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作者：苗胜苏州大学

学位级别：硕士

在如今强调“碳达峰”和“碳中和”的双碳背景下,co2的捕获和转化更显得更加紧迫和重要。在诸多的co2转化方式中,二氧化碳的光催化转化被认为是同时解决能源短缺和全球变暖等问题的理想途径。在该研究领域中,光催化材料和光催化反应器... 详细信息

在如今强调“碳达峰”和“碳中和”的双碳背景下,co2的捕获和转化更显得更加紧迫和重要。在诸多的co2转化方式中,二氧化碳的光催化转化被认为是同时解决能源短缺和全球变暖等问题的理想途径。在该研究领域中,光催化材料和光催化反应器一直是研究的前沿课题。为有效保证光子的传输,反应物的输送以及光催化材料的分布,制造出行之有效的光催化反应器是有必要的。光催化反应器经过几十年的发展也逐渐走向微型化。因为在微空间中,分子扩散距离短、混合快,热交换极其有效,表面体积比大,能够实现更加充分的化学反应。本文以可再生天然木材为原料,在半透木质基材的微米级孔道中负载二维材料ZnAl-LDH,制备出了一种具有定向微通道的连续流线型光催化微反应器,用于co2的光催化还原。让木材像天然树木一样能够将co2吸收,最终转换为其他有利于工业生产的能源物质,是本研究的目的之一。据查阅已有报道可知,这是首次将木材的微通道结构引入光催化co2还原,具有极大的创新意义。本文的主要内容如下:第一章为绪论,首先介绍了光催化微反应器件的研究背景,强调了该领域的重要性和迫切性。然后对光催化微反应器、木基反应器、木质纳米技术和LDH材料等相关技术进行了系统的调研,并总结了研究现状。在此基础上,明确了本课题的研究目的、意义及内容。具体来说,本研究旨在探究光催化还原co2的机理、构建高效的光催化微反应器件、开发新型木基反应器、利用木质纳米技术优化催化剂载体结构以及研究LDH材料在光催化反应中的应用等方面,旨在为co2减排和资源循环利用提供新的技术手段和理论支持。第二章首先通过分析天然木质基材的物理结构和化学结构,包括木材的纤维组织、细胞壁结构、木质素和半纤维素等成分的组成和分布情况等,明确了木材改性的方向和方法,以便制备适合光催化还原co2的反应器。接着研究了半透木质基材木材的制备工艺并制备了半透木质基材样品。通过SEM和成分测定等手段,分析了天然木质基材改性前后物理结构和化学成分的变化。通过压汞法和BET等方式对制备的木纤维基板的比表面积和孔隙率等性能进行了表征分析,证明了其适合作为光还原co2反应的反应室。第三章主要内容为ZnAl-LDH的合成与木基微通道反应器的制备。通过分析ZnAl-LDH的结构和性质,明确了选取ZnAl-LDH作为光催化材料;通过共沉淀法和蠕动泵滴定的方式合成与制备ZnAl-LDH和木基微通道反应器样品;运用TEM、EDS、UV-vis、XPS、XRD、FT-IR、SEM等表征手段对ZnAl-LDH和木基微通道反应器样品的微观结构、光学性质、元素组成、复合状况进行了分析,确定了 ZnAl-LDH与木纤维基板的良好结合,至此,光催化实验的样品均已制备完成。第四章为理论分析和数值模拟部分。构建了木基微通道流体流动的流动方程和有关化学反应的传质方程,运用FLUENT仿真软件模拟了木基微通道反应器内部的流场分布和壁面催化反应。首先对比了直通道微反应器和木基微通道反应器中的气体流速分布情况。模拟结果表明,木基微反应器的弯曲微通道结构,能够推动反应物充分参与光催化反应,并通过模拟催化反应后出口处的产物co的浓度分布证明了这一点。接着模拟了在不同长度的微通道中,出口处的产物浓度分布。在理想条件下,木基微反应器的通道长度是推动催化反应充分进行的一大因素。第五章为实验部分。搭建了实验平台并将制备的ZnAl-LDH以及木基微通道反应器样品进行光催化还原co2性能测试。以co和CH4为目标产物进行定量检测,开展了四次实验,包括排除干扰实验、ZnAl-LDH的催化性能测试、探究木基微通道反应器中ZnAl-LDH的负载量与反应器催化性能的关系、探究微通道反应器的通道长度与反应器催化性能的关系。实验确定了 ZnAl-LDH的催化性能,也确定了木基微通道反应器的重要作用。在四个小时的反应时长里,20mg的ZnAl-LDH的负载量下,木基微通道反应器将ZnAl-LDH的光催化效率从3.91 μ mol/g(co)和1.20 μ mol/g(CH4)增加到10.625 μ mol/g(co)和4.698 μ mol/g(CH4),co的产量提升了 3倍以上,CH4的产量提升了将近四倍;在负载了 20mg的ZnAl-LDH的情况下,微通道的长度在2-2.2mm催化效果最佳,在前两个小时内推动光催化产率提升了2倍以上;循环性测试也证明了木基微通道反应器在每个循环内的产量具备优异的稳定性。第六章为总结与展望。本章是对课题开展过程中所作的工作进行系统性的总结,对未来相关工作进展提出新的展望。本课题首次证明了将木材微通道用作光还原co2的想法是可行的。这种新型光催化微反应器实现了高效的传质,使光催化材料、光源和反应物(co2和H2O)充分接触和反应,在一定程度上提高了光催化效率。若能够近一步改进光催化材

