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cu对BDE-28在土壤及土壤—小白菜体系中归趋影响的研究

Cu对BDE-28在土壤及土壤—小白菜体系中归趋影响的研究

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作者：荆玉莹南京大学

学位级别：硕士

多溴联苯醚（Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs）是一种广泛用于塑料、纺织品和各种电子电器产品中的添加型溴代阻燃剂,具有内分泌干扰作用、神经毒性、以及潜在的致癌性。PBDEs已经逐渐退出欧洲和北美市场,而我国仍是BDE-209的主... 详细信息

多溴联苯醚（Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs）是一种广泛用于塑料、纺织品和各种电子电器产品中的添加型溴代阻燃剂,具有内分泌干扰作用、神经毒性、以及潜在的致癌性。PBDEs已经逐渐退出欧洲和北美市场,而我国仍是BDE-209的主要生产国,在生产和使用的过程中容易造成PBDEs向环境中的释放。另外,大量的电子垃圾输往中国东南沿海,在拆解过程中造成了严重的PBDEs环境污染。与此同时,电子垃圾拆解以及含铜农药和有机肥等的使用,造成了土壤重金属cu污染。因此,环境中PBDEs和重金属cu污染经常共存。土壤作为污染物重要的汇,研究污染物在其中的归趋有着重要意义。有机污染物在土壤中老化能够形成结合态残留,被认为可降低污染物的环境风险。然而,关于PBDEs在土壤中结合态残留形成的研究还很缺乏。重金属对PBDEs在土壤中环境归趋、由土壤向植物中迁移等过程影响的研究还很少。对这些问题进行研究,将对全面评价PBDEs的环境风险具有重要意义。本研究选择了 2,4,4’-三溴联苯醚（BDE-28）和重金属cu作为研究对象,小白菜（Brassica chinensis L.）为供试植物,开展了相关研究。由于土壤基质环境复杂,此研究利用了 c-14同位素示踪技术研究BDE-28的归趋和生物富集,克服了常规方法的一些技术缺陷。本文的主要研究内容及结论如下:（1）首先由14c-对溴苯酚和2,2’,4,4’-四溴碘鎓盐的缩合反应生成14c-BDE-28,为后续BDE-28的环境归趋研究提供基础。（2）在向土壤中添加不同浓度cu2+（0、200、500mg/kg）条件下,研究了BDE-28在土壤中经过290天好氧培养的归趋情况;包括矿化、可提取态、结合态残留的形成、结合态在腐殖质上的分布以及结合方式等。研究发现,BDE-28在土壤环境中非常稳定,经过290天培养,矿化量仅有2%;结合态残留生成量为10%,主要分布在土壤胡敏素中,物理包裹对结合态残留贡献38%-48%;没有检测到代谢产物的生成。外加cu抑制了 BDE-28的矿化和结合态残留的形成,且500 mg/kg cu 比 200 mg/kg cu的抑制作用更明显。（3）研究了 cu存在时,土壤-小白菜体系中,BDE-28在土壤中的归趋,以及cu对BDE-28及其代谢产物向小白菜体内的富集和分布。实验发现,小白菜的种植减少了 BDE-28在土壤中的可提取态,虽然对总结合态残留形成量的影响并不明显,但提高了结合态在腐殖酸和富里酸上的分布。cu对BDE-28在土壤-小白菜系统中的归趋影响的差异并不显著。BDE-28在土壤中难以被微生物利用,cu的存在会增加BDE-28在土壤环境中的持久性和可能被其他生物利用的机会,从而使BDE-28的环境风险增加。cu对BDE-28在小白菜体内的富集没有影响,但是小白菜的种植促进了结合态残留在富里酸和胡敏酸上的分布,增加了 BDE-28在环境中迁移的可能性。因此,在进行PBDEs的环境风险评估时,要充分考虑重金属、植物等因素的影响,以做出正确评价。

关键词： BDE-28 铜结合态残留腐殖物质物理结合小白菜 c-14同位素示踪

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硝代壬基酚异构体的合成与环境归趋研究

硝代壬基酚异构体的合成与环境归趋研究

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作者：王永峰南京大学

学位级别：硕士

壬基酚(NP)是一种广泛存在于环境中的具有内分泌干扰效应的污染物质,主要来自废水处理厂中壬基酚聚氧乙烯醚的降解。污泥作为生物固体肥料施用于农田土壤,使壬基酚能够被释放进入农田土壤环境中。目前的研究中发现在土壤或者土壤和城市... 详细信息

