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Exploring precursor effect in in-situ reconstruction of bi metal organic-frameworks during CO_(2)electroreduction reaction to tailor formate selectivity towards 100%

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Science China Chemistry 2024年第7期67卷 2190-2198页

作者： Zhida Liu Qikui Fan Hang Huo Fanglei Yao Xiaoping Gao Jin Wang College of Materials Science and Engineering Shenzhen UniversityShenzhen 518071China College of Physics and Optoelectronic Engineering Shenzhen UniversityShenzhen 518060China Key Laboratory of Functional Molecular Solids Ministry of EducationCollege of Chemistry and Materials ScienceAnhui Normal UniversityWuhu 241002China Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale University of Science and Technology of ChinaHefei 230026China

bi-based metal-organic frameworks(bi-mofs)as efficient catalysts for the CO_(2)electroreduction reaction(CRR)have been extensively *** has been established that bi-mofs usually undergo in-situ transformation during the CRR,ultimately converting into bi ***,the effect of the MOF precursors on the structure of the derived bi catalysts and consequently on their electrocatalytic properties has not been clearly *** this work,we prepared four variants of a novel bi-MOF with different morphologies and dimensions,and explored the effects of the precursors on the resulting bi catalysts and their CRR performance.A precursor-dependent in-situ transformation and its profound impact on tuning the CO_(2)-formate FE towards~100%have been *** the four examined variants,bi-MOF with nanocube-like morphology(biMOF-NC)is transformed into thin and flat bi nanosheets capable of successfully enveloping the fibers of carbon paper(working electrode),while the other three variants with increased size and dodecahedral/octahedral geometry have been transformed into bi nanoflowers,exposing a fair portion of the carbon fibers in the working ***,the transformation rate was found to be dependent on the precursors and biMOF-NC exhibited the highest rate of reconstruction compared with other ***,the bi catalyst derived from biMOF-NC delivered a selectivity for the formate product of nearly 100%at-1.2 V(*** hydrogen electrode(RHE))and of over 95%in a wide potential range due to efficient suppression of the competing hydrogen evolution reaction(HER)over carbon *** in-situ transformed biMOFNC also demonstrated equivalently high formate selectivity at large current densities(≥100 mA cm^(-2))in flow cell reactors as that in H-type reactors,underscoring its potential for industrial *** work highlights the necessity of finely tuning the structural features of MOF precursors to achieve optim

关键词： bi-mofs precursor effect in-situ transformation bi nanosheets CO_(2)-to-formate

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bi-MOF及其衍生物的制备与能源环境领域的应用

Bi-MOF及其衍生物的制备与能源环境领域的应用

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作者：秦珩杰西安石油大学

学位级别：硕士

随着全球经济的快速发展,环境污染和传统能源危机是目前人类社会面临的主要挑战。作为清洁能源的核能被认为是未来能源结构的重要组成部分,但核能利用中潜在的放射性碘元素对生态环境具有严重威胁,限制了核能的广泛应用,因此,开发高效... 详细信息

随着全球经济的快速发展,环境污染和传统能源危机是目前人类社会面临的主要挑战。作为清洁能源的核能被认为是未来能源结构的重要组成部分,但核能利用中潜在的放射性碘元素对生态环境具有严重威胁,限制了核能的广泛应用,因此,开发高效安全的碘吸附材料对清洁能源的可持续发展具有十分重要的意义。另一方面,为了满足新能源技术发展中对储能器件越来越高的要求,高性能储能器件的开发成为新能源高效利用的关键。其中,超级电容器作为一种具有较高功率密度和较好循环稳定性的新型储能器件,在储能领域发挥着不可替代的作用,研究具备高能量密度的超级电容器电极材料成为当前储能领域关注的焦点。金属有机框架材料(mofs)因其组成和结构特点,已经在气体吸附和电化学储能领域展现出巨大潜力。其中,铋基金属有机框架(bi-mofs)作为近年新型mofs材料,因其对碘的亲和性以及良好电化学活性,在放射性碘吸附和电化学储能领域具有广阔的发展前景。因此,将新型bi-mofs作为碘吸附材料和储能材料,并进行相关实验研究与理论分析,对丰富bi-mofs的理论体系及拓展其广泛应用具有重要研究意义。基于此,本论文选取两种具有不同结构特征的bi-mofs——NOTT-220和CAU-17作为研究对象,系统研究了NOTT-220的碘吸附性能及吸附机理,并针对CAU-17的衍生碳掺杂biSe复合材料的储能应用进行了全面探讨。深化了两类新型bi-mofs材料在气体吸附及储能领域的相关理论。本论文的具体研究内容如下:(1)采用溶剂热法合成的NOTT-220在75℃下具有高达955 mg·g的碘吸附容量,经过三次循环吸附后仍可以保持71.4%的吸附容量,展现出NOTT-220作为碘吸附剂的应用潜力。此外,通过材料表征并结合DFT理论计算,阐明了NOTT-220对碘的吸附机理为化学吸附与物理吸附共同作用,并验证了被吸附碘的存在形式为I、bi I、bi OI以及聚碘阴离子,同时表明NOTT-220中的-C=O基团对碘具有最高的结合能力。(2)通过溶剂热法制备CAU-17并作为前驱体,通过不同硒化方法和碳化温度的调控,制备并筛选出了具有优异电化学性能的样品biSe-H-500,用于超级电容器电极材料。在三电极体系中,当电流密度为1.0 A·g时,可以提供565.9 C·g的比电容。将其组装成对称型全电容并进行电化学测试,在639.9 W·kg的功率密度下可以提供39.3Wh·kg的能量密度,同时该超级电容器在2.0 A?g的电流密度下充放电循环1000次后,容量保持率仍在90.5%,具有较好的循环稳定性。