关键词： co2光还原木纤维基板 ZnAl-LDH 微通道数值模拟性能测试

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g-C3N4/碳复合催化剂的制备及co2光还原研究

g-C3N4/碳复合催化剂的制备及CO2光还原研究

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作者：魏佳真大连理工大学

学位级别：硕士

将co通过光催化还原为化学燃料是一种将光能转化为化学能并减少co排放的有效途径,具有重要研究意义和实用价值。截止目前,人们已开发出了多种co还原光催化剂。其中,石墨相氮化碳(g-CN)光催化剂因具有良好的光吸收、可调节的能带结构和... 详细信息

将co通过光催化还原为化学燃料是一种将光能转化为化学能并减少co排放的有效途径,具有重要研究意义和实用价值。截止目前,人们已开发出了多种co还原光催化剂。其中,石墨相氮化碳(g-CN)光催化剂因具有良好的光吸收、可调节的能带结构和优异的化学稳定性而备受关注。当前,g-CN用于co光催化还原依然存在诸多问题,例如光利用率低、催化活性和选择性差等,究其原因,大多跟g-CN本征缺陷多、载流子复合率高以及催化反应位点较少有直接关系。如何从光物理和光化学两个方面合理设计并实现g-CN光催化剂的可控制备,是本领域重要科学问题。本论文首先通过自模板法合成出了一维管状结构g-CN,该结构有利于电荷传输。在此基础上,通过负载EDTA-2Na并热解,我们成功制备出具有异质结构的管状g-CN/碳复合光催化剂(简称为EDTA-2Na/CN)。随后,对EDTA-2Na/CN的结构进行了系统表征。红外光谱和X光电子能谱(XPS)表征证实,EDTA-2Na在热解之后转化成一种富含吡啶N的碳材料(简称为EDTA-2Na-热解),其中吡啶N可作为co吸附和还原位点,更重要的是,EDTA-2Na-热解和g-CN之间具有良好的接触和结构兼容性,能够促进界面电荷转移。此外,在EDTA-2Na热解的过程中,强吸电子基团氰基被引入到g-CN表面,强烈的偶极作用有助于形成内建电场并以此促进光生电荷的空间分离。与此同时,紫外光电子能谱(UPS)测试结果表明,EDTA-2Na-热解的W(2.92 e V)高于g-CN的W(2.30 e V),表明在光催化过程中光生电子更倾向于从g-CN转移到EDTA-2Na-热解,有利于co的还原。进一步地,我们对管状g-CN/碳复合光催化剂的性能进行了研究。结果显示,当被用于光催化co还原时,EDTA-2Na/CN光还原co生成co的产率是管状g-CN的2.3倍。此外,我们还发现,管状g-CN用于co光还原几乎不产生CH。相比之下,EDTA-2Na/CN在进行co光还原时既可以通过2e路径生成co,又可以经8e路径直接产生CH,其产率为15.53μmol·g。本项研究从光物理方面解决了载流子分离困难的问题,从光化学角度提供了更多的吸附和反应位点,并改变了电子转移路径,共同促进了催化活性的提升,为开发高效co光催化剂提供了参考。

