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不同扩散阻挡层对柔性钛衬底cztsse薄膜与电池性能的影响

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太阳能学报 2020年第6期41卷 242-246页

作者：商慧荣沈鸿烈孙孪鸿李金泽李玉芳南京航空航天大学材料科学与技术学院江苏省能量转换材料与技术重点实验室南京211106 南京邮电大学电子与光学工程学院、微电子学院南京210023

研究不同扩散阻挡层对柔性钛衬底cztsse薄膜和电池性能的影响。X射线衍射(XRD)和拉曼光谱结果表明适当扩散阻挡层的引入可提高cztsse薄膜(112)择优取向和结晶性,还可抑制TiSe杂相的生成。cztsse结晶性的提高得益于扩散阻挡层表面较小的... 详细信息

研究不同扩散阻挡层对柔性钛衬底cztsse薄膜和电池性能的影响。X射线衍射(XRD)和拉曼光谱结果表明适当扩散阻挡层的引入可提高cztsse薄膜(112)择优取向和结晶性,还可抑制TiSe杂相的生成。cztsse结晶性的提高得益于扩散阻挡层表面较小的粗糙度。Cr、ZnO和TiN这3种不同阻挡层中,TiN层对TiSe杂相的抑制作用最强,用它作为扩散阻挡层制备的柔性cztsse薄膜结晶性最好,(112)晶面择优取向最强,电池性能最佳且转换效率相对无阻挡层电池提高了67%。

关键词：薄膜太阳电池结晶表面粗糙度 cztsse薄膜扩散阻挡层

cztsse薄膜太阳能电池:Zn/Sn比例的优化

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CZTSSe薄膜太阳能电池:Zn/Sn比例的优化

柔性cztsse薄膜及其太阳电池的制备与性能研究

第七届新型太阳能电池材料科学与技术学术研讨会

作者：葛思洁徐菡杨文韬黄宇翔 Saqib Nawaz Khan 林显忠中山大学聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室材料科学与工程学院

理论计算表明cztsse薄膜中与Sn相关的缺陷多为深能级缺陷,不利于载流子的传输,同时该类缺陷的形成能可通过薄膜成分进行调控。在本文中,我们通过调控基于DMF和DMSO混合溶剂的前驱体溶液中Zn/Sn比例(1.0到1.9),研究Zn/Sn比对所得cztsse... 详细信息

理论计算表明cztsse薄膜中与Sn相关的缺陷多为深能级缺陷,不利于载流子的传输,同时该类缺陷的形成能可通过薄膜成分进行调控。在本文中,我们通过调控基于DMF和DMSO混合溶剂的前驱体溶液中Zn/Sn比例(1.0到1.9),研究Zn/Sn比对所得cztsse薄膜的结晶性、电流传输及电池性能的影响。通过SEM观察得到,薄膜结晶性在一定Zn/Sn比例范围内随之增加而提高,晶粒尺寸随Zn/Sn比例的增加而增大,但与此同时薄膜的表面粗糙度也逐渐增大,Zn/Sn比例为1.7时,薄膜表面晶粒开始出现不连续状态;ICP和XPS测试结果表明,即使前驱体薄膜的Zn/Sn高达1.9,退火后薄膜表面Zn/Sn比可自调节到1.05至1.27的范围内;随着Zn/Sn增加,薄膜中会形成ZnSe二次相,存在于薄膜的不同的位置,当其主要覆于薄膜内部晶界时,可促进载流子传输,但当其过多堆积于薄膜表面或底部时,将提高电池串阻,恶化界面接触,阻碍载流子传输。此外,Zn/Sn增加可有效抑制MoSe2层的厚度,进一步优化了背界面接触。更重要的是,当Zn/Sn比例从1.0提高至1.5时,开路电压损失由730mV显著地降至580m,电池的效率也从4.5%提高到了10.0%,并且在较大的Zn/Sn比例范围内仍能保持9%左右的效率,然而Zn/Sn比例增至1.9时,效率下降到4.3%。该工作对今后进一步提高电池性能具有重要的参考意义。

