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Revalorization of CO2 for methanol production via ZnO promoted carbon nanofibers based Cu-ZrO2 catalytic hydrogenation

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Journal of Energy Chemistry 2019年第12期28卷 68-76页

作者： Israf Ud Din Maizatul S.Shaharun A.Naeem S Tasleem Pervaiz Ahmad Department of Chemistry College of Science and HumaniriesPrince Sarttam bin Abdulaziz UniversityAl-kharjSaudi Arabia Department of Fundamental and Applied Sciences Universiti Teknologi PETRONASMalaysia National Centre of Excellence in Physical Chemistry University of PeshawarPakistan Chemistry Department Kohat University of Science and TechnologyKohatPakistan Department of Physics University of Azad Jammu&Kashmir13100 MuzaffarabadPakistan

A series of novel carbon nanofibers(cnfs)based Cu-ZrO2 catalysts were synthesized by deposition precipitation method.To investigate the influence of promoter,catalysts were loaded with 1,2,3 and 4 wt%ZnO and characterized by ICP-OES,HRTEM,BET,N2O chemisorption,TPR,XPS and CO2-TPD techniques.The results revealed that physicochemical properties of the catalysts were strongly influenced by incorporation of ZnO to the parent catalyst.Copper surface area(SCu)and dispersion(DCu)were slightly decreased by incorporation of ZnO promoter.Nevertheless,SCuand DCuwere remarkably decreased when ZnO content was exceeded beyond 3 wt%.The catalytic performance was evaluated by using autoclave slurry reactor at a pressure and temperature of 30 bar and 180℃,respectively.The promotion of CuZrO2/cnfs catalyst with 3 wt%of ZnO enhanced methanol synthesis rate from 32 to 45 g kg^-1 h^-1.Notably,with the ZnO promotion the selectivity to methanol was enhanced to 92%compared to 78%of the un-promoted Cu-ZrO2/cnfs catalyst at the expense of a lowered CO2 conversion.In addition,the catalytic activity of this novel catalyst system for CO2 hydrogenation to methanol was compared with the recent literature data.

关键词： Methanol synthesis Slurry reactor Promoter effect Chemisorption studies cnfs CO2 conversion

新型Opal-SiO2纳米微球和茶渣纤维素水凝胶用于固定化酶的研究

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新型Opal-SiO2纳米微球和茶渣纤维素水凝胶用于固定化酶的研究

作者：罗艺献福建师范大学

学位级别：硕士

酶是具有催化功能的蛋白质分子,在生物体内进行一系列的催化反应在医药、食品、化工及环境领域方面具有极其重要的应用。但是,游离酶的应用存在成本高、易失活、不稳定和回收难等问题,限制了酶在工业领域的广泛应用。固定化酶是解决游... 详细信息