关键词： co2光还原 g-C3N4/碳复合光催化剂电荷分离活性甲烷产物

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共价有机骨架材料合成及co2光还原性能研究

共价有机骨架材料合成及CO2光还原性能研究

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作者：冯翔天津大学

学位级别：硕士

光催化技术是一种具有广阔应用前景的解决能源危机与环境污染问题的理想的绿色技术。近年来,金属有机骨架材料(MOFs)材料由于其具有高度有序的孔结构且易于设计、修饰和调变,作为光催化剂的报导很多。而共价有机骨架材料(coFs)与MOFs相... 详细信息

光催化技术是一种具有广阔应用前景的解决能源危机与环境污染问题的理想的绿色技术。近年来,金属有机骨架材料(MOFs)材料由于其具有高度有序的孔结构且易于设计、修饰和调变,作为光催化剂的报导很多。而共价有机骨架材料(coFs)与MOFs相比,不仅具有相似的优势,而且在对水和热的稳定性以及酸碱环境下的稳定性甚至更优于MOFs材料,人们对coFs材料的结构、光电性能和催化活性等进行了大量研究,但对其光催化性能的研究却鲜有报道。这意味着此类材料在光催化领域可能具有巨大的应用潜力。而本论文主要的研究内容是选取合适的coFs材料并能比较稳定并持续获得较高的光催化性能。本论文主要合成了三种coFs材料并尝试将其应用于光催化领域,对拓展coFs材料的应用范围、丰富光催化材料的体系具有重要的实际意义。本文首次使用反应釜利用溶剂热的方法成功制备了coF-1和coF-5这两种coFs材料,并对其进行了物相、结构及形貌表征。与传统的合成方法相比,省去了反复冷冻解冻并抽真空等复杂的实验步骤,值得强调的是通过XRD和红外光谱的表征可以说明合成的coFs材料都有良好的纯度和结晶性。通过将coF-5与石墨烯复合的手段来减少光生电子和空穴的复合,以及使用光沉积铂金来代替浸渍法沉积铂金作为助催化剂的手段使铂金沉积在光催化的活性位点上,从而使复合材料的光催化还原二氧化碳的性能与coF-5材料颗粒相比提高了8倍之多。本文还通过离子热的方法合成了CTF材料,并对CTF材料进行了物相的表征及其光催化性能的测试。实验结果表明,该材料进行co光还原反应50小时后仍保持线性的产量增长,说明该材料在光还原二氧化碳的过程中稳定性极为突出,且光催化的活性比coF-5与石墨烯复合材料的活性还要高一些,并且仍有很大的提升潜力。

关键词： coF材料光催化合成方法复合材料 co2光还原

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Ga2-xInxO3及Ga(In)ON光催化材料的可控制备与co2光还原研究

Ga2-xInxO3及Ga(In)ON光催化材料的可控制备与CO2光还原研究

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作者：喻彬璐天津大学

学位级别：硕士

半导体光催化技术可以实现水分解制氢、降解污染物以及还原co获得附加值更高的碳氢燃料等,是一种有望解决全球能源危机和环境污染问题的绿色技术。在上述光催化反应中,最受关注的co光还原效率还很低,开发具有高效co光还原性能的半导体... 详细信息