壬基酚(NP)是一种广泛存在于环境中的具有内分泌干扰效应的污染物质,主要来自废水处理厂中壬基酚聚氧乙烯醚的降解。污泥作为生物固体肥料施用于农田土壤,使壬基酚能够被释放进入农田土壤环境中。目前的研究中发现在土壤或者土壤和城市污水处理厂污泥混合环境降解过程中,很大比例的壬基酚能够在苯环上酚羟基邻位形成硝基取代的壬基酚(硝代壬基酚,nitro-NP),因此被认为是壬基酚在自然环境中的一种重要降解途径。虽然有研究表明硝代壬基酚可能比其母体壬基酚的毒性和雌激素活性更小,但是有关硝代壬基酚的环境行为与毒性风险的认识还比较有限,因此有必要研究其在自然环境中的降解与归趋。硝代壬基酚在结构上属于硝代芳香环类物质,因此硝代壬基酚可能具备硝代芳香环类物质的生物毒性以及降解行为。由于硝代壬基酚仍然含壬基链结构,因此硝代壬基酚类似于壬基酚也存在多种异构体。在研究硝代壬基酚的过程中,要考虑到异构体之间存在降解以及雌激素活性等方面差异。本文应用放射性同位素示踪技术,研究了农田土壤和硝化活性污泥中4种壬基链为支链的硝代壬基酚异构体的降解以及归趋。根据Friedel-crafts烷基化反应,首先合成了工业壬基酚中所占比例较高的具有α季碳结构的4种壬基酚异构体(NP111、NP112、NP38、NP65)以及比例最高的NP111的14c标记物(14c-NP111),之后通过硝化反应得到了对应的硝代壬基酚异构体(nitro-NP111、nitro-NP112、nitro-NP38、nitro-NP65、14c-nitro-NP111)。这些异构体的制备为研究硝代壬基酚的环境行为以及风险评价提供了基础。在农田土壤中,经过266天的好氧培养实验,研究了4种硝代壬基酚异构体的归趋情况。硝代壬基酚异构体的降解均符合生物可利用校正的一级动力学模型,同时异构体之间存在较为明显的降解差异,并且这种差异与文献报道的硝代壬基酚母体壬基酚异构体的降解差异类似。对比硝代壬基酚和壬基酚的降解速率发现,硝代壬基酚的降解速率明显比壬基酚小,这表明硝代壬基酚在土壤环境中比其母体化合物壬基酚具有更强的持久性。14c-nitro-NP111在土壤中的矿化量很低,实验结束时,仅有8.5%的硝代壬基酚被矿化为cO2。14c-nitro-NP111矿化速率(每天0.03%)明显低于其母体化合物14c-NP111(每天0.09%)。经过115d培养后,在微生物作用下,40%左右的硝代壬基酚在土壤中形成结合态残留,之后保持相对稳定。在结合态残留中,nitro-NP111绝大多数以物理包裹形式与胡敏素结合。结合态残留的形成限制了硝代壬基酚的进一步降解,此过程是影响硝代壬基酚在土壤中降解的主要因素。硝代壬基酚降解过程中还发现了一种极性大于自身的代谢产物,其结构目前还在鉴定之中。我们的研究表明由于硝代壬基酚在土壤中更难被降解,形成硝代壬基酚可能并不是一种有效的减少壬基酚环境风险的途径。在硝化活性污泥降解硝代壬基酚的研究中,我们设置了4个不同的处理组(灭菌组、氨氧化活性组、氨氧化抑制组、和富营养组),研究污泥中不同微生物群落对硝代壬基酚异构体的降解。经过36天的好氧培养研究,通过一级动力学模型拟合发现不同处理组中硝代壬基酚的降解存在较大的差别。不同硝代壬基酚异构体在可提取态中的浓度变化差异明显;在不同处理组之间,这种差异尤其明显,这表明微生物群落结构对硝代壬基酚降解存在明显的影响。在对14c-nitro-NP111的研究中发现,7天内,富营养组中的硝代壬基酚有70%成为不可提取态,这与富营养组中丰富的微生物群和强的生物活性有关。在其他处理组中,硝代壬基酚在结合态中的比例均比较少,回收率随时间有不同程度的下降,这可能与硝代壬基酚在可提取态中含量较多而挥发有关。在存在微生物作用的处理组中,发现了多种不同的代谢产物,其中含量最多的代谢产物(M1)在总量中前4天内快速增加之后保持相对稳定,但在可提取态中含量持续增加。推测代谢产物的形成是由于硝代壬基酚与污泥絮体中胞外聚合物的结合或者被微生物摄取。本文研究了硝代壬基酚异构体在农田土壤以及硝化活性污泥中的降解及归趋。结果表明硝代壬基酚在土壤环境中比壬基酚存在更加持久,同时在土壤结合态残留中主要以物理包裹的形式与胡敏素结合,因此在环境条件变化的情况下可能存在再次释放的可能。硝代壬基酚异构体之间的降解速率存在显著的差异,因此在研究硝代壬基酚的过程中需要考虑到异构体之间的降解差异。微生物群落结构的差异使硝代壬基酚在不同环境中的降解途径不同,硝化活性污泥中的研究结果表明硝代壬基酚的降解可能主要由于异养菌的作用。目前的研究还未能鉴定出这些代谢产物的结构,在下一步研究中,有必要阐明降解硝代壬基酚的微生物群落结构,以此来更好的研究降解机制和为生物修复提供相关基础信息。

关键词：壬基酚代谢产物硝代壬基酚异构体农田土壤硝化活性污泥降解动力学环境归趋 c-14同位素示踪

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水稻土中四溴双酚A在不同厌氧还原条件及厌氧—好氧变换条件下的归趋

水稻土中四溴双酚A在不同厌氧还原条件及厌氧—好氧变换条件下的...

