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Carbon Energy 2024年第3期6卷 36-52页

作者： Dae-Ho Son Ha Kyung Park Dae-Hwan Kim Jin-Kyu Kang Shi-Joon Sung Dae-Kue Hwang Jaebaek Lee Dong-Hwan Jeon Yunae Cho William Jo Taeseon Lee JunHo Kim Sang-Hoon Nam Kee-Jeong Yang Division of Energy Technology DGISTDaeguRepublic of Korea Research Center for Thin Film Solar Cells DGISTDaeguRepublic of Korea Department of Physics Ewha Womans UniversitySeoulRepublic of Korea Department of Physics Incheon National UniversityIncheonRepublic of Korea Department of Mechanical Engineering Massachusetts Institute of TechnologyCambridgeMassachusettsUSA

Cu2ZnSn(S,Se)4(cztsse)solar cells have resource distribution and economic advantages.The main cause of their low efficiency is carrier loss resulting from recombination of photo-generated electron and hole.To overcome this,it is important to understand their electron-hole behavior characteristics.To determine the carrier separation characteristics,we measured the surface potential and the local current in terms of the absorber depth.The elemental variation in the intragrains(IGs)and at the grain boundaries(GBs)caused a band edge shift and bandgap(Eg)change.At the absorber surface and subsurface,an upward Ec and Ev band bending structure was observed at the GBs,and the carrier separation was improved.At the absorber center,both upward Ec and Ev and downward Ec-upward Ev band bending structures were observed at the GBs,and the carrier separation was degraded.To improve the carrier separation and suppress carrier recombination,an upward Ec and Ev band bending structure at the GBs is desirable.

关键词： carrier separation cztsse flexible solar cell local current surface potential

Enhancing carrier transport in flexible cztsse solar cells via doping Li strategy

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Journal of Energy Chemistry 2022年第12期75卷 8-15,I0001页

作者： Qiong Yan Quanzhen Sun Hui Deng Weihao Xie Caixia Zhang Jionghua Wu Qiao Zheng Shuying Cheng College of Physics and Information Engineering Institute of Micro-Nano Devices and Solar CellsFuzhou UniversityFuzhou 350108FujianChina College of Electronics and Information Science Fujian Jiangxia UniversityFuzhou 350108FujianChina Fujian Science&Technology Innovation Laboratory for Optoelectronic Information of China Fuzhou 350108FujianChina Jiangsu Collaborative Innovation Center of Photovoltaic Science and Engineering Changzhou 213164JiangsuChina

The passivation of non-radiative states and inhibition of band tailings are desirable for improving the open-circuit voltage(V_(oc))of cztsse thin-film solar cells.Recently,alkali metal doping has been investigated to passivate defects in cztsse films.Herein,we investigate Li doping effects by applying Li OH into cztsse precursor solutions,and verify that carrier transport is enhanced in the cztsse solar cells.Systematic characterizations demonstrate that Li doping can effectively passivate non-radiative recombination centers and reduce band tailings of the cztsse films,leading to the decrease in total defect density and the increase in separation distance between donor and acceptor.Fewer free carriers are trapped in the band tail states,which speeds up carrier transport and reduces the probability of deep-level defects capturing carriers.The charge recombination lifetime is about twice as long as that of the undoped cztsse device,implying the heterojunction interface recombination is also inhibited.Besides,Li doping can increase carrier concentration and enhance build-in voltage,leading to a better carrier collection.By adjusting the Li/(Li+Cu)ratio to 18%,the solar cell efficiency is increased significantly to 9.68%with the fill factor(FF)of 65.94%,which is the highest FF reported so far for the flexible cztsse solar cells.The increased efficiency is mainly attributed to the reduction of V_(oc)deficit and the improved cztsse/Cd S junction quality.These results open up a simple route to passivate non-radiative states and reduce the band tailings of the cztsse films and improve the efficiency of the flexible cztsse solar cells.