半导体光催化技术可以实现水分解制氢、降解污染物以及还原co获得附加值更高的碳氢燃料等,是一种有望解决全球能源危机和环境污染问题的绿色技术。在上述光催化反应中,最受关注的co光还原效率还很低,开发具有高效co光还原性能的半导体材料的一个首要前提是拓宽光催化材料的吸光范围。近来研究结果表明,GaIn O这种材料在无助催化剂的条件下表现出优异的光催化产氢性能,但它在光催化co还原方面的应用还未有报道。本文利用溶剂热法制备了一系列不同Ga、In组分的GaIn O光催化材料,并在该工作基础上,对只有紫外光响应的GaIn O材料进行精确氮化,成功获得了一系列带隙连续可调并具有可见光响应的Ga(In)ON材料。首次采用简单的溶剂热法合成了不同Ga、In组分的GaIn O材料。X射线衍射分析表明:随着In/Ga比例增加,GaIn O材料会由β-GaO相向InO相转变,与此同时,样品形貌会由片状向球状转变。其中具有片状形貌的GaInO样品比表面积为13.966 m g,主要暴露晶面为(2~1)。在紫外光照射下,该样品表现出最高的光催化co还原性能,主要还原产物为co,每小时产co量为0.32μmol,并且活性在反应19 h后仍保持稳定。GaInO样品的光催化co还原活性比GaO提高近10倍,比InO提高近3倍。这是多个因素共同作用的结果,包括材料的能带结构、比表面积和形貌等。在上述工作基础上,进一步通过气热氮化法成功将GaInO样品的吸收带边从紫外光波段延伸到可见光波段,部分甚至到了近红外波段,通过控制氮化时间能够实现Ga(In)ON材料的带隙精确可调。其中氮化60 min的Ga(In)ON在可见光下表现出最佳的光催化co还原活性,主要产物为co,每小时产co为0.13μmol,这得益于其更宽的吸收带边。

关键词： Ga2-xInx O3 Ga(In)ON 气热氮化法 co2光还原

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co-ZIF-9/TiO2纳米复合光催化材料的制备及其co2光还原性能研究

Co-ZIF-9/TiO2纳米复合光催化材料的制备及其CO2光还原性能研究

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作者：闫神锁天津大学

学位级别：硕士

传统的煤、石油等化石燃料过度使用导致的能源短缺和co过度排放导致的环境污染两大问题凸显。光催化技术提供了一种综合解决方案,利用半导体光催化剂可以将co光还原为co、CH等能源化物质,这既能解决了能源短缺的问题又能解决环境污染等... 详细信息

传统的煤、石油等化石燃料过度使用导致的能源短缺和co过度排放导致的环境污染两大问题凸显。光催化技术提供了一种综合解决方案,利用半导体光催化剂可以将co光还原为co、CH等能源化物质,这既能解决了能源短缺的问题又能解决环境污染等问题。因此光催化技术正逐渐成为材料、环境、能源等领域的研究热点。目前国际上对于光催化还原co的研究仍然处于初级阶段。传统的半导体光催化剂TiO具有独特的化学和热力学稳定性、廉价易得、无毒无害、合适的能带位置等优点,这使得它可以直接应用在光催化、太阳能电池领域。但是由于TiO对于二氧化碳的吸附、捕获、活化能力较差,因此导致了它的光还原能力还有待提高。金属有机骨架材料(MOFs)具有大的比表面积、规则的结构等优点被认为是气体吸附的有效材料,逐渐引起了国内外学者的密切关注。特别是ZIF材料,研究表明co-ZIF-9这种材料可以有效的吸附和活化co分子。因此利用co-ZIF-9作为助催化剂被认为是能够有效提高二氧化碳光还原性能的一种方法。本论文首次采用原位生长的方法合成出了co-ZIF-9/TiO(简写为ZIF/T)纳米复合光催化材料,TEM表明co-ZIF-9和TiO具有紧密的微观接触,XPS分析表明了复合材料中的co、Ti、O等元素结合能都发生了微量的偏移,进一步证明了两种材料之间有紧密的结合,这有利于光生载流子的分离。通过调节co-ZIF-9的负载量,我们制备出了co-ZIF-9含量为0、1、3、10、20、30、40、60 wt%的复合材料。光催化co还原表征发现,我们所制备的催化体系光还原的主要产物包括co、CH、H,而且ZIF/T的光催化还原co活性达到最大值。经过10小时的光催化反应co、CH、H产量分别为8.79mmol、0.99mmol、1.30mmol,有效光子利用数(UPN)为28.17mmol,它的活性是纯TiO的(UPN=13.22mmol)的2.1倍。为了验证co-ZIF-9对于co分子的活化作用,我们引进了线性扫描电位法(LSV)测试模拟光还原co测试。结果表明ZIF/T电极确实可以活化co分子,这些电极的启动电位比TiO更正,尤其是对于ZIF/T电极,它的启动电位比TiO(-0.60 V)电极的正移了0.05 V。这说明co-ZIF-9确实可以有效的活化co分子,提高光还原活性。PL测试表明原位生长法制备的ZIF/T(尤其当X￡10 wt%时)有很好的光生载流子分离效率,与我们预期的结果一致。综上可知,ZIF/T纳米材料对co好的活化作用及高的电荷分离效率导致了高的co光还原活性。本论文表明了co-ZIF-9作为助催化剂在光还原co方面的优越性,为后续研究指明了道路。