关键词： bi-mofs 碘吸附超级电容器 DFT理论计算

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新型bi基异质结纳米催化材料的制备与催化性能研究

新型Bi基异质结纳米催化材料的制备与催化性能研究

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作者：史蒂超内蒙古大学

学位级别：硕士

随着工业化和城市化的迅猛发展,传统化石燃料如煤、石油和天然气等的巨大消耗对能源和环境造成巨大的压力,因此开发新能源和解决环境污染已成为当今科学研究的重点。太阳能作为一种可再生、绿色清洁能源,在解决能源和环境问题中极具应... 详细信息

随着工业化和城市化的迅猛发展,传统化石燃料如煤、石油和天然气等的巨大消耗对能源和环境造成巨大的压力,因此开发新能源和解决环境污染已成为当今科学研究的重点。太阳能作为一种可再生、绿色清洁能源,在解决能源和环境问题中极具应用潜力。利用光催化技术可将太阳能转化为化学能和电能,能够将环境有机污染物催化降解,还可以将污染水资源的重金属离子催化还原为无毒金属离子,因此光催化技术被认为是当前综合利用太阳能最为有效的途径之一。光催化技术的核心是光催化剂,而无机半导体光催化剂又是一类非常重要的光催化剂。这其中,铋基半导体光催化材料如卤氧铋作为一种性能优异的无机半导体光催化剂,近年来引起人们的广泛关注。作为卤氧铋光催化剂中最为重要的一种,biOCl具有独特的层状结构,由[bi2O2]2+层和双Cl-层交替组成,其结构、尺寸、形貌和表面特性对其光催化性能具有重要影响。然而,biOCl光催化剂的禁带宽度为3.5 eV,在紫外光照下具有优异的光催化活性,而在可见光照下的光催化活性却不尽如人意。因此,如何提高biOCl在可见光照下的光催化活性是新型卤氧铋光催化剂的发展方向。本文第一部分首先制备了具有框架结构的bi-mofs,并以其为前驱体,采用H2还原的方法制备了表面均匀分散有bi单质纳米粒子的bi/bi-mofs纳米结构,通过将bi/bi-mofs与FeCl3溶液反应生成biOCl内米片,得到了嫁接于bi-mofs上具有biOCl/bi异质结结构的新型biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料。该biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料具有独特的异质结分级结构,bi-mofs由biOCl/bi结构覆盖,可通过控制反应时间,调控异质结中biOCl和bi的含量,从而达到优化其催化性能的目的。以紫外和可见光照下对Cr(Ⅵ)的催化还原作为模型反应,评价了异质结biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料的光催化性能。研究表明,biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料对Cr(Ⅵ)具有很好的催化还原性能,能分别在50 min和3h内将Cr(Ⅵ)完全还原为Cr(Ⅲ),其对可见光的响应大大增强,紫外光和可见光照下的光催化性能明显优于纯biOCl材料。其较高的光催化活性源于biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料较大的比表面积以及异质结biOCl/bi较强的电子-空穴分离效率。本文第二部分同样以bi-mofs为前驱体,采用高温煅烧的方法制备了bi/bi-mofs纳米结构,将bi/bi-mofs与FeCl3溶液反应,得到了嫁接于bi-mofs上具有biOCl/bi异质结结构的新型biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料。该催化材料具有独特的纳米分级结构,bi-mofs表层附着bi纳米微球和biOCl纳米片。以可见光下对Cr(Ⅵ)的还原作为反应模型,评估了高温煅烧法制备的biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料的光催化性能。研究表明,biOCl/bi/bi-mofs催化材料对Cr(Ⅵ)具有很好的催化活性,能在2.5 h内将Cr(Ⅵ)彻底还原,其光催化性能明显优于纯biOCl材料。与本文第一部分氢气还原法制备的biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料相比,高温煅烧法制备的biOCl/bi/bi-mofs纳米催化材料催化活性得到明显提升。本文第三部分还从bi-mofs前驱体出发,在800℃下煅烧制备了bi/bi-mofs纳米结构。利用bi/bi-mofs与不同配比的FeCl3和FeBr3溶液反应生成了具有不同biOCl/biOBr比例的异质结biOCl/biOBr/bi-mofs纳米催化材料。该催化材料具有独特的纳米分级结构,bi-mofs表层附着biOCl/biOBr纳米片。以可见光下对Cr(Ⅵ)的还原作为反应模型,评估了biOCl/biOBr/bi-mofs纳米催化材料的光催化性能。研究表明,(biOCl:biOBr=1:2)/bi-mofs纳米催化材料对Cr(Ⅵ)具有很好的催化活性,能在4h内将Cr(Ⅵ)彻底还原,其光催化性能明显优于其它比例的异质结biOCl/biOBr/bi-mofs纳米催化材料。

关键词： biOCl bi-mofs 异质结还原煅烧电子-空穴分离效率

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