关键词： cztsse Flexible solar cell Li doping V_(oc)deficit Band tailings Non-radiative states

Highly efficient solution-processed cztsse solar cells based on a convenient sodium-incorporated post-treatment method

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Journal of Energy Chemistry 2020年第1期29卷 196-203,I0007页

作者： Biwen Duan Linbao Guo Qing Yu Jiangjian Shi Huijue Wu Yanhong Luo Dongmei Li Sixin Wu Zhi Zheng Qingbo Meng Key Laboratory for Renewable Energy(CAS) Beijing Key Laboratory for New Energy Materials and DevicesInstitute of PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100190China Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China School of Physical Sciences University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China Songshan Lake Materials Laboratory Dongguan 523808GuangdongChina Key Laboratory for Special Functional Materials of MOE Henan UniversityKaifeng 475004HenanChina Key Laboratory for Miao-Nano Energy Storage and Conversion Materials of Henan Province College of Advanced Materials and EnergyInstitute of Surface Micro and NanomaterialsXuchang UniversityXuchang 461000HenanChina

In cztsse solar cells,a simple sodium-incorporation post-treatment method toward solution-processed Cu2Zn Sn S4precursor films is presented in this work.An ultrathin NaCl film is deposited on Cu2Zn Sn S4precursor films by spin-coating NaCl solution.In subsequent selenization process,the introduction of Na Cl is found to be benefacial for the formation of Cu2-xSe,which can further facilitate the element transportation,leading to dense and smooth cztsse films with large grains and less impurity Cu2Sn(S,Se)3phase.SIMS depth profiles confirm the gradient distribution of the sodium element in Na-doped absorbers.Photoluminescence spectra show that the introduction of appropriate sodium into the absorber can inhibit the band tail states.As high as 11.18% of power conversion efficiency(PCE)is achieved for the device treated with 5 mg mL^-1 NaCl solution,and an average efficiency of Na-doped devices is 10.71%,13%higher than that of the control groups(9.45%).Besides,the depletion width and the charge recombination lifetime can also have regular variation with sodium treatment.This work offers an easy modification method for high-quality Na-doped cztsse films and high-performance devices,in the meantime,it can also help to further understand the effects of sodium in cztsse solar cells.

关键词： Thin film solar cell cztsse Sodium doping Post-treatment Spin-coating method

cztsse薄膜多层结晶生长机制及其太阳能电池器件性能改善研究

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CZTSSe薄膜多层结晶生长机制及其太阳能电池器件性能改善研究

作者：王雁芹东北师范大学

学位级别：硕士

CuZn Sn(S,Se)(cztsse)吸收层材料由于其组分无毒无害、储量丰富,且具有优异的光电性能受到国际光伏界的广泛关注。截至目前,cztsse薄膜太阳能电池已经实现了13.0%的认证效率,但对比其Shockley-Queisser极限33%的理想转换效率还相差甚... 详细信息

