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High-performance, stable and low-cost mesoscopic perovskite （ch3nh3pbi3） solar cells based on poly（3-hexylthiophene）- modified carbon nanotube cathodes

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Frontiers of Optoelectronics 2016年第1期9卷 71-80页

作者： Xiaoli ZHENG Haining chEN Zhanhua WEI Yinglong YANG He LIN Shihe YANG Department of chemistry The Hong Kong University of Science and Technology Clear Water Bay Kowloon Hong Kong China

This work explores the use of poly（3- hexylthiophene）（P3HT） modified carbon nanotubes （CNTs@P3HT） for the cathodes of hole transporter free, mesoscopic perovskite （ch3nh3pbi3） solar cells （PSCs）, simultaneously achieving high-performance, high stability and low-cost PSCs. Here the thin P3HT modifier acts as an electron blocker to inhibit electron transfer into CNTs and a hydrophobic polymer binder to tightly cross-link the CNTs together to compact the carbon electrode film and greatly stabilize the solar cell. On the other hand, the presence of CNTs greatly improve the conductivity of P3HT. By optimizing the concentration of the P3HT modifier （2 mg/mL）, we have improved the power conversion efficiencies （PCEs） of CNTs@P3HT based PSCs up to 13.43% with an average efficiency of 12.54%, which is much higher than the pure CNTs based PSCs （best PCE 10.59%） and the sandwich-type P3HT/CNTs based PSCs （best PCE 9.50%）. In addition, the hysteresis of the CNTs@P3HT based PSCs is remarkably reduced due to the intimate interface between the perovskite and CNTs@P3HT electrodes. Degradation of the CNTs@ P3HT based PSCs is also strongly retarded as compared to cells employing the pure CNTs electrode when exposed to the ambient condition of 20%- 40% humidity.

关键词： poly(3-hexylthiophene) (P3HT) carbon nano-tube ch3nh3pbi3 mesoscopic perovskite solar cell (PSC),carbon cathode

ch3nh3pbi3的调控及其碳基无空穴层钙钛矿太阳能电池的研究

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CH3NH3PbI3的调控及其碳基无空穴层钙钛矿太阳能电池的研究

作者：欧阳涛华中师范大学

学位级别：硕士

有机-无机卤化铅钙钛矿已经成为低成本、易制备、高效率的太阳能电池的理想材料。基于钙钛矿的太阳能电池(PSCs)在十二年的发展过程中,光电转换效率(PCE)方面取得了飞速的进步,从2009年的3.8%提高到2021年的25.5%,成为目前最具商业吸引... 详细信息