关键词： Zn/Sn cztsse薄膜

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柔性CZTSSe薄膜及其太阳电池的制备与性能研究

作者：商慧荣南京航空航天大学

学位级别：硕士

柔性薄膜太阳电池由于质轻、高功率重量比、可弯曲及可卷对卷大面积生产等独特优势得以应用到空间电源、光伏建筑一体化等领域,应用前景广阔。CuZnSn(S,Se)(cztsse)薄膜作为Cu(In,Ga)Se(CIGS)薄膜的潜在替代材料具有成本更低廉,不含有... 详细信息

柔性薄膜太阳电池由于质轻、高功率重量比、可弯曲及可卷对卷大面积生产等独特优势得以应用到空间电源、光伏建筑一体化等领域,应用前景广阔。CuZnSn(S,Se)(cztsse)薄膜作为Cu(In,Ga)Se(CIGS)薄膜的潜在替代材料具有成本更低廉,不含有稀缺元素In的主要优势,已有研究表明p型半导体cztsse的禁带宽度可调,为1.0-1.5 eV,光吸收系数大于10 cm,非常适合做太阳电池光吸收层材料,因此柔性cztsse薄膜太阳电池近年来备受关注。本文采用磁控溅射加后续硒化退火的方法制备cztsse薄膜,首先优化了基于刚性玻璃衬底的cztsse薄膜制备工艺,发现采用上层和底层为CZTS靶和Zn靶共溅射,中间层为CZTS靶和Cu靶共溅射的三层结构的预制层工艺可以控制cztsse薄膜元素组分比在合适范围从而得到结晶性良好的cztsse薄膜,上下层制备时的Zn靶溅射功率较低时薄膜呈贫铜贫锌组分且结晶质量差,而Zn靶溅射功率过高又会引发ZnS杂相的生成影响电池性能,Zn靶的溅射功率为14 W时可得到致密的cztsse薄膜,相应的电池转换效率最高,为3.86%。在此基础上,采用钛衬底制备柔性cztsse电池,研究了扩散阻挡层材料和制备工艺对柔性cztsse薄膜及其电池性能的影响,发现Cr、ZnO和TiN三种阻挡层均可抑制TiSe杂相的形成同时提高柔性cztsse薄膜的结晶性,其中以TiN作为扩散阻挡层制备的柔性cztsse薄膜结晶性最好,相应的柔性cztsse太阳电池转换效率最高可达1.85%,相对无阻挡层的电池样品提高了67%。最后,发展了一种简单的方法对柔性cztsse薄膜进行K元素掺杂。研究了不同K掺杂量对柔性cztsse薄膜及其电池性能的影响。发现K元素的掺入可以促进cztsse薄膜的晶粒生长,提高薄膜的(112)晶面择优取向,另外还可以增大薄膜的光学带隙,同时改变cztsse/CdS间导带匹配。K掺杂量较低时对薄膜的光学带隙和cztsse/CdS间导带匹配情况影响不大,而K掺入量过高时,过量K元素与薄膜组分元素反应形成杂相不利于cztsse薄膜的晶粒生长且会增大cztsse/CdS界面间的导带失调值,进而影响电池性能。K元素掺杂量为1.0μmol时可得到平均晶粒尺寸超过1μm的具有较强(112)晶面择优取向的cztsse薄膜以及相对最佳的cztsse/CdS界面间的导带匹配情况,相应的柔性cztsse太阳电池最高转换效率为3.06%。

关键词： cztsse薄膜柔性太阳电池磁控溅射 K掺杂扩散阻挡层

基于硫醇有机胺体系cztsse薄膜吸收层的制备及其光电性能研究

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基于硫醇有机胺体系CZTSSe薄膜吸收层的制备及其光电性能研究

作者：王俊珍内蒙古大学

学位级别：硕士

锌黄锡矿结构的cztsse半导体材料凭借组成元素在地壳中含量丰富且低毒环保、具备可调的光学带隙(1.0.5 eV)、较高的光吸收系数(>10 cm)等优点,备受国内外研究者的关注。目前cztsse薄膜太阳能电池认证的最高效率12.6%是基于无水肼溶液法... 详细信息