CuZn Sn(S,Se)(cztsse)吸收层材料由于其组分无毒无害、储量丰富,且具有优异的光电性能受到国际光伏界的广泛关注。截至目前,cztsse薄膜太阳能电池已经实现了13.0%的认证效率,但对比其Shockley-Queisser极限33%的理想转换效率还相差甚远。在影响器件性能的众多因素中,cztsse吸收层的组成结构及结晶质量、cztsse/Mo背接触界面的相分解反应是限制器件性能提升的关键因素。基于此,本论文针对常用溶液法制备的cztsse薄膜多层结构结晶现象展开研究,阐明cztsse/Mo背接触界面相分解反应对吸收层多层结晶的影响机制,并通过背界面修饰改善cztsse吸收层薄膜质量,进而获得性能明显提升的cztsse太阳能电池器件。具体研究内容如下:(1)采用DMSO溶液体系制备cztsse薄膜及其太阳能电池器件,研究了硒化退火工艺(分步硒化、硒化温度、硒化时间)对cztsse吸收层微观形貌、结晶性以及器件性能的影响。研究表明:DMSO溶液体系制备的吸收层薄膜为多层结晶结构;两步硒化退火过程得到的cztsse薄膜相纯度更高;硒化温度以及硒化时间对cztsse吸收层的晶粒尺寸、致密性、结晶结构均有重要影响。最终经硒化退火条件优化,获得了5.72%的器件光电转换效率。(2)针对cztsse吸收层薄膜多层结晶现象,通过监控结晶生长过程及引入CuSe、Zn Se、Sn Se多界面层,探究了吸收层多层结晶的生长机制。研究表明:cztsse/Mo背接触界面的相分解反应是导致cztsse吸收层多层结晶的主要原因。其相分解反应产物CuSe与Zn Se相在薄膜硒化初期可诱导吸收层背面成核结晶,使吸收层薄膜形成上下双向结晶生长模式,最终生成上下双层大晶粒的多层结晶结构;CuSe、Sn Se相的存在导致cztsse吸收层薄膜内部含有大量的二次相及孔洞,增加了电池器件内部电荷的复合几率,降低了器件的光电转换效率。(3)针对cztsse/Mo背接触界面相分解反应问题,通过简单的溶液旋涂法在cztsse/Mo之间引入NaSe界面修饰层,研究了不同浓度NaSe溶液制备的界面层对cztsse太阳能电池背接触界面、吸收层质量以及器件性能的影响。研究表明:NaSe界面层可以抑制背界面二次相和过厚Mo Se层的形成,改善背接触界面质量;同时界面层的引入改变了吸收层的晶体生长模式,减少了吸收层晶体内部缺陷,由此同时实现了对cztsse/Mo背接触质量及cztsse吸收层质量的双功能改善。经过优化,电池的开路电压(V)和填充因子(FF)均得到有效提升,器件效率从5.72%提升到6.84%,展现出优异的光伏性能。

关键词：太阳能电池 cztsse 吸收层结晶生长背接触界面改善 Na2Se界面层

cztsse太阳能电池驱动电致变色智能器件的构筑及性能研究

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CZTSSe太阳能电池驱动电致变色智能器件的构筑及性能研究

作者：寇珠河南大学

学位级别：硕士

为实现“碳达峰”和“碳中和”的战略目标,发展低碳节能建筑势在必行。电致变色智能窗作为一种能够降低建筑能耗的绿色环保型器件,受到了人们的青睐。它可以在施加外部偏置电压后改变其光学性质,从而调控可见光和近红外光在室内的传输,... 详细信息

