结果表明,在CdS中掺入Mn后催化剂的吸收边带发生蓝移,并且蓝移值随Mn含量的增大而增大,也证明了CdxMn1-xs固溶体的存在。通过电化学工作站对制备的催化剂的光电催化性能和可见光制氢性能进行了研究,与cdxzn1-xs敏化规律基本一致,掺入Mn形成CdxMn1-xs后的CdxMn1-xs@TiO2NTs的光电性能和制氢性能都比CdS@TiO2NTs要好,在x=0.8时,Cd0.8Mn0.2S@TiO2NTs表现出最好的光电催化与制氢性能。

关键词：光电催化制氢 TiO2纳米管阵列 cdxzn1-xs CdxMn1-xs 硫化物固溶体光电响应光电流

基于石墨烯纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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基于石墨烯纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

作者：于建华广西大学

学位级别：硕士

单一组分的光催化半导体有很多不足之处,因此本论文基于石墨烯对半导体改性以达到提高光催化剂的活性的目的。制备了三种光催化剂:(1)不同混晶比的TiO2;系列不同石墨烯负载量的复合材料;(2)类石墨g-C3N4/{001}晶面TiO2/石墨烯复合材料;... 详细信息

单一组分的光催化半导体有很多不足之处,因此本论文基于石墨烯对半导体改性以达到提高光催化剂的活性的目的。制备了三种光催化剂:(1)不同混晶比的TiO2;系列不同石墨烯负载量的复合材料;(2)类石墨g-C3N4/{001}晶面TiO2/石墨烯复合材料;(3)系列硫化物及其石墨烯复合材料。采用了系列手段如XRD,FESEM,FT-IR,TEM,XPS,LRS,BET和UV-vis DRS对以上样品结构和光学性质进行了表征。以降解甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)为探针反应考察催化剂的活性,深入分析了复合材料能提高光催化性能的各方面原因。(1)结果表明HCl和CTAB都能对TiO2晶相进行调控,且晶相比例呈连续变化,没有第三种晶型。可用晶体配位场理论和奥斯特瓦尔德熟化机制来解释晶相转变机理。光催化结果表明混合相TiO2光催化活性均高于单一相的TiO2,这是因为混合相TiO2中异质结的存在,产生协同作用(混晶效应),提高光生电子和空穴的分离效率和光催化活性。当混合相TiO2和石墨烯复合后,活性进一步提高。(2)在类石墨g-C3N4/{001}晶面TiO2石墨烯复合材料中,具有优势暴露面的TiO2为纯锐钛矿,暴露百分比达到了78.2%。复合材料的表面吸附有F,由于F的电负性高,有利于电子从Ti02和g-C3N4通过O-Ti-F链和C-N-F链传递到F和/或者石墨烯。这三种材料形成了至少两个异相结界面,这使得光生载流子得到有效转移。在紫外光下,Ti02和g-C3N4产生的电子-空穴对可以被F和石墨烯分离,缩短其复合时间,从而提高了光催化性能。(3)用溶剂热法一步合成了具有三维(3D)结构的系列cdxzn1-xs纳米球,通过改变Cd/Zn的摩尔比来调节cdxzn1-xs的组成,并与石墨烯成功复合。由于石墨烯的引入,能有效阻止硫化物纳米球的团聚,并且能有效抑制硫化物尤其是ZnS的光腐蚀,使其保持较为完整的形貌。光催化实验表明,Cd0.5Zn0.5S的活性最好,当与石墨烯复合后活性进一步提高。石墨烯在提高催化剂的活性方面起到了很大的作用。在复合材料中,石墨烯的引入增大了比表面积,增强了对污染物的吸附;同时石墨烯具有良好的电子传导性能,这促进了半导体产生的e--h+对的分离,使其迁移到表面,增大了和污染物接触的几率。

关键词：半导体 TiO2 cdxzn1-xs C3N4 石墨烯纳米复合材料光催化