有机-无机卤化铅钙钛矿已经成为低成本、易制备、高效率的太阳能电池的理想材料。基于钙钛矿的太阳能电池(PSCs)在十二年的发展过程中,光电转换效率(PCE)方面取得了飞速的进步,从2009年的3.8%提高到2021年的25.5%,成为目前最具商业吸引力的太阳能电池之一。在所有的PSCs中,以甲胺铅碘钙钛矿(ch3nh3pbi3)为代表的有机-无机杂化钙钛矿是极具潜力的吸光层。在PSCs主流结构中,介孔-平面异质结杂化结构优势明显,可以很好地解决介孔结构与平板异质结结构的漏电或接触性不均匀的问题,易于制备且利于后期的界面修饰。另外,碳基无空穴传输层PSCs商业化前景广阔,结构简单,用碳(C)代替贵金属(如Au、Ag)对电极,且不使用有机空穴传输层(如Spiro-OMeTAD、PTAA),这样不仅降低了成本,且避免了 Spiro-OMeTAD等不稳定的问题,但目前的PCE仍有待提高。对吸光层的调控是提高PCE的关键,其中缺陷钝化以及界面修饰是有效的调控策略。本论文采用碳基无空穴传输层的基础结构,构建了 FTO/c-TiO2/m-TiO2/ch3nh3pbi3/C介孔-平面异质结杂化结构的PSCs,针对常规结晶方法导致的晶界、表面与界面缺陷多等问题,探索缺陷的钝化与界面的修饰,旨在提高PSCs的光电转换效率与环境稳定性。主要研究内容如下:(1)通过阴、阳离子配体对ch3nh3pbi3吸光层结晶过程进行调控。选取带有硫氰酸根离子(SCN-)、胍盐离子(Gua+)的硫氰酸胍(GUTS)对ch3nh3I·pbi2·DMSO中间相进行热退火处理,研究了不同浓度的GUTS异丙醇溶液对ch3nh3pbi3薄膜各种性质的影响。在用一步反溶剂法制备ch3nh3pbi3薄膜时,GUTS与ch3nh3I·pbi2·DMSO中间相继续反应过程中发生了奥斯瓦尔德熟化,钙钛矿的结晶性得到了改善,对应晶粒尺寸由约350 nm生长至约810 nm。机理研究表明,阴、阳离子共同对钙钛矿晶界和表面缺陷进行了钝化,表现出的协同作用可有效抑制载流子的非辐射复合,降低薄膜的缺陷态密度,从而提高钙钛矿的载流子寿命。此外,钙钛矿自身的半导体性质得到了优化,带隙变窄、功函数增大,利于光生载流子的分离,从而大幅提高了电池的光生电流密度。组装成器件后,钝化处理的PSCs平均效率得到了改善,最佳的GUTS浓度为5%M,对应最高PCE为12.47%,短路电流密度可达22.62 mA/cm2。这一研究表明适当的钝化处理结合能级排列是一种获得高效稳定PSCs的有效方法。(2)通过引入带有较短的线型烷胺官能团以形成由二维和三维(2D&3D)钙钛矿组成的多组分吸光层,对ch3nh3pbi3吸光层界面组分进行调控。选择正丁基胺离子BA+对ch3nh3pbi3不同相进行热处理的方式来调整BA2MAn-1PbnI3n+1(2D钙钛矿)的生长过程,研究了丁基碘化胺(BAI)异丙醇溶液对ch3nh3pbi3薄膜的各种性质的影响。一步反溶剂法制备ch3nh3pbi3薄膜时,在ch3nh3I·pbi2·DMSO中间相加BAI处理后的薄膜,湿度稳定性明显提升,界面得到优化,且产生的2D钙钛矿,改善了钙钛矿与碳对电极的能级排列,从而大幅提高了 PSCs的开路电压与填充因子。机理研究表明,BA+在3D钙钛矿上形成了具有宽带隙的2D层状钙钛矿当载流子输运到3D钙钛矿层的晶界时,它们被2D-3D异质结阻挡,继续在晶粒中传播,而没有产生复合,这一方式有效地抑制了载流子的非辐射复合,降低了薄膜的缺陷态密度,从而提高了钙钛矿的载流子寿命。此外,这种2D-3D钙钛矿异质结的优化组成可以显著改善电荷转移性能,进一步抑制界面离子缺陷,并扩大费米能级分裂,减少带隙电压损失。组装器件后,BAI处理的PSCs整体效率得到了提升,最佳的BAI处理浓度为15 mM,对应最高PCE为12.61%,并且开路电压为0.961 V、填充因子为63.69%。此外,在30±5%的相对湿度下储存32天后,未封装的BAI处理过的器件仍能保持其初始PCE值的84%。(3)结合上述的GUTS对吸光层的缺陷钝化与BAI的界面修饰的研究成果,对钙钛矿吸光层进行调控,提高器件的光电转换效率。研究了 GUTS最佳浓度与不同浓度BAI共同作用对ch3nh3pbi3薄膜各种性质的影响。经GUTS钝化后会在钙钛矿晶粒边界析出pbi2,因此在经过GUTS后处理的样品,即使形成的终相是ch3nh3pbi3,加入BAI同样可以形成部分2D结构。经GUTS&BAI共同作用的器件,结合了 GUTS对应高短路电流的特征与BAI对应高开路电压与填充因子的特征,进而PCE得到了很大提升,达到了 12.91%,短路电流为21.14 mA/cm2,开路电压为0.979 V,填充因子为62.38

关键词： ch3nh3pbi3 碳基无空穴传输层缺陷钝化界面修饰 2D-3D钙钛矿

ch3nh3pbi3柔性复合膜及其光电探测器件研究

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CH3NH3PbI3柔性复合膜及其光电探测器件研究

作者：王卫林湘潭大学

学位级别：硕士

有机金属卤化物chnhpbi是制备太阳能电池等光伏器件的理想材料,但是其柔性较差一直是限制其发展和应用的重要原因。随着“可穿戴”概念兴起,柔性光伏器件正逐渐受到越来越多关注,如何获得柔性chnhpbi薄膜材料是其应用于柔性光伏器件领... 详细信息