为实现“碳达峰”和“碳中和”的战略目标,发展低碳节能建筑势在必行。电致变色智能窗作为一种能够降低建筑能耗的绿色环保型器件,受到了人们的青睐。它可以在施加外部偏置电压后改变其光学性质,从而调控可见光和近红外光在室内的传输,减少高达30%的建筑能耗,但对外部电源的需求极大地限制了其在节能建筑领域的发展。而光伏技术与电致变色技术有机结合可以实现真正“零能耗”的自驱动电致变色智能器件,根据天气状况动态调节室内的光照及温度,减少建筑因供暖和制冷而产生的能源消耗,这对于提升现代建筑的节能水平和减少化石能源的消耗具有重要的意义。然而,太阳能电池驱动的电致变色智能器件的颜色及匹配度问题仍是目前面临的一个挑战,通过构筑具有中性色和高匹配度的自驱动电致变色智能器件是实现绿色、低能耗建筑的重要途径。本论文基于CuZn Sn(S,Se)(cztsse)太阳能电池与镍钴双金属氧化物(Ni Co O)基电致变色器件有机结合构筑了一种新型自驱动电致变色智能器件,并对其性能进行优化。利用镍(Ni)基和钴(Co)基氧化物的中性着色特性、Ni和Co元素的协同效应、cztsse太阳能电池独特优势及两者之间良好的兼容性,达到改善自驱动电致变色智能器件的颜色及匹配度的目的。本文主要工作分为以下两个部分:一、cztsse太阳能电池驱动电致变色智能器件的设计与构筑:本章工作设计与构筑了一种具有中性色和高匹配度的新型自驱动电致变色智能器件,通过Ni Co O基电致变色器件与cztsse太阳能电池的有机结合实现了自驱动、电致变色和储能“三位一体”的功能集成。针对颜色问题,我们采用化学浴沉积(CBD)方法首次成功制备出具有中性着色特性的Ni Co O电致变色薄膜,可以实现透明与棕色之间的可逆转换,提高居住者的舒适度。而且所制备的Ni Co O电致变色薄膜具有大的光学调制能力(550 nm波长处为60.0%)、短的转换时间(7.6/11.4 s)、优异的循环耐久性能和倍率性能。基于上述高性能Ni Co O薄膜构筑的电致变色储能器件(EESD)与cztsse太阳能电池具有良好的兼容性,展现出良好的电致变色性能(550 nm波长处光学调制为51.0%,着色时间为17s),并可以根据周围光照强度来智能管理进入室内的太阳辐照。另外,此智能器件储存的能量密度高达112.2 m Wh m,在晚上可以作为电源驱动其他电子设备(如LED),实现了对能量的收集、储存和再利用。二、硫代乙酰胺(TA)处理改善cztsse太阳能电池驱动EESD的性能研究:在第一部分工作中,自驱动EESD的自驱动系统输出功率较低,限制了其变色性能和匹配度的提升。因此,在本章工作中通过TA硫化处理cztsse吸收层表面,提高开路电压(V)及输出功率,进而提升cztsse太阳能电池驱动EESD的变色性能及匹配度。通过表征结果证明TA低温硫化处理可以准确控制硫的掺入量,增大吸收层表面带隙,并与吸收层表面发生相互作用达到钝化表面缺陷的目的,有效减少界面复合。同时,TA处理可以增大太阳能电池的耗尽区宽度,有利于界面处光生载流子的分离与收集。此外,太阳能电池的界面复合活化能也更接近带隙,使界面复合得到显著抑制。与未经过TA处理的太阳能电池相比,单个cztsse太阳能电池的V由451 m V提升至493 m V且光电转换效率(PCE)由9.9%提升至12.1%,微型组件的V由3.1 V提升至3.7 V。自驱动系统的输出功率密度由14.3 m W cm提升至17.1 m W cm,增幅约为20%。而且经过TA处理后的自驱动EESD表现出更大的光学调制范围(550 nm波长处为53.0%)和更短的着色时间(11.8 s),从而实现了高效的变色性能和更优异的太阳辐照管理能力,匹配度也得到了进一步的提升,具有广阔的实际应用前景。

关键词：自驱动电致变色 cztsse 中性色多功能器件

MoO_(3)背界面修饰对柔性cztsse太阳能电池性能的影响

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福州大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 175-180页

作者：杨志远张彩霞程树英邓辉福州大学物理与信息工程学院福建福州350108

针对高温硒化过程中铜锌锡硫硒(cztsse)太阳能电池背界面不稳定问题,提出在柔性Mo衬底上蒸镀MoO_(3)薄层,阻隔cztsse吸收层与Mo的直接接触,抑制背界面处cztsse吸收层与Mo发生分解反应.材料表征及性能测试表明,MoO_(3)修饰能促进背界面处... 详细信息

针对高温硒化过程中铜锌锡硫硒(cztsse)太阳能电池背界面不稳定问题,提出在柔性Mo衬底上蒸镀MoO_(3)薄层,阻隔cztsse吸收层与Mo的直接接触,抑制背界面处cztsse吸收层与Mo发生分解反应.材料表征及性能测试表明,MoO_(3)修饰能促进背界面处cztsse吸收层的生长,提高cztsse吸收层的结晶质量,实现了cztsse吸收层由双层结构向“三明治”结构的转变.实验证明,加入10 nm的MoO_(3)薄层,开路电压与短路电流有大幅提升,能得到最佳的器件效率,效率从6.62%提升到7.41%.