酶是具有催化功能的蛋白质分子,在生物体内进行一系列的催化反应在医药、食品、化工及环境领域方面具有极其重要的应用。但是,游离酶的应用存在成本高、易失活、不稳定和回收难等问题,限制了酶在工业领域的广泛应用。固定化酶是解决游离酶活性、稳定性和在恶劣条件下可循环利用等问题的有效技术。固定化酶技术已经成为当今提高酶稳定性和回收利用的重要方式之一,多相催化剂的使用使酶的连续操作和下游加工得到进一步的快速发展。Opals-Si O微球是一种具有较大的比表面积、较少的扩散限制和存在许多其他优点的纳米材料,尺寸可控性较强,其表面的官能团可以继续修饰而实现功能化。本研究首次以Opals-Si O微球作为固定化酶的载体,利用戊二醛和环氧化合物新戊二醇二缩水甘油醚为交联剂,采用共价固定化的方法分别将脂肪酶和淀粉酶通过共价作用固定在Opals-Si O微球表面上,制备得到固定化Opals-Si O@ROL/AOA。首先采用胶体颗粒自组装法制备得到Opals-Si O微球,然后通过扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope,SEM）和透射电子显微镜（Transmission Electron Microscopy,TEM）观察Opals-Si O微球的形态特征。结果显示,Opals-Si O微球具有典型的Opal结构,单分散性良好,大小均一,多层有序排列整齐。此外,筛查了不同孔径大小的Opals-Si O微球对固定化酶的影响,结果发现孔径越小的Opals-Si O微球固定化酶效果越差,而孔径为300 nm的Opals-Si O微球固定化酶的酶活最高。经过筛选获得负载效果较好的微球Opals-Si OI（300 nm）和Opals-Si OII（500nm）,将这两种不同粒径的载体分别用于脂肪酶（ROL）和淀粉酶（AOA）的固定化,同时优化固定化条件以及对固定化酶的效果进行了研究。利用傅里叶远红外光谱（Fourier Transform Infrared Spectrometer,FI-TR）及激光共聚焦显微镜（Confocal Laser Scanning Microscopy,CLSM）表征分析Opals-Si O微球及其固定化酶表面的官能团位置和分布情况。结果表明,在交联剂新戊二醇二缩水甘油醚的介导作用下,两种酶ROL和AOA能够高效固定在Opals-Si OI和Opals-Si OII微球表面。其中ROL@opal-Si O的最适温度为30℃,和游离ROL一致,最适p H为7.0,比游离ROL的最适p H低。但在同样的条件下,ROL@opal-Si O的p H稳定性明显游离ROL的好。另外,固定化酶AOA@opal-Si O的最适温度与游离AOA相比提高了10～20℃,同时温度和p H稳定性明显增强,其酶活力损失较游离酶明显减少,ROL/AOA@opal-Si O重复使用8～9次后仍有90%以上的催化活性。综上所述,ROL/AOA@opal-Si O在最适反应温度、重复使用性、贮存稳定性等方面都要显著优于游离ROL/AOA。本研究将为利用Opal-Si O微球固定化酶的研究和应用提供相关的研究基础。本文同时对以茶渣为原料的纳米纤维素纤丝（Nanocellulose fibers,CNF）基水凝胶固定化酶效果进行了初步研究。首先对茶渣高压粉碎并逐步筛选得到TW-cnfs,用海藻酸钠和聚乙二醇制备TW-cnfs基水凝胶,进一步固定化脂肪酶和淀粉酶。结果表明,TW-cnfs的浓度越高,制备的TW-cnfs/hydrogels固定化酶的酶活性越高;相比游离酶,ROL/AOA@TW-cnfs/hydrogels的最适p H都向碱性偏移了,说明固定化酶更具有耐碱性,p H稳定性也显著提高。本研究以茶渣为原料制备TW-cnfs基水凝胶进行固定化酶的研究,对于茶渣的资源化利用和开发新型固定化酶载体具有重要意义。

关键词：固定化酶 Opals-SiO2 cnfs 水凝胶

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热升华转印纸涂料的制备及表面性能研究

热升华转印纸涂料的制备及表面性能研究

作者：黄关红浙江科技学院

学位级别：硕士

与传统印染技术相比,热升华转印技术因其印花工艺简单、织物上图案层次感强、色彩鲜艳和无废水污染而成为当今最受欢迎的印花技术之一。热升华转印纸作为热升华转印技术中重要的中间载体,也受到了广泛的关注。目前,热升华转印纸主要依... 详细信息