有机金属卤化物chnhpbi是制备太阳能电池等光伏器件的理想材料,但是其柔性较差一直是限制其发展和应用的重要原因。随着“可穿戴”概念兴起,柔性光伏器件正逐渐受到越来越多关注,如何获得柔性chnhpbi薄膜材料是其应用于柔性光伏器件领域所需要解决的基础问题。本论文从已有的材料的性质特性出发,通过有机金属卤化物与柔性基材的复合,使有机-无机杂化金属卤化物chnhpbi薄膜由“硬”变“柔”,希望在兼顾光电特性前提下提高chnhpbi复合膜材料的柔性和力学性能。首先,利用一步溶液旋涂法在天然乳胶弹性基底上制备了钙钛矿-天然乳胶(chnhpbi/NR)柔性复合膜材料,利用UV-Vis漫反射光谱、XRD和SEM对复合膜的组成、结构和形貌进行了表征。chnhpbi在乳胶表面形成放射状分布的纤维状结晶。基于chnhpbi/NR复合膜制备的叉指型光电探测器具有较好的光电响应特性,光电流强度达到微安级,响应灵敏且稳定,研究了其复合膜的旋涂制备条件和应力条件对复合膜光电性能的影响。结果显示,最佳前驱液浓度为2 M,最佳的旋涂速率为2000 r/min。在应力拉伸下,乳胶基底的形变使其chnhpbi纤维状结晶发生断裂,导致复合膜光电性能下降。但通过预拉伸成膜方法不仅能有效避免晶体纤维的断裂,还能提升复合膜的光电响应性能,这是由于预拉伸增加了复合膜中晶体的密堆叠程度。然后,对比研究了不同基底上真空蒸镀chnhpbi晶体的成膜性能,实验发现chnhpbi在BOPP、纸基和丁腈橡胶基底上通过真空蒸镀能很好地结晶成膜,且能够承受多次摩擦弯折测试而不易脱落,然而在天然乳胶基底上由于碘甲胺在乳胶上的附着力弱而不能成膜,只能得到黄色的碘化铅薄膜。真空蒸镀法对基底材料性质有更高的要求。其次,通过双源共真空蒸镀法和刷涂法在纤维素纸上制备了钙钛矿-纤维素纸(chnhpbi/CP)复合膜,并利用此复合膜制备了单个型光电探测器及阵列型光电探测器。利用UV-Vis漫反射光谱、XRD和SEM对复合膜的组成、结构和形貌进行了表征。双源共真空蒸镀法制备的chnhpbi薄膜材料结晶性好、表面光滑、覆盖面积大、晶粒较小且均匀致密。该柔性光电探测器具有较高的灵敏度和快速的光响应,在不同弯曲半径和弯曲角度下表现出不同的光电流响应。单个型光电探测器经过500次弯曲循环后,该器件能保持75%以上的初始光电流,具有良好的抗弯曲变形稳定性。另外研究了基于传统折纸技术制备的6×6钙钛矿chnhpbi探测器阵列,通过简单的反复拉伸折叠,显示了该光电器件具有较为不错的光采集能力,对三维图像传感研究具有一定的理论意义。

关键词：钙钛矿 ch3nh3pbi3 可穿戴旋涂双源共真空蒸镀

ch3nh3pbi3及CsPbX3钙钛矿太阳电池研究

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CH3NH3PbI3及CsPbX3钙钛矿太阳电池研究

作者：王昊旭陕西师范大学

学位级别：硕士

有机无机杂化及全无机钙钛矿材料近年来的飞速发展在能源领域引起了广泛重视。在不到十年的时间里,其太阳电池效率从3.8%提升至23.7%。在具有良好商业化前景的前提下,钙钛矿太阳电池仍然存在着诸多问题如:环境稳定性差,重金属毒性,添加... 详细信息

