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贵金属 2022年第3期43卷 75-81,88页

作者：任德志于飞常仕英杨冬霞马江丽赵云昆昆明贵金属研究所稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室昆明650106 昆明贵研催化剂有限责任公司贵金属催化技术与应用国家地方联合工程实验室昆明650106 昆明理工大学环境科学与工程学院昆明650504

cha型分子筛具有比表面积大、孔隙结构发达、酸性可调控等优势,是柴油车NO_(x)排放控制最具有发展潜力的载体材料。基于对50多篇文献的分析,综述了近20年来cha型分子筛在柴油车用PNA和SCR催化材料中的应用研究进展,阐述了活性组分、分... 详细信息

cha型分子筛具有比表面积大、孔隙结构发达、酸性可调控等优势,是柴油车NO_(x)排放控制最具有发展潜力的载体材料。基于对50多篇文献的分析,综述了近20年来cha型分子筛在柴油车用PNA和SCR催化材料中的应用研究进展,阐述了活性组分、分子筛结构性质、尾气组分等3个方面对cha型分子筛载体催化剂性能的影响,对cha型分子筛的研究方向进行了展望。

关键词：柴油车 NO_(x)排放控制 cha型分子筛 PNA材料 SCR催化剂

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具有cha拓扑结构分子筛的优化合成及其NH3-SCR反应的性能研究

具有CHA拓扑结构分子筛的优化合成及其NH3-SCR反应的性能研究

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作者：王磊郑州大学

学位级别：硕士

氮氧化合物（NOx）是一种大气中常见的有害污染物,其主要来源之一为柴油车发动机所排放的尾气。为了改善大气环境,提高生活水平,柴油发动机需采用氨气选择性还原（NH3-SCR）技术使得尾气排放达到国家标准。作为催化反应的核心之一,NH3-... 详细信息

氮氧化合物（NOx）是一种大气中常见的有害污染物,其主要来源之一为柴油车发动机所排放的尾气。为了改善大气环境,提高生活水平,柴油发动机需采用氨气选择性还原（NH3-SCR）技术使得尾气排放达到国家标准。作为催化反应的核心之一,NH3-SCR反应的催化剂近年来受到了极大的关注。该催化剂不仅需要保证发动机尾气工况状态下的反应活性,而且还需具有足够的高、低温水热稳定性。考虑到该催化剂需拥有较好的综合催化性能,现阶段最具希望的两种NH3-SCR反应催化剂为Cu/SAPO-34与Cu/SSZ-13。然而,它们各自都拥有一定的局限性。基于此,本文从优化合成的角度出发,改善了这两种催化剂在实际应用中所面临的问题。主要工作内容如下:1.Cu/SAPO-34的催化活性与稳定性受其主体分子筛材料SAPO-34中Br?nstedacids（BAs）性质的影响,探究包括酸密度与酸强度在内的BAs性质对提升Cu/SAPO-34的低温水热稳定性具有重要意义。分别采用四乙基氢氧化铵（TEAOH）、二异丙胺（DIPA）、正丁胺（nBA）以及吗啡啉（MOR）合成不同Si含量的SAPO-34,这些样品表现出了不同的BAs性质。通过热重分析（TG）与X射线粉末结构精修研究了有机结构导向剂（OSDAs）与分子筛骨架之间的主客体作用并采用固态核磁技术（ss-NMR）表征了不同SAPO-34的BAs性质与Si环境。结果表明,BAs的密度取决于每个cha笼中质子化OSDAs的个数,而其强度取决于分子筛的Si含量以及Si岛边缘Si原子的占比。这一研究为SAPO-34分子筛BAs性质的定向调变提供了的思路。2.Cu/SAPO-34的低温水热稳定性是制约其应用发展的主要因素。而Cu/SAPO-34的低温水热稳定性与其Si含量、Si环境以及Cu2+的含量息息相关。根据1的研究结果,采用DIPA作为OSDAs合成了具有不同Si含量、不同Si环境的SAPO-34,进一步使用直接离子交换（DIE）法制备Cu/SAPO-34并进行NH3-SCR反应测试。结果表明,具有较低Si含量（T原子摩尔占比为8.8%）、单一Si（4Al）化学环境以及适中Cu2+交换度的Cu/SAPO-34具有最优的综合催化性能。通过凝练制备最优催化剂的标准,我们还寻找到了其他三种OSDAs（TEAOH、二正丙胺（DPA）以及丁基乙醇胺（BAEA））合成SAPO-34,并在经过Cu2+交换后,三种被设计出的催化剂都具有令人满意的综合催化性能。3.Cu/SSZ-13是满足现阶段使用条件的商用NH3-SCR反应催化剂。但由于其主体分子筛SSZ-13所用OSDA（N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵,TMAdaOH）成本较高,因此仍需进一步研究以提升其性价比。在本小节中,我们采用适用于合成SAPO-34的DIPA部分替代TMAdaOH来合成SSZ-13。结果表明,DIPA的加入不仅降低了成本,还起到加速晶化,抑制无定型相的生成。此外,其他SAPO-34的OSDAs（如nBA与DPA）同样在本方法中适用。

