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Cu2O纳米颗粒修饰cdin2s4的制备及其光电性能研究

Cu2O纳米颗粒修饰CdIn2S4的制备及其光电性能研究

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作者：胡城玮贵州师范大学

学位级别：硕士

当前,能源危机和环境污染已经成为人类面临的两大问题,光催化技术是有最有吸引力的技术之一,它可以将太阳能转化为化学能,实现能源生产和污染控制。然而传统的催化剂带隙较宽（Ti O2、Zn O等）,只吸收紫外光范围内的太阳光。不幸的是,... 详细信息

当前,能源危机和环境污染已经成为人类面临的两大问题,光催化技术是有最有吸引力的技术之一,它可以将太阳能转化为化学能,实现能源生产和污染控制。然而传统的催化剂带隙较宽（Ti O2、Zn O等）,只吸收紫外光范围内的太阳光。不幸的是,紫外光（300nm-400 nm）只占太阳光的5%,而可见光（300 nm–700 nm）占太阳光的43%。制约传统催化剂的另一个因素则是光生载流子的高复合效率。选择合适的窄带隙半导体,设计能带交错结构的异质结是一种有效提高光催化性能的方法。在本文中,采用简单的水热法制备了形貌良好的三维cdin2s4纳米薄膜,通过连续离子吸附法和温和的退火工艺成功地在cdin2s4纳米薄膜上负载了Cu2O量子点,形成了cdin2s4/Cu2O P-N结。利用多种测试手段表征了材料的物相、光学性能和光电化学分解水能力。根据实验的测试数据,搭建了相应的理论模型,给出了可能的光催化性能增强机制。主要内容如下:（1）采用简单的水热法和退火工艺,以(CdCl2、InCl3和硫脲为原料制备了楔形块状的cdin2s4纳米薄膜。通过控制生长时间,得到了具有最佳性能的cdin2s4-12h纳米薄膜。在不施加偏压可见光照射下,光电流密度达到0.6 m A/cm2。根据实验测试结果搭建了cdin2s4的理论模型。（2）将制备好的cdin2s4作为基底,使用连续离子吸附法（sILAR）,以硫酸铜（Cu sO4）和硫代硫酸钠（Na2s2O3）的混合水溶液为阳离子前驱液,氢氧化钠水溶液为阴离子前驱液,负载了Cu2O量子点在cdin2s4纳米薄膜上。光吸收测试显示,Cu2O量子点的负载,提高了cdin2s4基材料在450 nm–700 nm范围内的光吸收能力。探索了sILAR循环次数对cdin2s4/Cu2O异质结PEC性能的影响,结果显示,20次循环的cdin2s4/Cu2O P-N结具有最佳PEC性能。在不施加偏压,可见光照射下cdin2s4-Cu2O-20的最大瞬时光电流密度是6 m A/cm2,是纯cdin2s4的10倍。施加0.6 V ***/Ag Cl（1.23 V ***）偏压后,cdin2s4-Cu2O-20光阳极的光电流密度可以达到9.5 m A/cm2。经过EIs和PL测试发现,光生载流子分离效率是cdin2s4-Cu2O-20光阳极PEC活性增加的关键。（3）根据实验测试结果,搭建了cdin2s4的（3 1 1）晶面和Cu2O（1 1 1）晶面的理论模型,基于VAsP软件包进行了密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算。探索了cdin2s4/Cu2O P-N异质结可能的光催化活性增强机制。功函数的计算表明,cdin2s4（3 1 1）面的功函数（5.88 e V）低于Cu2O（1 1 1）面的功函数（6.02 e V）。因此,电子倾向于从cdin2s4（3 1 1）面迁移到Cu2O（1 1 1）面,直到费米能级达到平衡。此时,cdin2s4与Cu2O之间形成了内建电场,内建电场的方向由N型半导体cdin2s4指向P型半导体Cu2O。当可见光照射时,cdin2s4和Cu2O产生光生电子-空穴对,在内建电场的作用下,cdin2s4的光生空穴被快速地迁移至Cu2O,Cu2O的光生电子被快速的转移至cdin2s4,参与水的氧化还原反应,极大提升了光生载流子的分离效率,因此提升了PEC水分解能力。

关键词： cdin2s4基光阳极第一性原理计算 P-N异质结光电化学

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