有机无机杂化及全无机钙钛矿材料近年来的飞速发展在能源领域引起了广泛重视。在不到十年的时间里,其太阳电池效率从3.8%提升至23.7%。在具有良好商业化前景的前提下,钙钛矿太阳电池仍然存在着诸多问题如:环境稳定性差,重金属毒性,添加剂昂贵和复杂等。本论文研究了利用施加静磁场作用的低成本方法改善ch3nh3pbi3钙钛矿薄膜结晶质量提高电池性能,利用双源共蒸法制备出高性能CspbiBr2钙钛矿薄膜及太阳电池,研究了其相偏析机理,并对Cspbi3钙钛矿相稳定性及电池稳定性进行了研究,通过引入PEAI有机分子对提升其稳定性进行了探索。研究结果如下:第一工作,首次提出了施加静磁场作用改善溶液旋涂法制备ch3nh3pbi3钙钛矿薄膜的结晶质量,通过在ch3nh3pbi3钙钛矿前驱液旋涂过程中施加80mT磁场强度的静磁场作用,帮助结晶中的ch3nh3pbi3钙钛矿前驱液中离子进行规则排列,提升其结晶质量,使其平均晶粒尺寸从148 nm增大到192 nm,电池光电转化效率从16.72%提高到18.56%,同时器件稳定性也有所增加。第二工作研究了双源共蒸CsI、PbBr2制备CspbiBr2钙钛矿薄膜及太阳电池。通过调控组分比、衬底温度、退火温度、退火时间得到最佳电池光电转化效率7.4%,在当时为文献报道中出现过的最高效率(2017.6)。电池在25%-35%相对湿度环境中放置30天器件效率下降小于10%。通过EDX表征手段研究了 CspbiBr2钙钛矿薄膜中固有的相偏析现象,研究表明相偏析现象普遍存在于CspbiBr2钙钛矿薄膜中,是薄膜的本征特性,无法完全消除,只能在诸多制备条件中进行取舍以得到最高电池性能。第三工作研究了溶液旋涂法制备三维及低维RP结构Cspbi3钙钛矿薄膜及太阳电池。三维结构Cspbi3钙钛矿太阳电池效率为14.84%,但稳定性较差。我们通过在三维Cspbi3钙钛矿中引入PEAI有机分子,增加Cspbi3钙钛矿相稳定性。在85%-90%的高湿度环境中,低维RP结构Cspbi3钙钛矿薄膜可以保持一周时间不相变。同时研究了 Cspbi3钙钛矿薄膜与水的相互作用导致相变的微观机理,证明PEAI有机分子的存在起到了很好的隔水作用,提高了 Cspbi3钙钛矿相稳定性。

关键词：钙钛矿太阳电池磁场 ch3nh3pbi3 CspbiBr2 相偏析 Cspbi3

ch3nh3pbi3薄膜的缺陷调控及光电探测器性能研究

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CH3NH3PbI3薄膜的缺陷调控及光电探测器性能研究

作者：叶雨琪中国科学技术大学

学位级别：硕士

有机-无机卤化物钙钛矿(organic-inorganichalideperovskite,OIHP)材料光电性能优异:光吸收系数高、带隙可调、载流子扩散距离长、激子束缚能低、载流子寿命长等。此外,OIHP材料可低温溶液法制备是传统半导体材料所不具备的。OIHP材料... 详细信息

有机-无机卤化物钙钛矿(organic-inorganichalideperovskite,OIHP)材料光电性能优异:光吸收系数高、带隙可调、载流子扩散距离长、激子束缚能低、载流子寿命长等。此外,OIHP材料可低温溶液法制备是传统半导体材料所不具备的。OIHP材料凭借其优异的性能迅速成为光电领域的研究热点之一。由于缺陷会导致器件的光电性能变差,如何有效抑制OIHP材料的缺陷是学术界关注的热点课题。本文围绕chnhpbi薄膜的缺陷调控,系统研究了制备参数对钙钛矿薄膜物相、缺陷、光学性能、光电性能的影响。通过加入乙醇胺对钙钛矿薄膜形貌、缺陷和光学性能进行调控,并制成光电探测器,研究了胺盐对光电探测器光电性能的影响。主要研究内容包括以下两个部分:(1)反溶剂法制备chnhpbi钙钛矿薄膜,通过改变前驱体溶液中ch3nh3I和pbi2的摩尔比来控制钙钛矿薄膜表面晶粒形貌、表面缺陷、光学性能等。当ch3nh3I和pbi2的摩尔比为1.03:1时,钙钛矿薄膜更均匀、晶粒排列更致密、缺陷浓度更低。在最优摩尔比的基础上,通过控制钙钛矿薄膜退火温度来控制晶粒生长速度,减少钙钛矿薄膜的内部缺陷。当退火温度为100℃,反应更完全,钙钛矿薄膜结晶性更好、表面更光滑、缺陷浓度更低。光电测试结果表明:在5 V偏压、0.001 mW/cm2光辐射下,光电探测器的探测率(D*)最高可达 6.6×1011 Jones,响应度(R)为 0.097A/W。(2)在工作(1)的基础上,使用乙醇胺添加剂修饰钙钛矿薄膜。少量的乙醇胺添加剂能够有效钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷、降低缺陷引起的非辐射复合概率、提高载流子寿命。光电测试结果表明:最佳乙醇胺加入量为n=40,在5 V偏压、0.001 mW/cm2光辐射下,光电探测器的D*、R均有一定程度提升。