关键词： cztsse MoO_(3) 背接触界面柔性薄膜太阳能电池

MoO3阵列背界面设计及其对cztsse太阳能电池性能影响研究

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MoO3阵列背界面设计及其对CZTSSe太阳能电池性能影响研究

作者：孙旭东西北师范大学

学位级别：硕士

铜锌锡硫硒(CuZnSn(S,Se),cztsse)太阳能电池作为一种新型无机薄膜太阳能电池,因其组分元素储量丰富且环境友好、带隙宽范围可调及高光吸收系数等优势成为了清洁能源研究领域的重要研究方向。目前,该类电池的实验室最高光电转换效率虽... 详细信息

铜锌锡硫硒(CuZnSn(S,Se),cztsse)太阳能电池作为一种新型无机薄膜太阳能电池,因其组分元素储量丰富且环境友好、带隙宽范围可调及高光吸收系数等优势成为了清洁能源研究领域的重要研究方向。目前,该类电池的实验室最高光电转换效率虽可达到13.6%,但距32%的Shockley-Queisser极限效率仍差距甚远,提高cztsse太阳电池效率依然是现阶段该领域的发展核心。本论文在简要综述了国内外关于cztsse光伏性能提升的研究现状及所面临问题的基础上,系统总结了作者以“MoO阵列背界面设计及其对cztsse太阳能电池性能影响研究”为题,针对背电极界面的电接触问题开展的研究工作。主要包括以下三个方面的研究内容与成果:1.CuZnSnS前驱体膜Se化过程中不可避免形成的n型MoSe层所导致的载流子cztsse/MoSe界面再复合是引起器件较高开路电压损耗的主要因素之一,针对该界面接触,本论文提出了在Mo背电极引入高功函数p型MoO并构筑多孔阵列结构的创新研究思路,以期实现载流子在互穿cztsse/MoO界面的高效分离与沿孔壁的快速输运。为此,首先采用恒电压电化学阳极氧化法,在Mo电极上直接制备了MoO多孔阵列结构,系统优化了电解液、氧化电压、氧化时间、氧化温度等工艺条件对孔径、膜厚等结构参数的影响。结果给出,10 V氧化电压下制备的MoO孔径较大,更有利于后续CZTS沿孔壁的植入,且基于Mo电极的有限厚度,7 min氧化时间条件下制备的MoO多孔结构最为有序且膜厚较为适宜。该项研究工作为基于cztsse/MoO互穿阵列结构背接触的高效cztsse太阳电池的制备与性能改善奠定了必要基础。2.基于所制备的MoO多孔阵列结构,系统研究了多孔MoO结构参数,即阳极氧化工艺条件对cztsse太阳电池光伏性能的影响。首先,以恒定电压下不同氧化时间制备的MoO为基底,采用溶液旋涂工艺旋涂CZTS前驱体膜并Se化,尔后,分别采用化学浴沉积和磁控溅射法在cztsse吸收层上制备Cd S缓冲层及Zn O和ITO窗口层,蒸镀Al上电极后完成器件组装。器件性能测试结果表明,MoO多孔微结构对cztsse器件光伏性能有较大影响,相比单纯Mo基底制备的电池(PCE=5.11%,V=402 m V,J=25.08 m A/cm,FF=55.6%),7 min氧化的MoO基底组装的器件性能明显改善,平均效率提高至约7.63%(V=406 m V,J=30.61 m A/cm,FF=57.86%)。3.在上述研究工作基础上,选择7 min氧化时间,系统考察了阳极氧化电压(5～10 V)对cztsse器件性能的影响。在相同的器件组装工艺条件下,基于10 V氧化电压制备的MoO多孔结构组装的cztsse器件,其光伏性能参数均有较好改善,最高光电转换效率提高至9.00%(V=422 m V,J=33.63 m A/cm,FF=63.35%)。测试分析结果表明,10 V氧化电压下获得的MoO孔径相对较大,能够形成良好cztsse/MoO阵列互穿结构与接触界面,进而有助于载流子的界面分离与转移,该cztsse/MoO背接触界面能够有效抑制分离载流子的再复合,延长载流子寿命,减少带尾效应,降低乌尔巴赫能,进而改善cztsse器件的综合性能。