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作者：刘洁南京大学

学位级别：硕士

四溴双酚A（TBBPA）是一种常用的溴代阻燃剂,其主要应用于塑料、纺织品以及电子线路板的生产。由于它的广泛使用,TBBPA在土壤、底泥等多种环境介质中被检测出。TBBPA具有一定的肝脏毒性、免疫毒性和内分泌干扰特征。水稻田作为我国乃至... 详细信息

四溴双酚A（TBBPA）是一种常用的溴代阻燃剂,其主要应用于塑料、纺织品以及电子线路板的生产。由于它的广泛使用,TBBPA在土壤、底泥等多种环境介质中被检测出。TBBPA具有一定的肝脏毒性、免疫毒性和内分泌干扰特征。水稻田作为我国乃至亚洲的重要农田系统之一,是环境中TBBPA的重要接收场所之一。研究水稻土壤中TBBPA的环境行为对评价TBBPA的环境风险有着重要意义。本研究应用c-14同位素示踪技术,研究了在硫酸根（SO2-4）、Fe（Ⅲ）厌氧还原条件以及厌氧-好氧连续培养条件下TBBPA的降解、代谢以及结合态残留的形成和释放。厌氧培养195天后,少量的TBBPA （1.3%）矿化生成了c02,大部分的TBBPA在厌氧条件下发生了还原脱溴反应,其消除半衰期为36天。在S042-和Fe（Ⅲ）还原组中,分别在厌氧土壤中加入20mM硫酸钠（Na2SO4）和160mM的无定型Fe（OH）3做为体系的主要电子受体。SO2-4还原条件下,TBBPA最终消除半衰期为31天。无定形Fe（OH）3对TBBPA有较强的吸附作用,在实验起始点大部分的TBBPA呈结合态残留,但伴随着Fe（Ⅲ）被还原成Fe（Ⅱ）,部分被吸附的TBBPA被释放为可提取态。使用放射性检测仪（HPLc-14c-LSc）检测到有四种代谢产物产生。通过Lc-MS鉴定,这些代谢产物为三种低溴代中间代谢产物（即一溴代、二溴代和三溴代双酚A （mono-, di-, tri-BBPA））和最终脱溴代谢产物（双酚A）。三种低溴代产物在实验后期逐渐消失,而双酚A在体系中积累,最终占了总放射性量的54%。在厌氧培养过程中,各处理组中均有大量的结合态残留的形成。SO2-4处理组中,在实验前期有较多量的结合态残留,约占了总放射性量的53%。随着培养时间延长,结合态残留量降低至约40%。无定型Fe（OH）3对TBBPA及其代谢产物有较强吸附作用,在实验初期形成了大量的结合态残留。使用草酸铵（pH3.25）溶解结合态残留中的无定型Fe（OH）3可以使Fe（Ⅲ）处理组实验初期的结合态残留完全释放,随着培养时间延长,Fe（Ⅲ）中草酸铵释放的结合态残留比例逐渐降低。这些释放的结合态残留包括TBBPA及其代谢产物,其组分随培养时间延长有一定的变化。此外将结合态残留和新鲜土壤混合培养后,体系中检测到了一定的矿化量,但结合态残留并没有发生释放。在厌氧-好氧连续培养实验中,将厌氧培养125天后的样品离心去除水层,转移底层固相土壤至矿化瓶中并好氧培养70天。在厌氧培养终止的时刻,体系中大部分TBBPA以及所有的低溴代代谢产物已经转化为双酚A或者结合态残留。当环境条件转化为好氧后,厌氧积累的双酚A发生了矿化（5.9%）,约占双酚A量的9.5%。同时检测到大量的结合态残留的形成,双酚A的消失半衰期为11天。然而当培养条件转化后,原本形成结合态残留的TBBPA及其低溴代代谢产物再次在可提取态中检测到,约占了总放射性量的12.4%。这些释放的TBBPA及低溴代代谢产物在好氧培养过程保持稳定,并没有进行进一步的降解。本文研究了TBBPA在土壤中连续厌氧-好氧培养条件下的环境归趋,以及土壤氧化还原环境的变化对结合态残留的形成和释放的影响。研究结果表明连续厌氧-好氧方法修复TBBPA污染的土壤虽具有一定的可行性,但是实验中形成了较多环境行为不确定的结合态残留。由于释放的结合态残留物质在好氧条件下稳定,因此它们的环境风险应受到关注。第二轮的厌氧-好氧培养可能可以更完全的去除土壤中的TBBPA及其代谢产物。

关键词：溴代阻燃剂降解代谢结合态残留硫酸根还原铁还原连续厌氧-好氧培养 c-14同位素示踪

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