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Expanding catalytic promiscuity of a bifunctional terpene synthase through a single mutation-induced change in hydrogen-bond network within the catalytic pocket

引用

Synthetic and Systems Biotechnology 2024年第2期9卷 380-387页

作者： Xinye Wang Yiyi Huang Weiyan Zhang Kangjie Lv Xiaoying Li Zhixin Wang Li Zhang Tom Hsiang Lixin Zhang Liming Ouyang Xueting Liu State Key Laboratory of Bioreactor Engineering East China University of Science and TechnologyShanghai200237China Department of Chemistry Boston UniversityBostonMAUSA School of Environmental Sciences University of Guelph50 Stone Road EastGuelphOntarioN1G 2W1Canada

Fungal bifunctional terpene synthases(BFTSs)catalyze the formation of numerous di-/sester-/tri-terpenes ***,the mechanism in controlling the cyclization pattern of terpene scaffolds is rarely deciphered for further application of tuning the catalytic promiscuity of terpene synthases for expanding the chemical *** this study,we expanded the catalytic promiscuity of Fusarium oxysporum fusoxypene synthase(FoFS)by a single mutation at L89,leading to the production of three new *** computational analysis revealed that the reconstitution of the hydrogen-bond(H-bond)network of second-shell residues around the active site of FoFS influences the orientation of the aromatic residue W69 within the first-shell catalytic ***,the dynamic orientation of W69 alters the carbocation transport,leading to the production of diverse ring system *** findings enhance our knowledge on understanding the molecular mechanisms,which could be applied on protein engineering terpene synthases on regulating the terpene skeletons.

关键词： Bifunctional terpene synthase Sesterterpene carbocation transportation Density functional theory calculations Molecular dynamics simulations

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