关键词：有机-无机卤化物钙钛矿 ch3nh3pbi3 胺盐光电探测器

ch3nh3pbi3钙钛矿材料改性与太阳能电池制备及光伏性能研究

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CH3NH3PbI3钙钛矿材料改性与太阳能电池制备及光伏性能研究

作者：钟小英广西大学

学位级别：硕士

有机-无机钙钛矿材料ABX(A=chnh(MA,B=Pb,Sn,X=I)具有光电转换效率高、成本较低等优势,受到了学术界及产业界的广泛关注。钙钛矿层薄膜质量的提高是钙钛矿太阳能电池性能提升的关键因素。因此,本文的主要工作为对钙钛矿层薄膜的质量的... 详细信息

有机-无机钙钛矿材料ABX(A=chnh(MA,B=Pb,Sn,X=I)具有光电转换效率高、成本较低等优势,受到了学术界及产业界的广泛关注。钙钛矿层薄膜质量的提高是钙钛矿太阳能电池性能提升的关键因素。因此,本文的主要工作为对钙钛矿层薄膜的质量的优化。通过添加敏化剂、使用掺杂剂等方式改善钙钛矿吸光层的质量。主要采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜显微镜(SEM)、紫外可见吸收光谱(UV-vis)、荧光发射(PL)光谱以及J-V表征等检测手段系统探究所制备样品的形貌、光学性能与电池性能。主要开展以下几个方面的研究工作:(1)SnS(硫化亚锡)量子点(Quantum dots,QDs)敏化钙钛矿太阳能电池:采用回流法合成SnS QDs,采用一步旋涂法制备chnhpbi(MAPI)钙钛矿层,构建结构为FTO/Ti O/SnS QDs-MAPI/Carbon的钙钛矿太阳能电池器件。研究发现,采用SnS QDs敏化chnhpbi钙钛矿后,钙钛矿薄膜形貌得到了明显改善,晶界减少,尺寸约为1.5μm,且吸光性能良好。SnS QDs敏化钙钛矿降低了钙钛矿的电荷复合率,实现更有效的电荷提取。与未敏化SnS QDs的电池相比,其器件效率提高约59%。(2)CdSn(1-x))S敏化钙钛矿太阳能电池:利用回流法制备CdSn(1-x))S合金量子点,将其加入MAPI钙钛矿前驱体溶液中,得到CdSn(1-x))S-MAPI的钙钛矿前驱体溶,从而构建一种结构为FTO/Ti O/CdSn(1-x))S-MAPI/Carbon的无空穴层的钙钛矿太阳能器件。通过调整Cd:Sn的掺杂比例制备具有较大晶粒、更少针孔的钙钛矿薄膜,可以提高电子传输层/钙钛矿界面的电子提取能力,减少界面处的电荷复合,从而使电池的光电性能得到提高。结果表明,加入Cd S制备的PSCs的光电转换效率(Photoelectric conversion efficiency,PCE)为2.79%,加入SnS制备的PSCs的PCE为3.47%,而加入CdSn(1-x))S(x=0.50)合金制备的PSCs的PCE为5.84%,提高了约52%,实现光伏性能的优化。(3)SnS QDs敏化MAPbSnI太阳能电池:在单组分钙钛矿薄膜MAPI的基础上引入Sn I制备Pb-Sn双组份钙钛矿,用SnS QDs敏化Pb-Sn双组份钙钛矿,用SnS QDs敏化Pb-Sn双组份钙钛矿,通过一步溶剂法制备多组分钙钛矿薄膜SnS QDs-MAPbSnI。本章研究可知,在MAPI前驱体溶液中引入Sn I可以调控钙钛矿溶液的结晶过程,从而提高钙钛矿的晶体质量,降低钙钛矿的晶体缺陷,进而抑制器件中的载流子复合。未掺入Sn I前PSCs的光电转换效率为7.68%,而掺入Sn I(x=8%)后其效率达到11.94%,且获得了66%的填充因子(Fill factor,FF)。结果表明通过调整Pb:Sn的掺杂比例可以充分发挥不同离子掺杂的优势,获得缺陷更少,质量更高的钙钛矿薄膜。