与传统印染技术相比,热升华转印技术因其印花工艺简单、织物上图案层次感强、色彩鲜艳和无废水污染而成为当今最受欢迎的印花技术之一。热升华转印纸作为热升华转印技术中重要的中间载体,也受到了广泛的关注。目前,热升华转印纸主要依赖于纸张表面涂层来实现较高的转移率,因此,纸张涂料配方的优化是该领域的主要研究方向之一。疫情好转和政策改革刺激各行业迅速复苏,也拉动热升华转印纸更多的消费需求。但市场上热升华转印纸仍存在图文信息易刮花、转移率较低等问题,且尚缺少准确描述纸页性能指标与转移率相关的数学模型。本文先对羧甲基纤维素(CMC)和阳离子淀粉(CS)进行复配以制备胶黏剂,再考察不同颜料复配、纳米纤维素(cnfs)的添加对涂料和涂布纸性能的影响,以期优化热升华转印纸的表面性能,提高涂布纸的转移率;最后,采用主成分分析法和多元线性回归分析法对纸张表面性能指标进行分析并建立数学模型。首先,研究了不同特性CMC及其与CS的复配对胶液及纸张表面性能的影响。研究发现,在其他相同条件下,胶液的粘度随CMC粘度的增加而提高,随CMC取代度的增加而降低,CMC-2/CS胶液的粘度最高,CMC-5/CS胶液的粘度最低。当CMC-5、CS的质量百分数分别为4%和16%时,涂布纸的表面强度高,为20 A,Cobb值相对适中,打印时墨水的干燥速度最慢,但打印质量佳,未出现边界模糊,刮花等现象,且转移率相对原纸高17.82%。其次,研究不同颜料对涂料及纸张表面性能的影响。实验采用轻质碳酸钙(PCC)、滑石粉、三种不同的高岭土与复配的胶黏剂共混制备涂料,并对热升华转印原纸进行表面涂布得到热升华转印纸。研究发现,涂布纸的白度、平滑度、表面强度、打印质量、转移率均比原纸高,而Cobb值比原纸低,大部分打印时墨水的干燥速度比原纸慢。当胶颜比为4:1,颜料为高岭土-2时,涂布纸的白度为83.11%,比原纸提高了1.11%;平滑度为30 s,与原纸相同;表面强度比原纸提高了12.5%;Cobb值为32.3 g/m,比原纸减小了19.25%;打印时墨水的干燥速度和图像的打印质量与原纸相差不大;涂布纸的转移率为81.48%,比原纸高41.07%,比纸样高17.32%。将cnfs添加至胶颜比为4:1的CMC/CS/高岭土-2涂料中制得新涂料,并将新涂料涂覆于纸张表面。当cnfs的添加量为1%、2%时,涂料的粘度分别比未添加cnfs的涂料低6.30%、3.04%,当添加量为3%时,粘度比未添加cnfs的涂料高4.6%。随着cnfs添加量的增加,涂布纸的白度、Cobb值的变化差异不大;平滑度、表面强度先提高后降低,且添加量为2%时最高,分别为31 s、20A;墨水的干燥速度加快,打印质量佳。当cnfs的添加量为2%时,涂布纸的转移率最高,为85.41%,比未添加cnfs的涂布纸高4.82%。最后,利用SPSS对热升华转印纸的定量、厚度、紧度、白度、平滑度、表面强度、Cobb值、墨水干燥速度、转移率九个性能指标进行主成分分析,并通过多元线性回归分析建立以转移率为因变量的回归模型。结果表明,第一主成分为定量、厚度、紧度、表面强度、Cobb值和转移率,第二主成分主要为平滑度和墨水干燥速度,第三主成分为白度。通过对三个主成分的计算获得了综合性能指标的评判,即=0.3083(3+0.3051(3+0.2861(3+0.1312(3+0.2546(3+0.2468(3+0.1922(3-0.0218(3+0.1271(3。基于主成分分析并进行多元线性回归分析后,获得了可预测转移率的回归模型,即?=2.782(3+0.057(3-10.511(3+59.344,并通过验证得知该模型在计算60 g/m以上的热升华转印纸的转移率误差较小。

关键词：热升华转印纸涂料转移率 cnfs 主成分分析

静电纺丝基碳纤维载纳米钯催化剂的制备及应用

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无机材料学报 2014年第8期29卷 814-820页

作者：郭丽萍白杰梁海欧李春萍孙炜岩孟庆润内蒙古工业大学化工学院呼和浩特010051

采用静电纺丝、化学还原及高温碳化方法制备了碳纳米纤维螯合钯纳米粒子复合催化剂。实验详细考察了三种还原剂(硼氢化钠、水合肼、氢气)在催化剂制备过程中对钯纳米粒子及碳纤维形貌的影响。通过固体紫外、X射线粉末衍射、红外、扫描... 详细信息