关键词： co-ZIF-9/TiO2 原位生长法 co2光还原电荷分离效率

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构筑Bi纳米粒子负载BiOCl纳米片欧姆结用于光催化co2还原

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物理化学学报 2024年第7期40卷 59-62页

作者：刘高鹏李利娜王彬单宁杰董金涛季梦夏朱文帅朱剑豪夏杰祥李华明江苏大学能源研究院化学化工学院香港城市大学物理学系材料科学及工程学系生物医学工程学系

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的co2浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机。... 详细信息

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的co2浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机。受到自然界光合作用的启发,光催化co2转化利用太阳能驱动,可以将co2和水转化为高附加值的化学品。经过多年的发展,人工光合作用已被认为是一种绿色、经济、可持续的方法,有望助力实现国家的碳中和发展目标。然而,现有的光催化剂存在着载流子分离效率低和活性位点不足的问题,从而导致co2光还原效率较低。为了应对这些科学问题,研究人员发现将金属纳米粒子负载到半导体材料上形成欧姆结,可以产生内建电场,有助于光生电子和空穴的分离。因此,本研究通过溶剂热法在BiOCl纳米片表面负载Bi纳米粒子,构建了Bi/BiOCl欧姆结光催化剂。通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和透射电子显微镜（TEM）分析了光催化剂的成分和微观结构。利用紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）研究了催化剂的光吸收性能。通过瞬态光电流响应测试、电化学阻抗谱（EIS）和电子自旋共振谱（ESR）研究了光生电子和空穴的分离能力。由于Bi纳米粒子与BiOCl的功函数不同,二者形成的欧姆结具有优异的电荷转移特性,可以显著提高光生载流子的利用效率。此外,Bi纳米粒子还可以作为助催化剂,促进惰性co2分子的活化。光催化测试结果显示,经过300 W氙灯照射4 h后,具有最佳活性的复合材料（Bi/BiOCl-2）将co2还原为co (34.31μmol·g-1)和CH4(1.57μmol·g-1)的速率分别是BiOCl纳米片的2.55倍和4.76倍。同位素示踪实验证实,产物是co2和水分子经过光催化反应得到的。此外,根据原位傅里叶变换红外光谱（in situ FTIR）结果,发现在co2还原过程中形成了*CHO、*CH3O、b-co32-、m-co32-、Hco3-、HcoOH、*coOH和HcoO-等中间体,并进一步提出了可能的光催化co2还原机制。经过25 h的co2光还,原反应后,co和CH4产量持续增加,同时结合XRD、XPS和TEM结果表明,制备的Bi/BiOCl-2材料具有良好的结构稳定性。这项研究为高效co2光还原催化剂的构建提供了有益的参考。

关键词： BiOCl纳米片 Bi纳米粒子 co2光还原欧姆结电子传输

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CeVO4基纳米结构的表界面调控及其co2还原的研究

CeVO4基纳米结构的表界面调控及其CO2还原的研究

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作者：姚子已陕西师范大学

学位级别：硕士

随着我国化学石油工业的迅速发展,地下石油、煤炭以及天然气等一些大量的化石能源被开采出来,为化学工业提供了充裕的原料。一方面,这些能源的总储蓄量有限,正在逐渐被耗尽;另一方面,这些含碳物质在氧气中燃烧,产生大量废气(如二氧化碳(... 详细信息