关键词： SnS量子点 ch3nh3pbi3 钙钛矿太阳能电池 CdxSn((1-x))S MAPb1-xSnxI3太阳能电池光电性能

ch3nh3pbi3薄膜的载流子复合与界面转移过程研究

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CH3NH3PbI3薄膜的载流子复合与界面转移过程研究

作者：王涛河北大学

学位级别：硕士

有机无机卤化钙钛矿(简称钙钛矿)是一类具有宽光谱吸收范围,高吸光系数,长载流子扩散距离和高载流子迁移率的直接带隙半导体材料,这使得有机无机卤化钙钛矿材料成为当前太阳能电池领域的研究热点。分析探索有机无机卤化钙钛矿界面的电... 详细信息

有机无机卤化钙钛矿(简称钙钛矿)是一类具有宽光谱吸收范围,高吸光系数,长载流子扩散距离和高载流子迁移率的直接带隙半导体材料,这使得有机无机卤化钙钛矿材料成为当前太阳能电池领域的研究热点。分析探索有机无机卤化钙钛矿界面的电荷转移以及与材料内载流子复合的竞争,对于理解有机无机杂化钙钛矿太阳能电池的工作机理、优化器件结构有重要意义。本论文主要利用飞秒瞬态吸收光谱(TA)技术和时间分辨荧光光谱(TRPL)技术,对chnhpbi(MApbi)薄膜的载流子复合以及界面电荷转移过程进行研究。取得以下主要成果。(1)分别利用“一步法”制备致密MApbi薄膜(C-MApbi),“两步法”制备MApbi纳米线(N-MApbi)。通过SEM表面形貌表征,确认C-MApbi的晶粒尺寸约400 nm,N-MApbi纳米线长度约1.5μm,且分布均匀。AFM测量C-MApbi的粗糙度为3.76 nm,而N-MApbi的粗糙度为57.20 nm。利用TRPL技术测得C-MApbi的载流子寿命为128.5 ns,而N-MApbi的载流子寿命为10.6 ns;在入射光子(550 nm)密度约为10cm时,TA测量得到在601 nm处C-MApbi的载流子寿命590.3 ps,而N-MApbi的载流子寿命132.7 ps。以上结果表明N-MApbi缺陷浓度高于C-MApbi。(2)对比研究C-MApbi/PCBM和N-MApbi/PCBM界面受激后电子转移过程。利用TA技术,在8 ns时间尺度内测量发现C-MApbi/PCBM界面存在有效的电子转移过程,而N-MApbi/PCBM界面电子转移效果差。利用TRPL技术,在500 ns时间尺度内对上述两个界面的电子转移过程进行测量,发现C-MApbi/PCBM界面的电子转移效率明显优于N-MApbi/PCBM。本文认为,N-MApbi/PCBM由于载流子寿命短、N-MApbi与PCBM的界面接触不紧密、面内取向分布的纳米线使得载流子扩散不利于界面电荷转移等因素导致电子转移效率低。同时发现,入射光子(550 nm)密度在4×10cm～4×10cm范围时,电子转移与载流子复合相互竞争,并且随入射光子密度升高界面电子转移效率降低。随着入射光子密度升高,载流子冷却时间延长,热电子转移可以在光激发后前10～20 ps范围引起C-MApbi中载流子浓度快速下降。(3)研究C-MApbi/PTAA界面受激后空穴转移过程。利用TA技术,对比测量C-MApbi/PTAA与C-MApbi/PTAA/ITO两种结构的载流子复合过程,发现ITO层可以加速C-MApbi/PTAA界面空穴转移。在550 nm光激发条件下,ITO加速界面空穴转移现象出现在光激发后36 ps;而在780 nm光激发条件下,ITO加速界面空穴转移现象出现在光激发后300 ps。上述两种波长激发下出现的差异主要由光激发后载流子浓度分布不同所致。通过改变激发光功率,发现C-MApbi/PTAA界面空穴转移与C-MApbi内部载流子复合存在竞争关系,并与激发光功率密度有关。结果表明在光激发后,当入射光子(550nm)密度在4×10cm～1.2×10cm范围时,热空穴注入可以在前5～25 ps范围内加快界面空穴转移速率;当入射光子密度高于1.2×10cm时,C-MApbi内部的高阶复合使得界面处空穴转移速率降低。