采用静电纺丝、化学还原及高温碳化方法制备了碳纳米纤维螯合钯纳米粒子复合催化剂。实验详细考察了三种还原剂(硼氢化钠、水合肼、氢气)在催化剂制备过程中对钯纳米粒子及碳纤维形貌的影响。通过固体紫外、X射线粉末衍射、红外、扫描电镜、场发射透射电镜等测试方法对已制备的一系列催化剂进行表征。结果表明选择氢气为还原剂时,碳纤维上获得了7 nm左右、粒子分布均匀的钯纳米粒子,催化剂相对柔韧,继而将此催化剂应用于Heck偶联反应测试其催化及循环利用特性。催化结果证实此方法制备的催化剂具有优异的稳定性、底物耐受性、可回收性。

关键词：静电纺丝钯纳米粒子 Pd NPs cnfs Heck反应

Bi_(2)S_(3)/cnfs复合材料制备及其光催化性能

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精细化工 2021年第9期38卷 1840-1847页

作者：汪鸣凤申久英彭蕾刘润雨刘心中席北斗福建工程学院生态环境与城市建设学院福建福州350000 澳蓝(福建)实业有限公司福建福州350000 中国环境科学研究院北京100012

采用水热法制备硫化铋(Bi_(2)S_(3))和活性纳米碳纤维掺杂硫化铋复合材料(Bi_(2)S_(3)/cnfs),以降解水溶液中甲硝唑(MTZ)抗生素。通过XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、UV-Vis和PL等对样品的晶型、形貌、结构、元素组成、表面官能团、光学性... 详细信息

采用水热法制备硫化铋(Bi_(2)S_(3))和活性纳米碳纤维掺杂硫化铋复合材料(Bi_(2)S_(3)/cnfs),以降解水溶液中甲硝唑(MTZ)抗生素。通过XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、UV-Vis和PL等对样品的晶型、形貌、结构、元素组成、表面官能团、光学性质进行了表征。结果表明,活性纳米碳纤维(cnfs)引入Bi_(2)S_(3)中,可降低光生电子-空穴对的复合速率,提高其光催化活性。在可见光照射下,考察了Bi_(2)S_(3)/cnfs复合材料光催化降解MTZ的活性,发现cnfs掺量为47%(以Bi_(2)S_(3)质量计,下同)、MTZ质量浓度为10 mg/L,复合材料用量为60 mg时,Bi_(2)S_(3)/cnfs复合材料光催化性能优异,在3 h内,MTZ的降解率为92%。Bi_(2)S_(3)/cnfs复合材料在3次循环后也表现出良好的稳定性和可回收性。活性基团捕获实验表明,羟基自由基(·OH)、光生空穴(h^(+))和超氧自由基(·O_(2)^(–))参与了Bi_(2)S_(3)/cnfs对MTZ的降解,而·OH和h^(+)是该体系的主要活性组分,并在此基础上初步探讨了光催化反应机理。

关键词： Bi2S3 cnfs 光催化甲硝唑降解自由基催化技术

Effective Modified Carbon Nanofibers as Electrodes for Capacitive Deionization Process

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Journal of Materials Science and Chemical Engineering 2014年第1期2卷 38-42页

作者： Nasser A. M. Barakat Ahmed G. El-Deen Khalil Abdelrazek Khalil 1Organic Materials and Fiber Engineering Department Chonbuk National University Jeonju South Korea 2Chemical Engineering Department Faculty of Engineering Minia University El-Minia Egypt BioNanosystem Department Chonbuk National University Jeonju South Korea Mechanical Engineering Department (NPST) King Saud University Riyadh Saudi Arabia

Carbon materials have the advantages of good electrical conductivity and excellent chemical stability, so many carbon materials have been introduced as electrodes for the capacitive deionization (CDI) process. Due to the low surface area compared to the other nanocarbonaceous materials, cnfs performance as electrode in the CDI units is comparatively low. This problem has been overcome by preparing high surface area carbon nanofibers and by creating numerous long pores on the nanofibers surface. The modified cnfs have been synthesized using low cost, high yield and facile method;electrospinning technique. Stabilization and graphitization of electrospun nanofiber mats composed of polyacrylonitrile (PAN) and poly (methyl methacrylate) (PMMA) leads form longitudinal pores cnfs. The utilized characterizations indicated that the cnfs obtained from electrospun solution having 50% PMMA have surface area of 181 m2/g which are more than the conventional cnfs. Accordingly, these nanofibers revealed salt removal efficiency of ~90% and specific capacitance of 237 F/g.

