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化工学报 2024年

作者：张珂任维杰王梦娜范凯锋常丽萍李佳斌马涛田晋平太原科技大学环境与资源学院太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室北京市科学技术研究院资源环境研究所

为了解决热化学硫碘循环和硫化氢化学反应循环制氢的关键技术问题，提出使用ANSYS-FLUENT对bunsen反应产物(HI/H2SO4/H2O/甲苯液-液两相混合物)在微通道内的流动混合特性进行数值模拟研究。系统分析了微通道内两相混合与入口方式、入口... 详细信息

为了解决热化学硫碘循环和硫化氢化学反应循环制氢的关键技术问题，提出使用ANSYS-FLUENT对bunsen反应产物(HI/H2SO4/H2O/甲苯液-液两相混合物)在微通道内的流动混合特性进行数值模拟研究。系统分析了微通道内两相混合与入口方式、入口流速、两相流速比的关系，探讨了微通道内加入障碍物后对两相混合的强化作用。结果表明，当两相以上下分层方式进入通道时，混合效果更佳；提高流速可以显著增大两相流的混合程度，但是通道压力损失随之增加；两相流速比为1:1、流速为0.034 m/s时，混合程度达到最大值88.72%，同时压力损失相对较小；在通道内部设置障碍物可以形成周期性的涡流，有效缩短两相混合时间，强化两相混合。与半圆形障碍物相比，矩形障碍物可以更有效地促进两相混合，但是压力损失更大。

关键词：热化学循环制氢 bunsen反应产物两相流混合微通道数值模拟

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连续电解bunsen反应产物制氢的研究

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太原理工大学学报 2019年第3期50卷 291-296页

作者：张珂李晓玲贾欣王辉常丽萍太原理工大学煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地太原030024

bunsen反应作为实现硫化氢裂解循环的关键步骤,在产物的分离和纯化、副反应、碘蒸气沉积及腐蚀等方面面临着巨大的技术挑战。直接电解bunsen反应产物可以从根本上解决产物的分离问题,从而减少反应物的过量使用。连续电解bunsen反应产物H... 详细信息

bunsen反应作为实现硫化氢裂解循环的关键步骤,在产物的分离和纯化、副反应、碘蒸气沉积及腐蚀等方面面临着巨大的技术挑战。直接电解bunsen反应产物可以从根本上解决产物的分离问题,从而减少反应物的过量使用。连续电解bunsen反应产物HI/H_2SO_4混酸,分析了电解结果随时间变化的趋势,考察了阳极电解液中甲苯的存在对电解结果的影响。结果表明:连续电解在3h后可进入稳态,电解槽电压在1.0～1.5h迅速升高并稳定在3.33V;6h后阳极电解液中I^-浓度可以降低49%.阳极电解液中的I^-会透过质子交换膜进入阴极室,污染阴极电解液;甲苯的存在有利于降低阳极液中剩余I^-的浓度,抑制I^-对阴极电解液的污染及降低电解能耗。

关键词： bunsen反应产物连续电解硫化氢裂解循环 S-I循环制氢甲苯

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含硫污染物制氢和硫酸过程中微通道内液-液混合特性研究

含硫污染物制氢和硫酸过程中微通道内液-液混合特性研究

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作者：王梦娜太原科技大学

学位级别：硕士

硫化氢化学反应循环可以脱除HS和SO污染物的同时制备氢气和硫酸。该循环包含如下反应:(1)硫化氢氧化HS+HSO→SO+S+2HO,(2)硫氧化S+O→SO,(3)bunsen反应SO+I+2HO→2HI+HSO,(4)氢碘酸分解2HI→H+I,总反应为HS+2HO+O→2H+HSO。循环的关键... 详细信息

