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以ca-m-al(m=mg,La,Ce,Y)层状双氢氧化物为前驱体的固体碱用于酯交换合成碳酸二甲酯（英文）

Chinese Journal of catalysis 2017年第11期38卷 1860-1869页

作者：廖云辉李枫代鑫赵宁肖褔魁中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 国家煤基合成工程技术研究中心山西太原030001

碳酸二甲酯(DmC)是一种环境友好型绿色化学品,可作为甲基化和羰基化试剂用于取代传统剧毒的硫酸二甲酯和光气.另外,DmC具有良好的溶解性能,可用于高级溶剂;DmC分子中具有高的氧含量,可用作汽油添加剂来提高汽油的辛烷值;DmC还可用作聚... 详细信息

碳酸二甲酯(DmC)是一种环境友好型绿色化学品,可作为甲基化和羰基化试剂用于取代传统剧毒的硫酸二甲酯和光气.另外,DmC具有良好的溶解性能,可用于高级溶剂;DmC分子中具有高的氧含量,可用作汽油添加剂来提高汽油的辛烷值;DmC还可用作聚碳酸酯的原料.随着人们环保意识的不断增强,DmC的生产和应用呈现出巨大的吸引力和市场潜力.DmC合成方法主要有光气法、甲醇氧化羰化法、尿素醇解法及酯交换法等.酯交换法具有反应条件温和、产率高等优点,是目前工业制备DmC的主要方法.研究发现,相对于酸性催化剂,碱性催化剂更有利于酯交换法合成DmC.金属氧化物催化剂具有活性高、热稳定性高及可连续重复回收利用等优点,因而引起了广泛关注.caO对于酯交换合成DmC反应具有良好的催化活性,但其稳定性差.因此,通常采用复合金属氧化物来促进caO的分散,并增加金属间相互作用以防止caO流失.研究发现,经煅烧后的mg-al,ca-al和ca-mg-al催化剂对于酯交换反应具有高的活性和稳定性.此外,通过碱性稀土金属(La,Ce和Y)的引入可以修饰催化剂上的碱性位点,从而调变催化剂的碱性.本文合成了一系列以ca-m-al(m=mg,La,Ce,Y)层状双氢氧化物为前驱体的固体碱催化剂,将其用于甲醇与碳酸丙烯酯酯交换合成DmC.通过X射线衍射、热重分析、红外光谱、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体、CO_2程序升温脱附和Hammett指示剂对催化剂进行了表征.研究发现,各催化剂的活性高低依次为:ca-Y-alca-alca-Ce-alca-La-alca-mg-al,这与催化剂表面总碱量相一致.通过mg和La的引入,催化剂表面出现了超强碱性位.其中,ca-mg-al催化剂表面具有最高的(ca+mg):al原子比,从而导致催化剂表面产生更多的不饱和O^(2-)离子,因而具有最高的碱性位数量.此外,通过mg,La,Ce和Y的引入,催化剂的重复使用性能得到了提高.特别是ca-mg-al催化剂,在10次循环后仍保持着高的活性,且其结构没有发生显著变化,表明其稳定性较高,因此该催化剂在非均相催化中具有高的应用价值.

关键词： ca-m-al层状双氢氧化物固体碱酯交换反应碳酸二甲酯

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