关键词： Capacitive Deionization Carbon Nanofibers Electrospinning Multi-Channels cnfs Desalination

基于Pickering乳液技术构建cnfs/ABPE-10复合材料及对FOLED基材性能影响

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基于Pickering乳液技术构建CNFs/ABPE-10复合材料及对FOLED基材性...

作者：张彩红广西大学

学位级别：硕士

柔性有机发光二极管（FOLED）是未来最具发展前景的显示技术之一,而基底材料的性能是决定器件性能、使用寿命和实现“柔性”的关键。本研究首先利用不同浓度的Na OH溶液调控漂白蔗渣浆中的半纤维素含量后,采用机械研磨法制备纳米纤丝纤... 详细信息

柔性有机发光二极管（FOLED）是未来最具发展前景的显示技术之一,而基底材料的性能是决定器件性能、使用寿命和实现“柔性”的关键。本研究首先利用不同浓度的Na OH溶液调控漂白蔗渣浆中的半纤维素含量后,采用机械研磨法制备纳米纤丝纤维素（cnfs）;然后以cnfs为稳定剂与丙烯酸树脂ABPE-10混合,通过Pickering乳液技术与真空抽滤及热压加工工艺相结合的方式,制备具有“砖-泥”结构的多层cnfs/ABPE-10复合膜,探究ABPE-10的添加量对复合膜结构及性能的影响,并评估其作为高性能FOLED基材的潜力;为进一步优化cnfs与ABPE-10界面间的结合性,对cnfs进行不同程度的乙酰化改性,再通过相同的方法制备了可应用于高性能FOLED基材的cnfs/ABPE-10复合膜。主要结论如下:（1）NaOH浓度对漂白蔗渣浆中半纤维素含量和纤维素结晶度有非常大的影响。当碱处理浓度为5.0 w/v%（纤维中半纤维素含量为8.4%）时,纤维的结晶度最大为62.85%;高浓度碱处理（≥10.0 w/v%）会使得部分纤维素晶型结构从I型转变为II型。部分减少半纤维素含量（含量≥8.4%）,有助于提高纤维的机械微纤化程度和cnfs膜的表面平整度、光学性能和力学性能。（2）利用cnfs稳定的ABPE-10 Pickering乳液技术,经过真空抽滤及热压加工工艺成功制备了具有“砖-泥”结构的cnfs/ABPE-10复合膜。对比浸渍复合膜,Pickering乳液技术制备的复合膜的韧性（10.2%-12.0%）更优。其中,当ABPE-10添加量为2.16 g（cnfs:ABPE-10比例为1:9）时,cnfs/ABPE-10-2.16复合膜的“砖-泥”结构最明显,性能最优为:透明度87.6%、雾度6.0%、拉伸强度51.6 MPa、断裂伸长率12.0%、杨氏模量1.2GPa及热膨胀系数14.4 ppm/K。但是,各复合膜的断裂面均出现了不同程度的孔隙,不利于薄膜的力学性能,同时影响FOLED器件的性能、使用寿命和成品率。（3）随着乙酸酐用量的增加,cnfs的乙酰化取代度逐渐增加,结晶度逐渐下降。通过Pickering乳液技术与真空抽滤、热压方式结合制备的乙酰化的cnfs/ABPE-10复合膜仍具有“砖-泥”结构。且当取代度为0.53时,cnfs-0.53/ABPE-10复合膜的结构最紧密,性能最优为:透明度88.1%,雾度5.0%,拉伸强度67.6 MPa,断裂伸长率17.9%,杨氏模量1.3 GPa及热膨胀系数12.4 ppm/K,可用作高性能的FOLED基材。