硫化氢化学反应循环可以脱除HS和SO污染物的同时制备氢气和硫酸。该循环包含如下反应:(1)硫化氢氧化HS+HSO→SO+S+2HO,(2)硫氧化S+O→SO,(3)bunsen反应SO+I+2HO→2HI+HSO,(4)氢碘酸分解2HI→H+I,总反应为HS+2HO+O→2H+HSO。循环的关键步骤直接电解bunsen反应产物(HI/HSO4/HO/甲苯混合物)可以克服传统bunsen反应温度高、产物分离困难等技术问题,同时实现电解制氢。HI/HSO4/HO/甲苯液-液两相流在常规电解池中电解存在甲苯-水两相流的混合程度有限、电解液停留时间短、转化率等问题。微反应器具有体积小、比表面积大、易于操作、本质安全等特点,HI/HSO/HO/甲苯两相体系在微电化学反应器中电解,有望实现快速混合、高效传质、过程精确可控。基于此,本文围绕HI/HSO/HO/甲苯两相流在微通道内的流动与混合特性进行研究,数值模拟微通道电解池内两相流动和混合过程,考察微通道结构、流体物性、操作参数对两相流动和混合特性的影响,构建液-液非均相微通道电解池,为直接电解bunsen反应产物提供理论和技术支撑,推进含硫污染物资源化制氢气和硫酸技术的闭合和应用。本研究所涉及的主要内容和得到的主要结论如下:(1)本文选用Ansys-fluent数值软件模拟对HI/HSO混酸与甲苯两相在蛇形微通道内的流动与混合特性进行研究,使用ICEM CFD进行结构化网格划分,在前处理软件中使用多相流Mixture模型。模拟的数据结果通过实验验证,结果表明标准误差和平均绝对误差均在5%以内,模拟方法可行。(2)研究了流体入口方式、流速等操作参数对甲苯和HI/HSO混酸液-液两相流混合特性的影响。上下分层流入的混合性能优于左右分层流入,流体入口方式对压力损失的影响不大;在两相流速比不变的条件下,两相混合程度随着流速的增大呈现先增大后减小的趋势,在流速为0.035 m/s,两相流的混合程度最高;弯管处是造成局部压力损失的主要来源;由于离心力的作用,在弯管处会导致流体产生速度梯度,流体依然存在分层。(3)通过在直通道中加入凹槽对微通道的结构进行优化,研究凹槽对两相流动和混合的影响。凹槽的加入会使流体的流程增加,动力势能减小,沿程阻力损失增加,凹槽后侧易诱发涡旋,有利于加快两相混合,减小混合长度;增大矩形凹槽高度导致两相的接触面积增大,可以促进两相流的混合,但是压力损失也随之增加;减少相邻凹槽间距会导致压力损失增大;半圆形凹槽由于其特殊的弧度,在凹槽后侧产生的涡流区域比矩形凹槽小,压力损失也相应较少。

关键词：硫化氢化学反应循环 bunsen反应产物液-液两相流微通道数值模拟

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自支撑电极的制备及在电解本生反应产物制氢中的性能研究

自支撑电极的制备及在电解本生反应产物制氢中的性能研究

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作者：张雪薇吉林大学

学位级别：硕士

出于对能源匮乏、环境恶化等问题的重视,科研工作者们将开发制备绿色高效的氢气作为研究重点。热化学循环制氢中,硫碘(SI)循环成本相对较低且有望实现大规模生产制氢。本生(bunsen)反应作为SI循环反应之一,产物为HSO和HI。电解bunsen反... 详细信息

出于对能源匮乏、环境恶化等问题的重视,科研工作者们将开发制备绿色高效的氢气作为研究重点。热化学循环制氢中,硫碘(SI)循环成本相对较低且有望实现大规模生产制氢。本生(bunsen)反应作为SI循环反应之一,产物为HSO和HI。电解bunsen反应产物,实质上是电解氢碘酸产生氢气和碘单质,完全电解后溶解度较低的碘单质能够被回收再次参与bunsen反应,分离后得到硫酸溶液参与硫酸分解反应,此方法可以避免对bunsen反应产物直接分离时需要过量反应物且操作复杂等问题,简化SI循环工艺流程的同时达到高效产氢的目的。作为新型电催化剂,过渡金属硫化物廉价易制得、具有低的能带间隙,受到研究人员广泛关注。通过在过渡金属硫化物中引入杂原子,能够优化其催化性能。本文取得了以下的研究成果:(1)以酚醛树脂为碳源,通过炭化法在泡沫镍基底上成功包覆碳层,以L-半胱氨酸为硫源,碳包覆泡沫镍为自支撑电极基底及镍源,通过水热法制备NiS-C/泡沫镍自支撑电催化电极。制备的NiS-C/泡沫镍电催化电极表现了优异的析碘反应(IER)催化性能。在1.0 V电位下,NF-800-0.73-24(炭化温度为800°C、L-半胱氨酸的添加量为0.73 g、水热反应时间为24 h)电催化电极的电流密度为1.451 A cm,Tafel斜率为195.4 m V dec,法拉第效率为95%。未经修饰的泡沫镍耐酸性较差,修饰硫元素与碳元素后,二者的协同效应不仅可以提高NiS-C/泡沫镍电极的耐腐蚀性而且可以提高其电催化活性。(2)采用简单的一步水热法在碳布基底上制备NiCoS@碳布电催化电极,与单金属硫化物修饰电极相比电催化析碘性能更优异。调节Ni、Co添加比例,制备了一系列Ni-Co-S@CC复合电极材料,在1.0 V电位下,Ni-Co-S@CC(1:2)电催化电极的电流密度为1.670 A cm,比相同电位下的纯碳布提高了371 m A cm,为Pt电极的3倍,进行20 h恒电位极化测试后电流密度基本不变。钴元素与镍元素的协同效应、可变的价态有利于提高催化活性。(3)以次磷酸钠为磷源、硫脲为硫源,采用简单、反应温和的一步电沉积法制备Ni-P-S@CC电催化电极,其中在1.0 V电位下,NiPS@CC(次磷酸钠0.5 g,硫脲1.0 g)电催化电极的电流密度为1.721 A cm,1000次CV循环测试后电流密度仅下降36 m A cm,60 min恒电流极化测试法拉第效率为97%。研究表明,在碳纤维上修饰Ni-P-S复合材料,可以有效提高IER催化活性。