关键词： cztsse 薄膜太阳能电池 MoO3多孔阵列背电极接触光电转换

11.39%efficiency Cu_(2)ZnSn(S,Se)_(4) solar cells from scrap brass

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SusMat 2022年第2期2卷 206-211页

作者： Yining Pan Chang Yan Xiangyun Zhao Wangxian Chen Kaiwen Sun Qing Wu Liming Ding Fangyang Liu School of Metallurgy and Environment Central South UniversityChangshaP.R.China Information and Network Centre Central South UniversityChangshaP.R.China Center for Excellence in Nanoscience(CAS) Key Laboratory of Nanosystem and Hierarchical Fabrication(CAS)National Center for Nanoscience and TechnologyBeijingP.R.China

Kesterite Cu2ZnSn(S,Se)4(cztsse)is one of the most promising next-generation thin-film photovoltaic materials due to its environmental friendliness and earthabundant constitutions,excellent optoelectronic properties(high absorption coefficient>104/cm and tunable band gap 1.0–1.5 eV)and high theoretical efficiency(32%).1,2 In 2014,12.6%3 efficiency was achieved by the IBM group using the hydrazine method.Based on the sputtering process,12.62%4 efficiency for cztsse and 12.5%5 efficiency for CZTSe have been achieved in recent years.However,the highest efficiency has stuck around 12.6%for several years.Lately,a breakthrough with certified 13%power conversion efficiency(PCE)has been demonstrated for cztsse thin-film solar cells,surpassing the dust-covered efficiency record since 2014.3,6 Along with the efficiency advancement of kesterite solar cells,a cost-effective fabrication process with low carbon footprint plays an increasingly important role considering the near-future industrialisation of this kind of solar cell with low energy payback time.

关键词： cztsse kesterite scrap brass

基于CdS缓冲层调控制备高效cztsse薄膜太阳能电池研究

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基于CdS缓冲层调控制备高效CZTSSe薄膜太阳能电池研究

作者：徐圳河南大学

学位级别：硕士

近年来,随着新能源的兴起,含量丰富、不受地域制约、环保清洁可循环的太阳能受到科研工作者的广泛关注,其中无机薄膜太阳能电池家族取得了巨大的进展。由铜铟镓硒[Cu(In,Ga)Se,CIGSe]太阳能电池演变而来的铜锌锡硫硒[CuZn Sn(S,Se),CZTS... 详细信息