关键词： cha型分子筛氨气选择性催化反应主客体化学结构表征

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ZnZrOx/cha双功能复合催化剂用于二氧化碳加氢制备低碳烃性能研究

ZnZrOx/CHA双功能复合催化剂用于二氧化碳加氢制备低碳烃性能研究

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作者：张立志南昌大学

学位级别：硕士

化石燃料的使用促进了工业的快速发展,但是与此同时也向大气中排放了大量的二氧化碳,导致了严重的温室效应,造成了全球生态的严重失衡。为解决全球环境问题,实现碳中和,将CO转化为有价值的化学品,以实现CO的资源化利用和清洁能源的储存... 详细信息

化石燃料的使用促进了工业的快速发展,但是与此同时也向大气中排放了大量的二氧化碳,导致了严重的温室效应,造成了全球生态的严重失衡。为解决全球环境问题,实现碳中和,将CO转化为有价值的化学品,以实现CO的资源化利用和清洁能源的储存,引起了广泛的研究。低碳烃(包括乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、丁烷和丁烯等)不仅可以作为低碳燃料,而且是重要的化工原料,可以生产许多高附加值的化工产品。因此,将CO转化为有价值的低碳烃受到了国内外学者的广泛研究。金属氧化物复合分子筛双功能催化剂通过甲醇为介导的途径可以将CO高选择性转化为低碳烃,但是CO的转化率和产物的收率还有待提高。本文以ZnZrO/cha双功能催化剂为研究对象,通过对分子筛形貌、酸性以及金属氧化物氧空位的调控,研究了ZnZrO/cha(cha型分子筛)双功能催化剂物理化学性质对其催化CO加氢制备低碳烃性能的影响,为制备出性能优异的CO加氢制低碳烃催化剂提供了新的研究思路。本文的研究内容如下:第3章以HY分子筛为原料通过转结晶的方法一步制备了纳米多级孔H-SSZ-13-Meso分子筛,与ZnZrO固溶体通过物理混合的方式制备了包覆型颗粒堆积ZnZrO/SSZ-13-Meso双功能催化剂,并用于CO加氢制液化石油气(LPG)反应。在390°C、3.0 MPa和1000 m L gh的反应条件下,ZnZrO/SSZ-13-Meso(2:1)催化剂上获得了28.9%的LPG收率和25.5%的CH收率。研究发现,SSZ-13-Meso催化剂具有较高比例的Br?nsted酸位点,保证了LPG的高选择性;ZnZrO/SSZ-13-Meso催化剂的还原温度较低,保证了CO的高转化率。此外,活性测试结果表明,产物中的水蒸气在双功能催化剂的ZnZrO和SSZ-13-Meso两个组分上扩散的不平衡抑制了逆水煤气反应(RWGS)和甲烷化副反应。通过原位红外表征,分析了反应的中间物种和反应路径,并进一步证实了SSZ-13-Meso上发生的甲醇制LPG反应对ZnZrO上发生的CO加氢反应的促进作用以及甲醇制LPG反应产生的水蒸气对RWGS反应的抑制作用。但是,低碳烷烃化学键完全饱和,难以直接合成高附加值产品。而低碳烯烃可以直接用来加工高附加值产品,是更理想的CO加氢产物。因此,在第4章制备了一种Mg-ZnZrO/SAPO-34双功能催化剂并用于CO加氢制备低碳烯烃。MgO的加入同时提高了CO的转化率和低碳烯烃的选择性,并获得了5.7%的低碳烯烃收率,比未加MgO的ZnZrO/SAPO-34(4.5%)提高了27%。通过XPS、EPR、化学吸附等表征,发现在ZnZrO中加入MgO后可以调节ZnZrO的氧化还原位点,Mg和Zn之间产生了相互作用,并提高了ZnZrO的表面氧空位浓度,从而改善了催化剂对H和CO的吸附和活化能力,促进了CO的转化。此外,掺杂了MgO的Mg-ZnZrO与SAPO-34分子筛在物理研磨过程中惰化了SAPO-34分子筛表面的强酸位点,阻止了低碳烯烃过度加氢烷烃化的副反应,提高了低碳烯烃的选择性。通过原位红外表征,研究了反应中间物种的变化,进一步证明了掺杂的MgO可以提高催化剂对CO和H的吸附和活化能力。本工作阐明了掺杂MgO对ZnZrO固溶体氧化还原位点和SAPO-34分子筛表面酸性调节作用,为设计高性能的CO加氢催化剂提供了思路。

关键词： CO2加氢低碳烃 cha型分子筛 ZnZrOx 多级孔 MgO改性

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