锌黄锡矿结构的cztsse半导体材料凭借组成元素在地壳中含量丰富且低毒环保、具备可调的光学带隙(1.0.5 eV)、较高的光吸收系数(>10 cm)等优点,备受国内外研究者的关注。目前cztsse薄膜太阳能电池认证的最高效率12.6%是基于无水肼溶液法制备的,而由于肼是剧毒物质,不仅对人体有害而且对环境也不利,因此发展绿色溶剂的制备方法具有很好的现实意义。本文中选择了低毒、相对环保的硫醇-有机胺溶液体系来制备cztsse薄膜吸收层。主要探索了cztsse薄膜制备硒化工艺的最佳条件以及稀土元素La掺杂对cztsse薄膜吸收层的光电性能的影响。详细的内容如下:1.利用乙醇胺、巯基乙酸、乙二醇甲醚的混合溶剂来溶解CuO、ZnCl、SnCl配置出CZTS前驱体溶液,通过旋涂、低温烧结7次循环获得CZTS预置薄膜,进一步高温硒化得到cztsse薄膜吸收层。实验结论如下:在硒化温度为540℃、硒化时间为10 min的条件下所制备的薄膜无杂相、晶化程度最好,薄膜表面晶粒最致密均匀,且薄膜的光学带隙值接近于1.2 eV。通过在CZTS前驱体溶液中引入硒源Se单质来促进薄膜的小颗粒层晶粒的生长,制备了五组在CZTS前驱体溶液中溶于不同量的Se单质所形成的cztsse薄膜。经过测试五组薄膜样品的XRD,发现薄膜沿着(112)晶向的衍射峰随着Se添加量的增加有一个向小角度的偏移,即说明Se有效的进入了晶格之中。经过SEM的表征分析,通过此方法在薄膜中引入Se确实可以促进晶粒的生长,使得薄膜晶粒大小更加均匀,同时对小颗粒层的晶粒也起到了促进生长的作用。2.对于稀土元素La掺杂所制备的cztsse吸收层薄膜,经过XRD、Raman的表征分析,当La元素的掺杂量为0.10 mmol时所制备的薄膜无杂相且衍射峰的峰强最尖锐,其晶化程度最佳;掺杂之后的薄膜光学带隙有一个0.1.2 eV的展宽;经过薄膜的I-V测试发现,掺入稀土元素La所制备的薄膜相较于未掺杂的其导电性能均有一个很好的提升,而且掺杂量也为0.10 mmol时,I-V曲线测试表明其电导率最大。

关键词： cztsse薄膜溶液法光学带隙稀土元素 La掺杂

液态锡加热连续硫化硒化法制备cztsse薄膜的设备及其薄膜太阳能电池

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液态锡加热连续硫化硒化法制备CZTSSe薄膜的设备及其薄膜太阳能电...

粤港澳大湾区真空科技与宽禁带半导体应用高峰论坛暨2017年广东省真空学会学术年会

作者：廖峻张军邵乐喜薛书文岭南师范学院物理学院

设计和制造了一种液态锡加热连续硫化硒化法制备cztsse薄膜的装置及其制备方法。该设备不仅可保证高均匀度的快速升温,还能抑制样品中的锡流失,保证了样品的组分可控,提高了样品的质量从而提高电池的效率,是一种能耗低、均匀度高、升温... 详细信息

设计和制造了一种液态锡加热连续硫化硒化法制备cztsse薄膜的装置及其制备方法。该设备不仅可保证高均匀度的快速升温,还能抑制样品中的锡流失,保证了样品的组分可控,提高了样品的质量从而提高电池的效率,是一种能耗低、均匀度高、升温速度快的制备太阳能电池吸收层cztsse薄膜的方法,在材料与能源利用率和工业化生产方面具有明显的优势。

关键词：液态锡 cztsse薄膜硫化硒化太阳能电池

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液相法制备cztsse薄膜及性能研究

液相法制备CZTSSe薄膜及性能研究

基于溶液法的Cu2ZnSn（S,Se）4薄膜结晶优化及太阳电池性能研究

第四届新型太阳能电池学术研讨会

作者：吕笑公李静付强贾鑫李哲朱成军内蒙古大学物理科学与技术学院内蒙古自治区(高等学校)半导体光伏技术重点实验室

铜锌锡硫(CZTS)薄膜太阳能电池吸收层的制备分为真空法和非真空法,真空法存在制备过程复杂,仪器难操作,元素在反应过程中容易挥发等诸多缺点;非真空法有纳米晶和溶液法两种方法,两者之间有着本质的不同。纳米晶主要是先得到已经成相的CZ... 详细信息

