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Synthesis and reactivity of cobalt dinitrogen complex supported by nonsymmetrical pincer ligand

Chinese Chemical Letters 2024年第7期35卷 259-263页

作者： Yuanjin Chen Xianghui Shi Dajiang Huang Junnian Wei Zhenfeng Xi Beijing National Laboratory for Molecular Sciences(BNLMS) Key Laboratory of Bioorganic Chemistry and Molecular Engineering of Ministry of EducationCollege of ChemistryPeking UniversityBeijing 100871China State Key Laboratory of Organometallic Chemistry Shanghai Institute of Organic ChemistryShanghai 200032China

A nonsymmetrical PNN pincer ligand[6-(^(t)Bu_(2)PNH)C_(5)H_(4)N-2-(3-Mes)C_(3)H_(2)N_(2)]and its corresponding cobalt-N_(2)complex were synthesized and *** the stoichiometric reaction of the PNN ligand lithium salt with CoCl_(2),the complex 3,(PNN)CoCl,was ***,reduction of 3 with NaBHEt3under a dinitrogen atmosphere yielded complex 5,(PNN)Co(Ⅰ)(η^(1)-N_(2)).Single-crystal X-ray analysis,IR spectrum,and DFT calculations revealed that the dinitrogen in 5 was only weakly reduced by the cobalt *** reactions of 5 with carbon monoxide and 2,6-dimethylphenyl isocyanide gave carbonyl and isocyanide complexes 6 and 7 with the release of N_(2),***,these cobalt complexes,especially complex 5,demonstrated the capacity to convert dinitrogen to N(TMS)_(3)with moderate efficiency.

关键词： Dinitrogen fixation Dinitrogen transformation Nonsymmetrical pincer ligand Cobalt complex catalytic silylamine formation

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