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mofs及其复合材料的制备及对水中药物的吸附去除

MOFs及其复合材料的制备及对水中药物的吸附去除

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作者：侯彦爽河北大学

学位级别：硕士

随着医药行业的快速发展,由药物生产和使用产生的废弃物日益增多,累积后可能污染土壤、地表水及地下水,进而威胁生态环境和人类健康。因此,对含药废水进行有效处理后再排放至关重要。吸附法由于操作简单、成本低、无二次污染等优点在水... 详细信息

随着医药行业的快速发展,由药物生产和使用产生的废弃物日益增多,累积后可能污染土壤、地表水及地下水,进而威胁生态环境和人类健康。因此,对含药废水进行有效处理后再排放至关重要。吸附法由于操作简单、成本低、无二次污染等优点在水处理领域应用广泛。但是传统的吸附剂吸附能力弱、选择性吸附差、再生困难,不适合处理新兴的水中药物污染。金属有机骨架材料（mofs）与传统的吸附剂相比具有较高的比表面积、较高的孔隙率和容易改性打造更多复合材料等优点,在水体中药物污染治理领域发挥越来越重要的作用。然而,大多数mofs材料在水中稳定性差,孔径较小不易吸附分子量较大的药物,且难以回收利用,从而限制了其应用。针对上述问题,本研究采用水稳定性好的mofs材料,通过调节mofs材料的孔径,以及将mofs与其他材料相结合,制备了三种mofs及其复合材料用于水中药物的吸附去除。主要研究内容如下:1.以聚二烯基二甲基氯化铵（PDDA）作为结构导向剂调节微孔ZIF-8的生长,通过简单的混合法制备了多级孔mofs材料Hp ZIF-8,采用多种方法对材料的形貌、稳定性和晶体结构等进行表征分析,结果表明Hp ZIF-8具有较高的比表面积和丰富的孔道结构。将其用于水中抗生素四环素（TC）和盐酸强力霉素（DCH）的吸附去除。当抗生素浓度为100 mg·L-1时,Hp ZIF-8对TC和DCH的吸附分别在3 h和2 h时达到平衡,最大吸附量分别为551.0 mg·g-1和705.7 mg·g-1。通过模型数据拟合发现,Hp ZIF-8对TC和DCH的吸附行为符合准二级动力学模型和Freundlich模型,说明吸附是非均相多层的化学吸附,吸附作用机制包括静电作用、π-π堆积作用以及配位作用等。综上所述,所制备的Hp ZIF-8是一种可快速、高效去除水中四环素类抗生素的吸附剂;2.将mofs材料与聚苯乙烯磺酸钠（PSS）修饰的Fe3O4纳米颗粒复合,采用封装法合成了磁性纳米复合材料Fe3O4@PSS@Ui O-66-NH2,采用多种手段对其形貌、晶体结构、热稳定性和磁性等进行表征分析,结果表明该材料具有超顺磁性,孔隙率丰富。将其作为吸附剂用于水中非甾体抗炎药双氯芬酸钠（DS）和醋氯芬酸（ACF）的吸附去除,Fe3O4@PSS@Ui O-66-NH2对DS和ACF的吸附平衡时间为90 min,最大吸附量分别为463.8 mg·g-1和295.0 mg·g-1,二者的吸附行为均符合准二级动力学模型和Langmuir模型,说明是单层吸附。循环使用5次后对DS和ACF的去除率仍能达到80%以上。因此,Fe3O4@PSS@Ui O-66-NH2可以快速、高效地去除废水中的非甾体抗炎药,并具有良好的循环利用性能;3.将mofs材料与Fe3O4纳米颗粒及共价有机框架（cof）相结合,采用层层组装法制备了水稳定的磁性cof-mof复合材料Fe3O4@TAPB@ZIF-67。采用多种方法对材料进行表征分析,结果表明制备的材料孔隙率丰富,具有良好的超顺磁性。将其作为吸附剂对三种吩噻嗪类药物盐酸氯丙嗪（CPZ）、盐酸异丙嗪（PMZH）和奋乃静（PZ）进行吸附实验,Fe3O4@TAPB@ZIF-67对CPZ、PMZH和PZ吸附平衡时间分别为2 h、3 h和3 h,最大吸附量分别为987.2 mg·g-1、543.2 mg·g-1和539.9 mg·g-1。模型数据拟合显示,吸附过程均符合准二级动力学和Langmuir模型,为单分子层的化学吸附。材料循环使用6次后,对三种吩噻嗪类药物的吸附去除率仍在80%以上。上述结果表明Fe3O4@TAPB@ZIF-67复合材料可作为一种高效吸附剂去除水中吩噻嗪类药物。

关键词：多级孔mofs 磁性mofs cof-mof复合材料吸附药物废水

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