随着我国化学石油工业的迅速发展,地下石油、煤炭以及天然气等一些大量的化石能源被开采出来,为化学工业提供了充裕的原料。一方面,这些能源的总储蓄量有限,正在逐渐被耗尽;另一方面,这些含碳物质在氧气中燃烧,产生大量废气(如二氧化碳(co)),成为环境污染的主要来源之一。co可以吸收红外光将红外光重新发射,从而使全球温度的升高,成为了主要的温室气体,如果不能有效的控制co的排放,全球范围的生态环境将会遭受重大破坏。因此,不可再生的化石能源过度开发和利用所带来的能源短缺和环境问题引起了世界各国的重视,促使科学家寻找可再生能源和清洁能源来代替化石能源,以及如何有效的缓解co的排放,这些都成为世界各国研究的重要课题。钒酸铈(CeVO)作为p型稀土半导体,在物理化学方面表现出独特的性质,拥有金属的活泼性以及特有的4f电子结构和丰富的电子跃迁模式,表现出了优异的氧化还原能力和光学性质。四方相CeVO具有锆石结构,其中[Ce O]多面体与[VO]四面体交替沿c轴共边连接,且具有较低的表面能,有利于块体纳米结构材料的自然形成。CeVO作为一种三元金属氧化物光催化剂,由于其具有合适的能带结构,带隙较小,同时存在Ce和Ce,使CeVO在光催化反应中作为电子清除剂。具有这些特性,CeVO纳米结构在光催化的co还原领域方兴未艾。因此,本文采用多种改性手段对CeVO进行修饰,同时利用多种表征方法,探究CeVO光催化还原co活性之间的构效关系,具体工作如下:(1)通过改变水热反应时间,实现对四方相CeVO高活性暴露晶面的调控,从而提高CeVO的光催化效率。通过光催化活性测试,表明暴露(101)/(010)异面结构的CeVO样品光照5个小时光还原生成co的产率高达151.31μmol g。光致发光发射谱(PL光谱)、电化学阻抗谱(EIS)和光电流结果分析,表明这种(101)/(010)异面结构有利于CeVO光生电子和空穴对的分离,从而提高光催化还原co的效率。(2)通过化学还原法将Pd金属纳米负载在表面,构筑Pd-CeVO金属-半导体复合光催化剂。Pd-CeVO样品在光照5个小时后,CH的产率呈线性递增,仍然保持较高的反应活性,其光还原生成CH的产率高达148.25μmol g,而纯相CeVO样品光照5个小时,CH的产率仅有12.92μmol g,通过密度泛函理论(DFT)计算CeVO和Pd的功函数,证实两者之间形成肖特基接触,CeVO在导带上的电子顺着电势移动到Pd金属颗粒上,Pd表面聚集大量的电子促进吸附在催化剂表面的co深度还原形成CH。(3)通过水热法构筑g-CN/CeVO的Z型异质结。根据co程序升温脱附(co-TPD)分析表明g-CN的引入促进了g-CN/CeVO表面对co分子的吸附能力。其次,在光还原co方面也表现出明显的优势,由于Z型异质结的形成,CeVO组分的光生空穴与g-CN所产生的光生电子结合,抑制了g-CN和CeVO中光生载流子的复合,提高半导体催化剂光生电荷的转移速率,促进光生载流子更好的分离,从而提高其光催化活性。

关键词：钒酸铈异面结 Z机制 co2光还原选择性

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Ni基助催化剂促进半导体光催化还原co2性能研究

Ni基助催化剂促进半导体光催化还原CO2性能研究

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作者：黄磊三峡大学

学位级别：硕士

近些年来,随着世界人口的数量的迅猛增长和全球经济的飞速发展导致我们对化石能源的使用不断增加,这导致化石能源加速枯竭。并且,大量的化石燃料燃烧伴随而来的是co气体的大肆排放,进而导致了严重的气候问题。人们广泛的认为半导体光催... 详细信息