关键词： ch3nh3pbi3 载流子复合界面电荷转移飞秒瞬态吸收光谱

ch3nh3pbi3钙钛矿材料的制备与光电性能研究

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CH3NH3PbI3钙钛矿材料的制备与光电性能研究

作者：郑建强中国科学技术大学

学位级别：硕士

有机无机杂化钙钛矿材料作为直接带隙半导体,其具有光吸收系数高,电荷扩散距离长,载流子迁移率高等优异性能。其中chnhpbi钙钛矿材料的带隙在1.5eV左右,可以吸收近红外到紫外范围的太阳光,采用chnhpbi钙钛矿材料作为光吸收层可以获得性... 详细信息

有机无机杂化钙钛矿材料作为直接带隙半导体,其具有光吸收系数高,电荷扩散距离长,载流子迁移率高等优异性能。其中chnhpbi钙钛矿材料的带隙在1.5eV左右,可以吸收近红外到紫外范围的太阳光,采用chnhpbi钙钛矿材料作为光吸收层可以获得性能良好的光电器件。我们基于chnhpbi钙钛矿材料制备了太阳能电池,并对其制备工艺进行了优化;通过PCBM与chnhpbi钙钛矿材料共同退火的方法制备了含有介孔PCBM骨架的钙钛矿太阳能电池;采用加热饱和先驱物溶液的方法制备了 chnhpbi钙钛矿单晶,对其性能进行了表征。具体的研究内容集中在以下几个方面:(1)采用PEDOT:PSS或PTAA作为空穴传输层,采用不同浓度的ch3HI溶液,以及使用热退火与溶剂退火两种退火方法制备了不同的chnhpbi钙钛矿薄膜与电池。发现采用合适浓度的chnhI溶液以及溶剂退火方法可以获得较大的钙钛矿晶粒,提高电池电流密度;采用PTAA作为空穴传输层可以获得更大的开路电压以及更高的电池效率。通过调节溶剂退火时滴加的溶剂的量,在钙钛矿薄膜上旋涂PCBM或者聚苯乙烯溶液以及蒸镀不同厚度的SiO对电池工艺进行了优化。(2)采用PCBM共退火的方法制备了含有介孔PCBM骨架的chnhpbi钙钛矿薄膜,并制备了相应的电池。PCBM共退火形成的钙钛矿薄膜分为上下两层,上层是生长在介孔PCBM骨架中的钙钛矿,下层是比较致密的钙钛矿层。由于薄膜不平整,使用PCBM共退火方法制备的电池存在较大的迟滞。在共退火薄膜上再次旋涂PCBM,降低了薄膜的起伏,介孔PCBM骨架依然存在。采用再次旋涂PCBM的共退火方法制备的电池的迟滞很小,光电转换效率达到了16.1%。(3)采用反溶剂气相辅助结晶法与加热饱和溶液法制备chnhpbi钙钛矿单晶。采用加热饱和溶液法和种晶生长的方法得到了尺寸大于5 mm的钙钛矿单晶。单晶钙钛矿的光吸收边在818 nm,而薄膜钙钛矿的光吸收边在775 nm左右,单晶钙钛矿可以吸收更大波长范围的入射光。

关键词： ch3nh3pbi3 钙钛矿太阳能电池介孔骨架共退火单晶钙钛矿

ch3nh3pbi3及Br掺杂材料的膜制备与在太阳能电池中的应用

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CH3NH3PbI3及Br掺杂材料的膜制备与在太阳能电池中的应用

作者：王小青武汉理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池是近几年新兴的一种薄膜太阳能电池,相比于其它类型的太阳能电池,它具有制备成本低、效率高、稳定性高等一系列优点,被誉为新一代太阳能电池。该类型电池以钙钛矿型的有机无机杂合物为吸光材料,因其独特的带隙结构该类... 详细信息