铜锌锡硫(CZTS)薄膜太阳能电池吸收层的制备分为真空法和非真空法,真空法存在制备过程复杂,仪器难操作,元素在反应过程中容易挥发等诸多缺点;非真空法有纳米晶和溶液法两种方法,两者之间有着本质的不同。纳米晶主要是先得到已经成相的cztsse纳米颗粒再用分散剂分散旋涂成膜,这样难以得到在薄膜表面均匀分布的大晶粒。而溶液法是先制得溶液再旋涂,在退火成相过程中得到微米级别均匀分布的大晶粒。同时,纳米晶方法需要用到有毒的有机溶剂,容易对环境造成污染。本文采用溶液法制备cztsse薄膜,利用CuO、ZnO、SnO、Se粉末和硫代乙醇酸、硫代乙醇酸胺、乙醇胺溶液制备cztsse前驱体溶液,旋涂,硒化,并通过进一步优化硒化温度等工艺参数,获得了纯相、贫铜富锌的cztsse薄膜。

关键词：太阳能电池溶液法 cztsse薄膜细化温度

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基于溶液法的Cu2ZnSn（S,Se）4薄膜结晶优化及太阳电池性能研究

作者：马玉娇河北大学

学位级别：硕士

[Cu2ZnSn（S,Se）4,cztsse]太阳电池是一种新型的薄膜太阳电池,具有低成本、环保和丰富的材料资源等优点,且该太阳电池的理论效率高达33.2%,因此成为众多研究人员关注的焦点。然而,cztsse太阳电池在实际应用中面临一些挑战,例如,材料组... 详细信息

[Cu2ZnSn（S,Se）4,cztsse]太阳电池是一种新型的薄膜太阳电池,具有低成本、环保和丰富的材料资源等优点,且该太阳电池的理论效率高达33.2%,因此成为众多研究人员关注的焦点。然而,cztsse太阳电池在实际应用中面临一些挑战,例如,材料组成复杂性、相稳定性差、深能级缺陷以及界面复合和传输问题等。这些问题导致了cztsse太阳电池的效率远低于其理论极限。结晶优化是提高cztsse薄膜成分均匀性,改善其缺陷特性的可行途径。基于此背景,本论文采用溶液法制备了多层前驱体薄膜,利用前驱体不同层中微观结构的差异改变了cztsse薄膜结晶,进而改善了cztsse薄膜的形貌和缺陷性能;通过改变硒化过程中的Se源温度改变了薄膜硒化时的硫硒取代以及薄膜表面NaSex相的性质,使cztsse薄膜的结晶得到改善;通过在硒化过程中引入额外的Na源进一步优化薄膜表面的结晶,提升了cztsse薄膜的性能,得到高转换效率的cztsse太阳电池。本论文具体研究内容如下:（1）使用澄清和黑色两种前驱体溶液交替旋涂制备了交替结构的前驱体薄膜。相比于均匀结构的前驱体薄膜,交替结构的前驱体薄膜在硒化过程中可更均匀地诱导出液相,同时又能减少高温时薄膜内部明显的硫硒取代对薄膜表层结晶的损伤。基于交替结构前驱体可制备得到兼具均匀形貌和浅能级的cztsse薄膜。以其制备的cztsse太阳电池效率高于基于均匀前驱体的cztsse太阳电池,电池最高效率达到11.45%。（2）研究了Se源温度对cztsse薄膜结晶的影响。发现Se源温度可影响薄膜内部的硫硒取代,可通过调节Se源温度使前驱体在升温至高温段时内部仍保存一定的硫含量,利用高温段的硫硒取代可诱导液相产生的特性改善薄膜内部的结晶。另外发现,不同的Se源温度可影响在薄膜表面产生的NaSex相的性质,从而使NaSex辅助结晶得到的cztsse薄膜的表层性能发生变化。在合适的Se源温度下,薄膜的形貌和缺陷特性可同时得到改善,最终得到转换效率为11.33%的太阳电池。（3）在以上工作基础上,通过在硒化过程中引入额外的Na源调节薄膜结晶。发现Na源的引入可能会改变薄膜表层NaSex性质的变化,通过协同优化Se源温度与Na源用量,进一步改善了薄膜结晶,得到具有均匀形貌和浅能级受主的cztsse薄膜。最终制备的cztsse太阳电池的转换效率达到12.50%。