近些年来,随着世界人口的数量的迅猛增长和全球经济的飞速发展导致我们对化石能源的使用不断增加,这导致化石能源加速枯竭。并且,大量的化石燃料燃烧伴随而来的是co气体的大肆排放,进而导致了严重的气候问题。人们广泛的认为半导体光催化技术是解决能源和环境问题最有希望的途径之一,利用太阳光将co还原为一系列的烃类燃料和化工所需要的原料被认为是解决这两大问题最有效的途径。同时,光催化技术也可以实现光解水制氢以及水中污染物的降解。单一的半导体材料往往光催化活性较低,因此人们通常通过负载贵金属和加入光敏剂来提高材料的光催化性能,但是由于贵金属价格昂贵,光敏剂容易对环境造成较为严重的二次污染,将其大规模投入使用仍然存在一系列的问题。基于以上这些挑战,我们的工作主要在无光敏剂的体系中以非贵金属-镍基的助催化剂对半导体光催化性能的影响进行展开,围绕设计合成能带结构合理、光稳定性好、催化活性优异、不含贵金属元素的光催化材料展开研究。非贵金属镍基助催化剂具有价格低廉、低毒性、独特的催化活性以及良好的稳定性。具体工作内容主要分为三部分:(1)通过溶剂热法,合成出一种ZnInS的花状结构,在其表面负载Ni(OH),再经过不同温度的高温煅烧将Ni(OH)不完全脱水氧化转化为NiO,成功的构筑了ZnInS-Ni(OH)/NiO新型双p-n结催化剂。研究结果表明,通过负载Ni(OH)/NiO,不仅增强了ZnInS对可见光的吸收,而且形成了大量的碱性位点,从而为co的吸附提供了更多的活性位点。双p-n结有效抑制了光诱导电子空穴对的复合,而且在电场力的作用下二者会加速移动,因此极高的促进了光生载流子的有效分离。通过对材料光催化co还原性能的测试,结果表明,Ni(OH)/NiO的引入显著提高了co在材料表面进一步的还原效率,其中,ZnInS-Ni(OH)/NiO产生CH和co的效率分别为33.4μmol g h和5.4μmol g h,是ZnInS的11.1倍和9倍,并且对其进行了循环稳定新的测试,结果显示,在经历16小时后的光反应后催化效率仍可以保持在最初的85%,说明材料具有较好的循环稳定性。(2)在光催化co还原中,产物的选择性较差一直是限制其实际应用的一个重要因素,提高产物的选择性对光还原co有着十分深远的影响意义,因此,本项工作主要围绕提高光还原co产物的选择性进行展开。利用简单溶剂热法,在ZnCdS的表面生长NiMoO前驱体,通过进一步高温煅烧成为NiMoO成功构筑了ZnCdS/NiMoO复合光催化材料。通过对其进行光催化性能测试,实验结果表明,在掺入了25wt%的NiMoO之后,产物中只产生了痕量的H,并且CH和co的产量也得到了提升,其中ZnCdS/NiMoO 25%样品CH和co的产生速率分别为17.75μmol g h和5.55μmol g h,为ZnCdS的37.4倍和8.2倍。进一步地,在合成ZnCdS/NiMoO 25%的过程中加入CuNPs成功构筑了ZnCdS/NiMoO/CuNPs复合光催化剂,通过对ZnCdS/NiMoO/CuNPs进行光催化性能测试,结果显示,在其产物中仅检测到了CH,产生的co和H均为痕量可忽略不计,CH的产生速率为23.1μmol g h,是ZnCdS的48.5倍。(3)以微球状CdInS为基底,通过水热法在其表面生长NiS制得CdInS/NiS复合光催化剂。通过对材料进行一系列的表征测试,结果表明,复合材料的可见过吸收能力得到了很好的提升,且光生载流子的复合得到了有效抑制。NiS是捕获来自CdInS的光生电子的理想电子受体,同时,NiS充当了反应的活化中心,降低了反应所需的活化能及过电势。对其进行光还原co性能的测试,结果显示,CdInS/NiS 1.5wt%样品的co产生速率为10.7μmol g h,co的生成速率为2.1μmol g h,与单一的CdInS相比,其光催化活性有了明显的提升。

关键词：光催化助催化剂 co2光还原镍基稳定性

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助催化剂促进半导体光催化还原co2性能研究

助催化剂促进半导体光催化还原CO2性能研究

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作者：祝泽周福州大学

学位级别：硕士

“温室效应”是全球关注的环境问题之一,科学家们一直致力于co的“绿色转化”技术研究。其中,利用太阳能,通过光催化技术将co转化为另一种形式的化学能,是实现固定并转化co理想途径之一。然而,目前光催化还原co体系普遍存在太阳能利用... 详细信息