钙钛矿太阳能电池是近几年新兴的一种薄膜太阳能电池,相比于其它类型的太阳能电池,它具有制备成本低、效率高、稳定性高等一系列优点,被誉为新一代太阳能电池。该类型电池以钙钛矿型的有机无机杂合物为吸光材料,因其独特的带隙结构该类材料吸光系数比传统的吸光材料高几个数量级,极薄的薄膜就可以满足光吸收量。另外,还有研究指出钙钛矿材料不仅能吸收光子、产生载流子,还能够以极高的迁移率传输载流子。钙钛矿薄膜材料是制备太阳能电池的基础,其制备方法有溶液法、共蒸发法和溶液辅助蒸发法,其中传统的溶液法具有极大地成本优势。目前研究者们主要以ch3nh3Pb I3及其掺杂体系为主要研究对象,其中溴掺杂ch3nh3Pb(I1-x Brx)3体系可以调节材料的带隙结构,从而影响该材料的吸光性能,进而使得钙钛矿太阳能电池的各关键参数产生变化。钙钛矿太阳能电池经过短短几年的发展光电转换效率节节攀升,但采用溶液法制备材料的具体过程还需进行系统性研究,溴掺杂对材料及器件性能的影响规律值得探讨。本文以ch3nh3pbi3体系为基础,系统的研究了制备工艺对ch3nh3pbi3薄膜材料的结晶性、吸光性能等方面的影响规律,并且将其应用在太阳能电池中制备了FTO/BL-Ti O2/NR-Ti O2/ch3nh3Pb I3/sprio-OMe TAD/Au结构的钙钛矿太阳能电池。另外,以ch3nh3Pb(I1-x Brx)3体系中溴掺杂量为变量,探讨了化学组成与物质带隙结构和吸光性能之间的影响关系。研究结果表明:1.采用一步溶液法在FTO/BL-Ti O2/NR-Ti O2衬底上制备ch3nh3Pb I3薄膜,在实验范围内NR-Ti O2长度为300 nm时,ch3nh3Pb I3薄膜连续性最好;前驱体溶液在可溶解范围内浓度越高,ch3nh3Pb I3薄膜在衬底上的覆盖率越高,其吸光性能越好;当退火温度为100℃,退火时间为15 min时,ch3nh3Pb I3薄膜的结晶质量最高。将在上述较佳实验条件下制备的ch3nh3Pb I3薄膜制备成结构为FTO/BL-Ti O2/NR-Ti O2/ch3nh3Pb I3/sprio-OMe TAD/Au的钙钛矿太阳能电池,得到光电转换效率为2.99%。2.采用一步溶液法在FTO/BL-Ti O2/NR-Ti O2衬底上制备了ch3nh3Pb(I1-x Brx)3体系薄膜,研究了不同的溴掺杂量对ch3nh3Pb(I1-x Brx)3体系薄膜晶体结构、结晶性能、光学特性等方面的影响规律。研究结果表明随着溴掺杂量的增加,常温下其物相结构逐渐由四方相转变为立方相,并且薄膜的覆盖率越来越高,但其在可见光及近红外区域内的吸光范围逐渐变窄,光吸收截止边逐渐蓝移。通过分析得出由于溴离子半径比碘离子半径要小,溴掺杂量增加导致其晶面间距减小从而X衍射峰向高角度移动,并逐渐发生晶型转变;化学组成影响了ch3nh3Pb(I1-x Brx)3体系的能级结构,使得其带隙增加,激发其产生激子的光子能量需求变大,因此在可见光及近红外区域内光吸收截止边向能量高的蓝光方向移动,吸光范围变窄。将ch3nh3Pb(I1-x Brx)3体系的薄膜制备成FTO/BL-Ti O2/NR-Ti O2/ch3nh3Pb(I1-x Brx)3/sprio-OMe TAD/Au结构的钙钛矿太阳能电池,发现随着溴掺杂量的增加,太阳能电池的短路电流减小,开路电压增大,填充因子增大,光电转换效率减小。

关键词：钙钛矿太阳能电池 ch3nh3pbi3 ch3nh3Pb(I1-xBrx)3 带隙结构薄膜