关键词： cztsse薄膜前驱体薄膜微观结构硒源温度太阳电池

Na/Se共硒化制备Cu2ZnSn（S,Se）4薄膜与太阳电池研究

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Na/Se共硒化制备Cu2ZnSn（S,Se）4薄膜与太阳电池研究

作者：孙玉舟河北大学

学位级别：硕士

Cu2ZnSn（S,Se）4（cztsse）是一种新型太阳电池材料,具有可以在1.0至1.5 e V之间调节的直接带隙,还具有超过10～4 cm-1的高吸收系数,与太阳光谱非常匹配。然而,cztsse薄膜内部常存在大量不利于cztsse材料性能的本征缺陷以及二次相,这... 详细信息

Cu2ZnSn（S,Se）4（cztsse）是一种新型太阳电池材料,具有可以在1.0至1.5 e V之间调节的直接带隙,还具有超过10～4 cm-1的高吸收系数,与太阳光谱非常匹配。然而,cztsse薄膜内部常存在大量不利于cztsse材料性能的本征缺陷以及二次相,这使得当前cztsse薄膜的质量偏低,cztsse太阳电池的效率难以进一步提升。Na掺杂被认为是提高cztsse薄膜质量,适当的掺杂可以抑制晶粒内部（GI）和晶界（GB）中的缺陷,调整能带,并提高结晶度,Na的掺入可以改善Se通过液体Na—Se相的渗透并促进cztsse晶粒的生长,是提升cztsse太阳电池效率的有效途径。本论文通过在常规硒化过程中添加额外的Na源,以Na/Se共硒化的方式制备cztsse,研究了Na源种类对Na/Se共硒化制备的cztsse薄膜和太阳电池的影响;鉴于Na2S/Se共硒化可明显提高cztsse太阳电池的性能,重点对Na2S/Se共硒化制备cztsse薄膜的机制进行了研究。此外,本论文还开发了无氨化学浴制备Cd S缓冲层的方法,并初步验证了将其应用在cztsse太阳电池上的可行性。本论文具体研究内容如下:1.使用Na/Se共硒化制备工艺,选用不同的Na源制备了cztsse薄膜。研究了Na源种类对cztsse薄膜和太阳电池性能的影响,发现在常规硒化工艺共加入额外的Na源可改善cztsse薄膜内部的结晶。另外,发现使用不同Na源制备的cztsse太阳电池具有不同的性能参数,证明Na源种类可影响Na/Se共硒化制备的cztsse薄膜的性能。以Na2S为Na源时,cztsse薄膜内部的碎晶层可完全消除,所制备的太阳电池性能最佳,最高效率达到12.4%。论文对以上实验现象的机制进行了初步分析,认为Na源种类的改变可影响硒化时Na源与Se源之间的相互反应,从而使凝聚在薄膜表面的Na Sex液相的性质发生变化,使cztsse薄膜的结晶发生变化,最终影响cztsse薄膜的性能。2.研究了Na2S/Se共硒化制备cztsse薄膜的结晶机制。与常规硒化工艺相比,发现在硒化过程中添加Na2S有利于硒化早期阶段CZTS相向CZTSe相的转变。另外,Na2S源的引入可能会导致硒化时薄膜表层凝聚的Na Sex液相性质的变化,使得液态Na Sex可穿透薄膜表层的结晶层进入薄膜内部,从而改善薄膜内部的结晶。对太阳电池的表征发现,Na2S/Se共硒化制备的cztsse薄膜具有更浅的受主能级,以其制备的太阳电池可具有更大的载流子复合激活能和更低的背接触势垒。以上可抑制太阳电池内部载流子的复合,并增强载流子的传输,从而使太阳电池的性能得到提高。3.针对常规化学浴溶液中氨水可引起cztsse表面刻蚀的问题,使用无氨化学浴制备得到了Cd S缓冲层在cztsse薄膜上使用无氨化学浴沉积15 min后可获得均匀致密的缓冲层。使用无氨化学浴体系制备的Cd S缓冲层制备cztsse太阳电池,可初步获得8.7%的转换效率。与使用常规Cd S缓冲层的太阳电池相比,使用无氨体系制备的太阳电池在400-550 nm波段的量子效率有所增强,短路电流密度得到提升,但开路电压有所降低。