关键词： cnfs 丙烯酸树脂ABPE-10 Pickering乳液技术复合膜 FOLED基材

纤维素纳米纤维基复合材料的制备及其吸附性能研究

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纤维素纳米纤维基复合材料的制备及其吸附性能研究

作者：杨荣荣合肥工业大学

学位级别：硕士

近年来,随着经济水平的快速发展以及人类生活水平的快速提高,水污染问题日益突出,其中工业废水是引起水体污染最重要的原因。而工业废水中含有的大量重金属离子如镉、铜、镍,这些重金属离子具有难降解、易富集、毒性大等特点,严重威胁... 详细信息

近年来,随着经济水平的快速发展以及人类生活水平的快速提高,水污染问题日益突出,其中工业废水是引起水体污染最重要的原因。而工业废水中含有的大量重金属离子如镉、铜、镍,这些重金属离子具有难降解、易富集、毒性大等特点,严重威胁到了动植物和人类的健康。因此,如何有效治理水体重金属污染是保护生态环境和保障人类健康的一项严峻而紧迫的工作。本课题采用香蕉皮为原料,用戊二醛交联法和冷冻干燥法两种方法,制备了氨基化磁性纤维素纳米纤维(PEI-cnfs@FeO)和纤维素纳米纤维/壳聚糖(cnfs/CS)两种复合吸附材料。采用扫描电镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)和X射线光电子能谱仪(XPS)等现代仪器分析手段分别对PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS进行结构表征。同时,采用静态批实验方法研究了溶液p H值、吸附时间、反应温度对PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS吸附重金属离子的影响,分别从热力学、等温线、动力学等方面研究了PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS吸附重金属离子的能力。主要结论如下:(1)成功制备了PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS两种复合吸附材料,其对重金属离子的吸附能力均得到较大的提高。(2)用FT-IR和XPS等现代分析手段,对PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS进行结构表征。结果表明,与cnfs相比,PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS均引入了氨基基团。(3)吸附等温线和动力学拟合结果表明,PEI-cnfs@FeO和cnfs/CS对重金属离子的吸附均符合Langmuir等温模型和准二阶动力学模型,表明吸附过程主要是单层化学吸附。(4)改性cnfs对二价重金属离子的吸附机理可能主要是络合作用和离子交换,以及少量的静电吸引。本课题以农业废弃物香蕉皮作为原材料,采用简单的制备工艺获得了两种复合吸附材料,对废水中重金属离子展现了良好的吸附性能,达到了“以废治废”的目的。

关键词： cnfs CS 改性吸附机理

cnfs掺杂浓度对cnfs/LDPE复合材料空间电荷的影响

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湖北大学学报（自然科学版） 2013年第2期35卷 180-184页

作者：乔蕊郝春成于辰雷清泉青岛科技大学材料科学与工程学院山东青岛266042 西安交通大学电力设备电气绝缘国家重点实验室陕西西安710049

为改善低密度聚乙烯的电学性能,文中将镀镍后的碳纤维添加混入低密度聚乙烯中,通过熔融共混技术,制成cnfs/LDPE半导电层+绝缘层双层样片.采用电声脉冲法(PEA)测量其空间电荷分布.实验结果表明:随着直流电场的增加,在cnfs/LDPE半导电层+... 详细信息

为改善低密度聚乙烯的电学性能,文中将镀镍后的碳纤维添加混入低密度聚乙烯中,通过熔融共混技术,制成cnfs/LDPE半导电层+绝缘层双层样片.采用电声脉冲法(PEA)测量其空间电荷分布.实验结果表明:随着直流电场的增加,在cnfs/LDPE半导电层+纯绝缘层双层样片中,当cnfs质量分数低于1%时,cnfs/LDPE半导电层对电场的削弱作用相对较小,样品中残余了相对较多的空间电荷.当cnfs质量分数超过1%时,cnfs/LDPE半导电层的导电机制发生了改变,注入的空间电荷量很少且短路后几乎无残余.尤其是cnfs质量分数为5%时,样品内除阴极附近有微量电荷外,样品内部几乎无空间电荷分布.

关键词： cnfs LDPE 纳米复合材料空间电荷分布