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金属纳米微粒/共价有机骨架复合材料的制备及其催化应用研究

金属纳米微粒/共价有机骨架复合材料的制备及其催化应用研究

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作者：史晓斐苏州大学

学位级别：硕士

共价有机骨架材料(cof)是一类由有机分子通过共价键连接而成的结晶性多孔材料。由于cof材料具有低密度、大比表面积以及高的稳定性,所以它们在储能、传感、电子分子传输、分离和催化等众多领域都具有重要的应用价值。cof材料也可以通过... 详细信息

共价有机骨架材料(cof)是一类由有机分子通过共价键连接而成的结晶性多孔材料。由于cof材料具有低密度、大比表面积以及高的稳定性,所以它们在储能、传感、电子分子传输、分离和催化等众多领域都具有重要的应用价值。cof材料也可以通过负载有机分子、生物酶和纳米粒子等功能性物种来实现质子传导和催化等功能。目前,金属纳米微粒/cof复合材料主要是通过在cof材料孔道中原位制备金属纳米微粒的途径来制备。本论文以亚胺类cof材料为对象,研究了通过在cof合成过程中原位包覆纳米微粒的途径来制备复合材料的方法。相关研究从以下三个方面展开:(1)在溶剂热的合成方法的基础上,我们发展了一种新的合成方式。选择TAPB-TP-cof、TAPB-DMTP-cof和cof-300作为研究对象,通过优化反应物浓度、反应时间、催化剂用量和反应温度等条件,成功合成出了与传统合成方式结构特征相同的晶体材料。然后通过不同的表征手段对cof晶体的形成过程进行研究,总结了其生长过程中影响因素。(2)制备不同尺寸、形貌和种类的金属纳米微粒,进行PVP修饰,提高金属纳米微粒在合成cof反应溶剂中的稳定性。利用原位包覆的方式,设计“两步法”的制备策略,制备金属纳米微粒与cof复合材料,并对复合材料的形成机理和影响因素进行研究。(3)结合金属纳米微粒自身具有的催化特性,对金属纳米微粒与cof复合材料的催化活性进行研究。以4-硝基苯酚的催化还原反应为研究模型,验证包覆不同纳米微粒的cof复合材料的催化性能。在催化循环实验,考察复合材料重复使用能力以及复合材料在催化反应过程中的结构稳定性。

关键词： cof材料金属纳米微粒金属纳米微粒/cof复合材料催化性能

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共价有机骨架材料合成及CO2光还原性能研究

共价有机骨架材料合成及CO2光还原性能研究

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作者：冯翔天津大学

学位级别：硕士

光催化技术是一种具有广阔应用前景的解决能源危机与环境污染问题的理想的绿色技术。近年来,金属有机骨架材料(MOFs)材料由于其具有高度有序的孔结构且易于设计、修饰和调变,作为光催化剂的报导很多。而共价有机骨架材料(cofs)与MOFs相... 详细信息

光催化技术是一种具有广阔应用前景的解决能源危机与环境污染问题的理想的绿色技术。近年来,金属有机骨架材料(MOFs)材料由于其具有高度有序的孔结构且易于设计、修饰和调变,作为光催化剂的报导很多。而共价有机骨架材料(cofs)与MOFs相比,不仅具有相似的优势,而且在对水和热的稳定性以及酸碱环境下的稳定性甚至更优于MOFs材料,人们对cofs材料的结构、光电性能和催化活性等进行了大量研究,但对其光催化性能的研究却鲜有报道。这意味着此类材料在光催化领域可能具有巨大的应用潜力。而本论文主要的研究内容是选取合适的cofs材料并能比较稳定并持续获得较高的光催化性能。本论文主要合成了三种cofs材料并尝试将其应用于光催化领域,对拓展cofs材料的应用范围、丰富光催化材料的体系具有重要的实际意义。本文首次使用反应釜利用溶剂热的方法成功制备了cof-1和cof-5这两种cofs材料,并对其进行了物相、结构及形貌表征。与传统的合成方法相比,省去了反复冷冻解冻并抽真空等复杂的实验步骤,值得强调的是通过XRD和红外光谱的表征可以说明合成的cofs材料都有良好的纯度和结晶性。通过将cof-5与石墨烯复合的手段来减少光生电子和空穴的复合,以及使用光沉积铂金来代替浸渍法沉积铂金作为助催化剂的手段使铂金沉积在光催化的活性位点上,从而使复合材料的光催化还原二氧化碳的性能与cof-5材料颗粒相比提高了8倍之多。本文还通过离子热的方法合成了CTF材料,并对CTF材料进行了物相的表征及其光催化性能的测试。实验结果表明,该材料进行CO光还原反应50小时后仍保持线性的产量增长,说明该材料在光还原二氧化碳的过程中稳定性极为突出,且光催化的活性比cof-5与石墨烯复合材料的活性还要高一些,并且仍有很大的提升潜力。

关键词： cof材料光催化合成方法复合材料 CO2光还原

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新结构共价有机框架材料的构建与性能研究

新结构共价有机框架材料的构建与性能研究

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作者：王蕾兰州大学

学位级别：硕士

自从2005年Yaghi小组首次报道了共价有机框架材料(covalent organic framework, cof)的合成之后,这类由纯共价键连接的有机多孔晶形材料便引起了人们的广泛关注。到目前为止,已经有很多新的cof材料的设计合成及应用的文献报道。已经报... 详细信息

自从2005年Yaghi小组首次报道了共价有机框架材料(covalent organic framework, cof)的合成之后,这类由纯共价键连接的有机多孔晶形材料便引起了人们的广泛关注。到目前为止,已经有很多新的cof材料的设计合成及应用的文献报道。已经报道的用于合成cof材料的化学反应主要有硼酸脱水缩合反应、亚胺和酰腙键的形成反应缩合、氰基自聚反应等。然而这些已经报道的cof材料由于反应单一和合成困难等特点,在结构稳定性和功能化应用上存在很大局限性;例如含硼类cof材料对水和氧气敏感,而含亚胺双键的cof材料对酸碱的耐受性也不高。因此,寻找新的反应来合成具有较高稳定性的新结构cof材料是这个领域的研究热点之一。本论文主要集中探讨了具有新结构的cof材料的合成方法,试图通过炔烃复分解反应来构建结构稳定的新型cof材料,以及从动态组合化学(dynamic combinatorial chemistry,DCC)的角度来合成结构更加多样化和精巧的cof材料。论文的第一章首先介绍了cof材料的种类,合成方法及应用领域;然后简要概述了炔烃复分解反应的发展现状;最后初步总结了DCC化学的特点与设计思路以及双动态共价化学在材料中的应用。论文的第二章尝试了通过炔烃复分解反应来合成新的结构的cof材料,探索了经典的Mo(CO)6催化体系合成有机孔材料的条件;通过一系列不同类型的前体在不同条件下尝试合成材料;实验结果表明材料的形成主要是通过三聚反应而不是预期的复分解反应。论文的第三章,我们基于DCC中的双共价动态过程的设计理念,通过多组分一锅法反应,合成了两种不同结构新的cof材料,并对其性质进行了表征,进一步探讨了溶剂,温度等外界条件对材料结构的影响。

关键词： cof材料炔烃复分解反应动态组合化学双共价动态

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