“温室效应”是全球关注的环境问题之一,科学家们一直致力于co的“绿色转化”技术研究。其中,利用太阳能,通过光催化技术将co转化为另一种形式的化学能,是实现固定并转化co理想途径之一。然而,目前光催化还原co体系普遍存在太阳能利用率不高、量子效率低和选择性差等问题,而助催化剂可以有效地促进光催化过程中光生电荷的分离和转移并提高活性、还原产物的选择性。为此,本论文主要围绕助催化剂促进CdS可见光还原co而展开的,具体研究工作如下:(1)通过光沉积方法制备了 Ag/CdS纳米复合物,利用XRD、TEM、XPS、DRS和光电流等手段对样品的结构、形貌、组成、光学性质以及载流子分离等特性进行了详细表征,考察了 Ag的引入对CdS光催化还原co性能影响。研究结果表明,Ag的加入显著地提高了 CdS光催化还原co的活性和选择性,当CdS上负载1.0 wt.%Ag时,体系中co产率最高,是纯CdS的3倍。Ag/CdS样品具有高活性的原因是:负载的Ag与CdS形成紧密界面接触的肖特基结,加快光生电子的转移,减少CdS表面光生电子空穴复合;同时,纳米Ag颗粒的存在为co的活化提供更多的活性位点。(2)利用溶剂热、热还原和光还原相结合法构建了 Ag-RGO-CdS纳米棒复合光催化剂,详细考察了 Ag-RGO-CdS三元复合物对光还原co的活性和产物选择性的影响。研究结果表明,Ag引入提高了光还原反应的活性,而RGO引入明显提高反应产物选择性,Ag-RGO-CdS表现出增强型光催化转化co为co能力,这可归功于样品中Ag和RGO在光催化还原co反应中的协同效应。本论文的创新点:(1)通过构筑纳米肖特基结(Ag/CdS)提高了光生载流子的分离效率和提供更多光催化还原co活性位,从而构建增强型可见光光催化还原co体系;(2)基于还原石墨烯氧化物和Ag均具有良好的活化co能力,提出双助催化剂共同修饰CdS而构筑三元Ag-RGO-CdS复合光催化剂并应用于可见光光催化还原co体系。

关键词： co2光还原助催化剂 Ag RGO CdS

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co2光催化还原以及多孔材料染料吸附研究

CO2光催化还原以及多孔材料染料吸附研究

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作者：夏鸣浙江大学

学位级别：硕士

近年来,由于co大量排放导致的温室效应以及工业废水带来的环境污染等问题已经严重威胁到了自然环境和人类生活,如何有效降低co排放量和减少环境污染是当今工业生产和科学研究的重要命题。co的转化再利用,尤其是利用太阳能和水将co转化... 详细信息

近年来,由于co大量排放导致的温室效应以及工业废水带来的环境污染等问题已经严重威胁到了自然环境和人类生活,如何有效降低co排放量和减少环境污染是当今工业生产和科学研究的重要命题。co的转化再利用,尤其是利用太阳能和水将co转化为有用物质,被认为是减少co排放的可行途径之一。本实验中,通过水热合成法,同时控制原料中Na+/K+离子比例,获得了多种结构形貌的钛酸纳米材料。在气-固相的氙灯光照条件下,所得钛酸纳米材料能够将co转化为可利用的co燃料。通过XRD、TEM、Raman等表征手段研究发现,合成时调控了 Na/K比例,所得钛酸纳米材料可能形成结构完整纯相或缺陷较多的混合相。结构均一的纳米管材料催化的效果更好,同时比表面积以及co的吸附量对光催化性能有一定的影响。其中一些样品催化效果达到P25的两倍以上。进一步采用HRTEM表征后发现,反应后的催化剂表面形貌发生变化,可能是导致光催化效率随时间下降的原因。同时,作者利用绿色的常温合成方法获得了一种纳米尺度的MOF材料,NH2-MIL-53(A1),并表征了其结构。利用该材料吸附常见的染料分子,发现其对于甲基蓝和苋菜红分子具有显著的吸附作用,对甲基蓝的吸附量最高可以达到93mg/g,进一步考察吸附过程表明其吸附动力学为准二级动力学模型。

关键词：钛酸纳米材料 co2光还原绿色化学 MIL-53 固体核磁共振

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