近年来,随着新能源的兴起,含量丰富、不受地域制约、环保清洁可循环的太阳能受到科研工作者的广泛关注,其中无机薄膜太阳能电池家族取得了巨大的进展。由铜铟镓硒[Cu(In,Ga)Se,CIGSe]太阳能电池演变而来的铜锌锡硫硒[CuZn Sn(S,Se),cztsse]太阳能电池,因其具有低成本、无毒、元素含量丰富等优点引起研究人员的极大兴趣。然而,cztsse太阳能电池目前的世界最高认证效率只有13.0%。目前,研究者的共识是cztsse太阳能电池界面复合导致的高开路电压损失(V)是导致cztsse与S-Q理论极限效率33.2%相比相距甚远的主要原因之一。其中Cd S/cztsse界面复合占主导地位,Cd S作为前界面的重要组成部分,存在以下两个问题,严重影响器件性能:(1)Cd S薄膜通常是采用化学水浴沉积法(CBD)制备的。在CBD沉积过程中不可避免的会在Cd S薄膜中形成硫空位。同时CBD的沉积机制也导致Cd S表面产生Cd的氧化物、氢氧化物二次相。这些S空位和二次相造成载流子在异质结界面复合。(2)Cd S与cztsse不合适的能带匹配也是造成载流子界面复合的一个重要因素。同时Cd S由于自身带隙较窄,会吸收一部分短波区域的光,造成相应的能量损失。制备高质量Cd S薄膜,并优化其与cztsse的能带匹配,是提高异质结质量的关键。针对上述的两个问题,本论文主要开展了以下两方面工作:(一)硫化铵处理Cd S缓冲层改善异质结界面复合:将硫化铵[Ammonium Sulfide(AS)]溶液旋涂在Cd S薄膜上,然后在空气中对薄膜进行低温热退火。根据相应条件的器件性能对比,得出最佳低温热退火温度为90℃。结果表明,Cd S薄膜表面形成了Cd的氧化物、氢氧化物,通过AS处理工艺成功将其从Cd S薄膜表面去除。Cd S薄膜表面的S空位可以通过AS处理来钝化。未处理的器件(W/O AS)的短路电流密度(J)为32.93m A/cm,开路电压(V)为453.08 m V,填充因子(FF)为65.11%,光电转换效率为9.72%。经过AS处理后,测试表明AS处理后的器件(W/AS)较大的耗尽区宽度和较高的内建电势有利于光吸收和载流子提取;且W/AS器件的少数载流子寿命更长,电荷复合更少,有利于太阳能电池的载流子分离和收集。AS处理器件最终获得了11.98%的最佳电池效率,J、V和FF分别为35.70 m A/cm、490.15 m V和68.48%。(二)构筑梯度能带结构Zn Cd S缓冲层改善异质结界面复合:使用新型CBD工艺制备了用于cztsse太阳能电池的三元梯度成分组成的Zn CdS缓冲层。在Cd S沉积过程中,通过在反应溶液中逐滴添加Zn源,实现了Zn浓度逐渐增大的梯度成分Zn CdS缓冲层。通过改变Zn溶液的浓度,我们成功地获得了一系列带隙值可调的Zn CdS薄膜。XRD和Raman结果表明,Zn被掺杂到Cd S的晶格中。Zn的掺杂可以增大Cd S的禁带宽度,减少了缓冲层对短波光的寄生吸收。深度UPS测试证实Zn CdS缓冲层的导带能级从底部到表面逐渐增加,形成了渐变的导带梯度。梯度能带的引入将异质结界面大的CBO分割成许多较小的偏移,从而降低了电子输运势垒;同时梯度能带结构在cztsse侧引入低Zn含量(窄带隙)钝化了Zn Cd S缓冲层亚稳态的电学性质;在Zn O侧引入高Zn含量(宽带隙)增加了cztsse在短波波段的吸收。得益于梯度能带Zn Cd S缓冲层结构,梯度能带cztsse器件获得了最高12.35%的转换效率,其J、V和FF分别为36.90 m A/cm,504.81 m V和66.28%。

关键词： cztsse 缓冲层调控硫化铵处理 ZnCdS 梯度能带

CTS中间相在高质量cztsse吸收层制备中的调控与生成机理研究

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CTS中间相在高质量CZTSSe吸收层制备中的调控与生成机理研究

作者：祁彦龙河南大学

学位级别：硕士

发展新型高效薄膜太阳能电池是缓解能源和环境危机的有效途径之一。目前铜铟镓硒(CIGS)和碲化镉(Cd Te)薄膜太阳能电池的光电转换效率已经分别达到了21.4%和23.35%,展现了良好的市场化应用前景,但这两种薄膜太阳能电池的组成元素In和Ga... 详细信息