关键词： bunsen反应产物电催化剂制氢过渡金属硫化物

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本生反应产物电解制氢电催化电极的制备及性能研究

本生反应产物电解制氢电催化电极的制备及性能研究

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作者：王雄伟吉林大学

学位级别：硕士

随着社会的发展,人类对能源的需求越来越大,鉴于化石燃料的日益枯竭,寻找化石燃料替代品已成为当代的使命。氢是一种绿色可持续能源,人们对它寄予了厚望。本生(bunsen)反应产物电解制氢是实现工业制氢气的希望的途径之一,但是bunsen反... 详细信息

随着社会的发展,人类对能源的需求越来越大,鉴于化石燃料的日益枯竭,寻找化石燃料替代品已成为当代的使命。氢是一种绿色可持续能源,人们对它寄予了厚望。本生(bunsen)反应产物电解制氢是实现工业制氢气的希望的途径之一,但是bunsen反应产物电解制氢进行离不开催化剂的使用。贵金属基催化剂是世界上公认的是最佳的电解催化剂。然而,这类催化剂的广泛使用受到高成本和低储备的极大限制。因此,为了降低成本、提高电解HI的效率,迫切需要研发一种由具有地壳丰量的元素组成的非贵金属催化剂。决定催化剂催化活性两大因素:催化剂表面活性位点的数量和催化剂活性位点的内在活性,催化剂的性能与其化学元素组成和表面微观结构密切相关。本论文通过简单的水热反应在Ti基板和泡沫Ni表面生长上相应的硫化物,制备高效的非贵金属电解制氢催化剂。本文取得了以下的研究成果:1.通过水热法成功在Ti板表面均匀生长上S-TiO纳米片。S的掺杂降低了TiO的能带间隙,使得S-TiO/Ti在碘析出反应中表现出优异的电催化性能。S-TiO/Ti在1.05 V的过电位下电流密度可达100 mA/cm,与贵金属铂的催化活性相近。在酸性条件下,与纯Ti板相比,它还具有更好的长期电解稳定性。在1.30 V的恒压电解下,S-TiO/Ti复合材料的电流效率也接近100%。这项工作为廉价、高效的非贵金属电解HI催化剂的设计和合成注入新的动力。***是一种被寄予厚望的电解催化剂,本论文在Ti片表面修饰MoS催化剂。反应时间为6小时的复合材料(MoS/Ti-6)在强酸性条件下表现高催化产氢性能。MoS/Ti-6复合材料在302 mV的过电位下就可以达到100 mA/cm的电流密度,在酸性条件下连续电解超过24小时,电流效率接近100%。电化学性能表明,MoS修饰改性是提高本生反应产物电催化产氢性能的有效途径之一。***基材料由于其优越的催化活性以及良好的稳定性,成为目前的研究热点。本论文采用温和条件的水热反应,在泡沫镍上生长出稳定的NiS。反应时间为18小时的复合材料(NiS/NF-18)催化产氢性能最佳。NiS/NF-18复合材料电催化制氢时电流密度达到100 mA/cm过电位仅为291 mV。在复合材料电化学测试时,发现其具有良好的电催化稳定性,并且电流效率接近100%。NiS/NF-18复合材料可用作高效、稳定的电解产氢催化剂。

关键词： bunsen反应产物电催化制氢 S-TiO2 MoS2 Ni3S2

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