关键词： cztsse薄膜碱金属掺杂微观结构硒化结晶太阳电池

梯度构筑与表面钝化对Cu2ZnSn(S,Se)4薄膜太阳电池性能的影响

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梯度构筑与表面钝化对Cu2ZnSn(S,Se)4薄膜太阳电池性能的影响

作者：辛文晶内蒙古大学

学位级别：硕士

CuZnSn(S,Se)(cztsse)薄膜太阳电池因其组成元素储量丰富、光学带隙可调、吸光系数高、成本低廉、无毒无污染以及良好的稳定性等优势,在光伏领域显现出了巨大的发展潜力和广阔的应用前景。然而目前其光电转换效率虽已达到13.8%,但相比于... 详细信息

CuZnSn(S,Se)(cztsse)薄膜太阳电池因其组成元素储量丰富、光学带隙可调、吸光系数高、成本低廉、无毒无污染以及良好的稳定性等优势,在光伏领域显现出了巨大的发展潜力和广阔的应用前景。然而目前其光电转换效率虽已达到13.8%,但相比于Cu(In,Ga)Se薄膜太阳电池仍然较低,尤其是与其理论转换效率相差甚远。研究表明,高质量的吸收层与优良的表面界面接触是制备高效cztsse薄膜太阳电池的基础。本论文基于二甲基甲酰胺(DMF)溶液体系,系统地研究了吸收层Cu梯度构筑及缓冲层表面钝化对cztsse薄膜太阳电池器件光电性能的影响。主要研究内容如下:1.构筑吸收层Cu比例梯度调控cztsse薄膜太阳电池吸收层内缺陷。采用溶胶凝胶法以仅微量改变薄膜底部五层Cu含量的策略制备了不同Cu比例梯度的吸收层薄膜并组装成太阳电池器件,系统地探究了吸收层Cu比例梯度改变对cztsse薄膜及其器件性能的影响。通过对不同Cu比例梯度的cztsse吸收层微观结构、电学性能及其器件性能进行表征分析,结果发现:吸收层Cu比例梯度的构筑不会导致薄膜中元素失配而产生二次相,但其对cztsse薄膜晶体质量却有着很大影响。适当的Cu比例梯度可以改善薄膜结晶性,生长为连接致密的大小晶粒层,减少薄膜内部Cu反位缺陷,有效降低载流子复合,提高载流子浓度并改善薄膜的电学性能。最终制备的cztsse太阳电池的开路电压由362.96 mV提升至398.80 mV,填充因子由49.39%提升至60.24%,光电转换效率从5.91%提升至7.59%。2.钝化缓冲层表面界面提高cztsse薄膜太阳电池器件性能,采用化学水浴沉积法制备CdS缓冲层,使用紫外光处理CdS缓冲层,并组装成cztsse经典结构薄膜太阳电池。对不同时间紫外处理的CdS薄膜表面与器件性能进行表征分析,系统地探究了紫外处理对CdS缓冲层表面的钝化作用以及对太阳电池性能的影响。结果显示,经过紫外处理的CdS薄膜表面含碳有机物残留有效减少,亲水性得到增强,表明紫外处理对CdS薄膜表面改性的钝化作用,同时电学性能得到改善,可将电子有效输运,并有效地被栅电极收集,有利于电荷传输,并且不改变CdS薄膜光学带隙。紫外处理10 min及以上制备的电池光电转换效率均超过8%,有效降低了载流子的界面复合,改善表面界面接触,其中紫外处理25 min制备的cztsse薄膜太阳电池光电转换效率达到8.52%,短路电流密度和填充因子得到明显提高,使得太阳光可见光波段利用率升高,进而产生更多的光生载流子,耗尽层拓宽,从而提高器件的整体光电性能。最终,在吸收层Cu比例梯度最佳的基础上对CdS缓冲层进行紫外处理,制备的器件获得9.01%的光电转换效率。

关键词：薄膜太阳电池梯度构筑 cztsse薄膜紫外处理 CdS缓冲层