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物理化学学报 2024年第7期40卷 54-57页

作者：刘高鹏李利娜王彬单宁杰董金涛季梦夏朱文帅朱剑豪夏杰祥李华明江苏大学能源研究院化学化工学院江苏镇江212013 香港城市大学物理学系材料科学及工程学系生物医学工程学系中国香港999077

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO_(2)浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危... 详细信息

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO_(2)浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机。受到自然界光合作用的启发,光催化CO_(2)转化利用太阳能驱动,可以将CO_(2)和水转化为高附加值的化学品。经过多年的发展,人工光合作用已被认为是一种绿色、经济、可持续的方法,有望助力实现国家的碳中和发展目标。然而,现有的光催化剂存在着载流子分离效率低和活性位点不足的问题,从而导致CO_(2)光还原效率较低。为了应对这些科学问题,研究人员发现将金属纳米粒子负载到半导体材料上形成欧姆结,可以产生内建电场,有助于光生电子和空穴的分离。因此,本研究通过溶剂热法在biOCl纳米片表面负载bi纳米粒子,构建了bi/biOCl欧姆结光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)分析了光催化剂的成分和微观结构。利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)研究了催化剂的光吸收性能。通过瞬态光电流响应测试、电化学阻抗谱(EIS)和电子自旋共振谱(ESR)研究了光生电子和空穴的分离能力。由于bi纳米粒子与biOCl的功函数不同,二者形成的欧姆结具有优异的电荷转移特性,可以显著提高光生载流子的利用效率。此外,bi纳米粒子还可以作为助催化剂,促进惰性CO_(2)分子的活化。光催化测试结果显示,经过300 W氙灯照射4 h后,具有最佳活性的复合材料(bi/biOCl-2)将CO_(2)还原为CO(34.31μmol·g^(-1))和CH_(4)(1.57μmol·g^(-1))的速率分别是biOCl纳米片的2.55倍和4.76倍。同位素示踪实验证实,产物是CO_(2)和水分子经过光催化反应得到的。此外,根据原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIR)结果,发现在CO_(2)还原过程中形成了^(*)CHO、^(*)CH_(3)O、b-CO_(3)^(2-)、m-CO_(3)^(2-)、HCO_(3)^(-)、HCOOH、^(*)COOH和HCOO^(-)等中间体,并进一步提出了可能的光催化CO_(2)还原机制。经过25 h的CO_(2)光还,原反应后,CO和CH_(4)产量持续增加,同时结合XRD、XPS和TEM结果表明,制备的bi/biOCl-2材料具有良好的结构稳定性。这项研究为高效CO_(2)光还原催化剂的构建提供了有益的参考。

关键词： biOCl纳米片 bi纳米粒子 CO_(2)光还原欧姆结电子传输

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基于共价有机框架光催化剂的制备及其CO2还原性能研究

基于共价有机框架光催化剂的制备及其CO2还原性能研究

引用

作者：曹博帷哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

光催化二氧化碳还原（CORR）被视作是解决能源危机和环境污染问题的有效策略。由于CO的键能较大,光催化CORR需要克服高能量势垒,导致CO还原催化效率较低。构建高效的人工光催化剂,实现可见光下驱动CO还原高效转化是解决能源与环境问题... 详细信息

光催化二氧化碳还原（CORR）被视作是解决能源危机和环境污染问题的有效策略。由于CO的键能较大,光催化CORR需要克服高能量势垒,导致CO还原催化效率较低。构建高效的人工光催化剂,实现可见光下驱动CO还原高效转化是解决能源与环境问题的有效途径。共价有机框架（COFs）是新兴的晶态多孔材料,具有在可见光下吸收能力强、稳定性高以及能带可调节等优点,以表现出优良的光催化性能。然而,由于COFs光催化剂还存在着光生载流子分离效率差,气固反应中质子传输慢等问题,导致在无牺牲剂情况下COFs的CO还原活性较低。针对以上科学问题,本文构筑了具有质子传输性能的COFs光催化剂,以及非贵金属等离子COFs人工光催化剂,首次深入研究了COFs质子传输性能和非贵金属等离子共振作用在光催化CORR中的作用。具体研究内容如下:利用（1R,2R）-（-）-1,2-二氨基环己烷与1,3,5-三嗪-2,4,6-三（4'-羟基-5'-甲酰基苯基）苯（THFB）进行醛胺缩合反应,通过原位引入Zn（Cl O）·6HO,合成了THFB-COF-1-Zn。然后通过浸渍法引入具有质子传输作用的高分子离聚物Nafion制备Nafion/THFB-COF-1-Zn复合材料。通过X-射线粉末衍射（PXRD）、X射线光电子能谱仪（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）及透射电子显微镜（TEM）等测试对复合材料结构和形貌进行了表征,证实了晶态Nafion/THFB-COF-1-Zn复合材料的成功合成。对系列材料进行光催化CO还原性能测试结果表明,Nafion/THFB-COF-1-Zn复合材料表现出优良的光催化CO活性,其中负载50?L（0.4 wt%）Nafion的Nafion/THFB-COF-1-Zn复合材料显示出最佳的光催化性能,光催化CORR产HCOOH和CO活性分别为255.50μmol·g·h和110.50μmol·g·h,分别是THFB-COF-1-Zn的15.2倍和5.1倍。不同温度梯度下Nafion/THFB-COF-1-Zn材料光催化CORR性能测试结果表明,变温光催化性能与质子电导率变化趋势一致,呈现正态分布变化。在70℃条件下光催化性能达到最高,HCOOH和CO的产率分别为616.55μmol·g·h和23.49μmol·g·h。通过对比聚四氟乙烯（PTFE）和聚偏氟乙烯（PVDF）与THFB-COF-1-Zn的复合材料光催化性能,进一步证实了聚合物质子传导性能对THFB-COF-1-Zn光催化性能的促进作用。深入研究了非贵金属等离子共振作用的bi NPs/Tp Bpy的光催化CO还原机制,证实了bi NPs/Tp Bpy复合结构中bi NPs的等离子共振作用对光催化CO还原促进作用。利用PXRD及TEM等表征确定了复合物的结构和形貌。光/电化学表征结果表明,bi NPs增强了COFs的可见光的吸收和利用,以及光生电荷的有效分离和充分利用,显著提升了光催化CO还原的性能。bi NPs/Tp Bpy-NS复合材料催化CO还原产CO的产率可达到217μmol·g·h,约为单独Tp Bpy的12.2倍。通过XPS以及原位红外测试确定了光生电子的转移路径,提出了bi NPs/Tp Bpy-NS复合材料的光催化CO还原机理。

关键词：光催化二氧化碳还原共价有机框架质子传导 bi纳米粒子等离子共振

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