发展新型高效薄膜太阳能电池是缓解能源和环境危机的有效途径之一。目前铜铟镓硒(CIGS)和碲化镉(Cd Te)薄膜太阳能电池的光电转换效率已经分别达到了21.4%和23.35%,展现了良好的市场化应用前景,但这两种薄膜太阳能电池的组成元素In和Ga的稀缺性以及Cd元素的毒性将制约其未来大规模应用和长远发展。近年来,新兴的CuZn Sn(S,Se)薄膜太阳能电池引起了研究者的极大关注,其具有组成元素储量丰富、带隙可调、光吸收系数高等优点。根据理论计算,其肖克利-奎伊瑟效率极限(Schockley-Queisser efficiency limit)高达32%,被视为CIGS薄膜太阳能电池最有发展潜力的补充和替代材料。然而,目前14.9%的光电转换效率远远落后于CIGS的最高光电转换效率(23.35%)和其自身的理论效率极限(32%),还有较大的提升空间。研究表明,制约cztsse薄膜太阳能电池效率提升的关键因素之一是cztsse吸收层本身,cztsse是一种多元化合物半导体材料,具有敏感的元素配比,其结构自由度较多且相图中稳定区域较小,合成单一物相、结晶良好的cztsse薄膜材料较为困难。材料生长过程中各个组分的偏离以及微小的化学势改变都会导致二元杂相(CuS,CuSe,Zn S,Zn Se,Sn S,Sn Se,Sn S,Sn Se等)、三元杂相、空位缺陷(V,V,V,V,V)、替位缺陷(Cu,Cu ,Sn ,Zn ,Sn )以及性质更为复杂的缺陷簇(Cu+Zn ,Sn +Zn ,Cu +Sn ,V+Zn ,V+Sn )的生成,这些缺陷的存在会引起非辐射复合和吸收层材料带隙的改变,使得器件开路电压(V)产生较大的损耗。众多的基础研究表明,在cztsse薄膜过程中合成过程中存在多种反应路径,Cu(S,Se)+Sn(S,Se)+Sn+Zn SSe→CuZn Sn(S,Se)和CuSn(S,Se)+Zn SSe→CuZn Sn(S,Se)两种反应路径呈竞争机制。相较于众多二元化合物生成cztsse的反应,Cu-Sn-S(Se)三元结构与Zn SSe反应的反应路径更短,形成能较低,能够有效避免相关的二元相的生成。然而,CTS中间相辅助生成高质量cztsse吸收层的具体反应路径以及其对cztsse晶粒生长的调控作用和机制还不清楚。针对以上问题,本文从优化和控制反应路径出发,利用Zn/CTS/Mo预制层结构来制备高性能cztsse吸收层,研究其生长过程,阐明了基于CTS中间相生成cztsse吸收层的反应路径,揭示了CTS中间相辅助生成高质量cztsse晶粒的机制和作用。论文具体的研究内容和研究结果如下:1、磁控溅射法制备CTS吸收层。首先,利用磁控溅射法的直流溅射,采用不同金属预制层顺序制备了CTS吸收层,研究结果表明:Sn/Cu/Mo结构制备的CTS吸收层薄膜结晶质量较好,薄膜中没有二次相存在;Cu/Sn/Mo结构制备的CTS吸收层薄膜表面存在大的孔洞,薄膜中含有Sn S的二次相。在此基础上,对Sn/Cu/Mo结构制备的CTS吸收层进行组分优化,最终获得了2.96%的光电转换效率。2、CTS太阳能电池器件性能的优化。为了进一步提升CTS薄膜太阳能电池的器件性能,采用旋涂NaS溶液对CTS吸收层进行Na掺杂,提升器件性能,当NaS浓度为0.2M时,器件性能最佳。研究结果表明:Na掺杂增大了晶粒尺寸,提升了吸收层结晶性,减少了界面处的复合,提高了器件的载流子收集能力。最终,CTS太阳能电池器件的光电转换效率从2.96%提高到4.45%,V由220 m V提升至290 m V。3、基于CTS中间相制备cztsse太阳能电池。首先,通过磁控溅射法在CTS层上溅射了金属Zn,采用Zn/CTS/Mo的预制层结构制备了cztsse吸收层。探究了不同温度对cztsse吸收层结晶质量和器件性能的影响。研究结果表明:550℃制备的cztsse薄膜结晶质量高,器件性能最佳,最终获得了V为0.49 V,PCE为9.39%的cztsse太阳能电池。在此基础上,研究了cztsse薄膜的生长过程,低温时,CTS相没有改变,Zn与S反应生成Zn S,温度升高时,Zn S与CTS界面处生成少量的CZTS,当温度进一步升高到550℃时,cztsse开始生成。该反应过程能够避免二元二次相的生成,有利于制备高性能cztsse吸收层薄膜。

关键词：薄膜太阳能电池 CTS Na掺杂 cztsse 生长机制