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新型铋基静电纺丝复合材料的制备及在放射性碘去除中的应用

新型铋基静电纺丝复合材料的制备及在放射性碘去除中的应用

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作者： Chee Tien Shee 浙江大学

学位级别：硕士

核能作为一种安全、清洁、经济的能源之一,已被世界各国广泛认可和接受。然而,在核电站运行及乏燃料后处理的过程中都会不可避免的产生大量放射性核素,如碘-129,-131等。因此,需要发展捕集和长期固化这类放射性核素的方法,使核能可持续... 详细信息

核能作为一种安全、清洁、经济的能源之一,已被世界各国广泛认可和接受。然而,在核电站运行及乏燃料后处理的过程中都会不可避免的产生大量放射性核素,如碘-129,-131等。因此,需要发展捕集和长期固化这类放射性核素的方法,使核能可持续发展。近年来,铋基吸附剂具有吸附容量大、吸附速度快、生产成本低和无毒等优点,成为一种极具前景的碘吸附剂,但有关铋基静电纺丝材料用于放射性碘捕获研究的工作在文献中未见报道。本论文结合铋基材料和静电纺丝的优势,设计合成了氧化铋包覆的静电纺丝碳纳米纤维（bi2O3@escnf）复合材料,铋/氧化铋包裹的静电纺丝碳纳米纤维（bi-bi2O3@escnf）复合材料和铋修饰的静电纺丝碳纳米纤维（bi@escnf）复合材料,并用于捕获1291。具体研究内容及结果如下:（1）首先以静电纺丝碳纳米纤维膜为基底,通过高温锻烧获得纯escnf,再通过简单的水热反应获得bi2O3@escnf复合材料。碘吸附后,发现bi2O3@escnf吸附量可达454mg/g,约为商品银交换沸石（AgX）的2.0倍。表征结果表明,氧化铋经吸附后转化为biI3和biOI。（2）其次以静电纺丝碳纳米纤维膜为基底,通过水热反应将bi2O3纳米粒子均匀沉积在纤维表面,再通过高温煅烧获得bi-bi2O3@escnf复合材料。研究了 bi-bi2O3@escnf去除碘的性能,发现bi-bi2O3@escnf在200℃暴露于碘4h后,碘的吸附容量达到456mg/g,约为商用银交换沸石（AgX）的2.0倍。通过XRD、TEM和XPS等表征发现吸附后铋和氧化铋转化成了biI3和biOI。（3）为进一步提高吸附容量,将bi（NO3）3掺入静电纺丝前驱体溶液,通过静电纺丝及高温煅烧,获得金属铋纳米颗粒均匀地分布在纤维上的bi@escnf。然后,对bi@escnf进行了碘捕获测试,并研究了其在碘吸附前后的特性。由于铋和碘的亲和力很强,bi@escnf在200℃下暴露于碘4h后,表现出很高的碘吸附能力,容量高达559mg/g,,是目前报道的铋基吸附剂里吸附容量最大的材料。表征结果表明这类铋基静电纺丝复合材料具有优异的碘捕获性能是因为形成了一种新的稳定相biI3。本论文的结果表明bi2O3@escnf,bi-bi2O3@escnf,bi@escnf有望成为放射性碘去除和固化的新型复合材料。更重要的是,与大多数报道的粉末吸附剂相比,静电纺丝形成的宏观膜形态更适合核工业的真实环境体系。

关键词：放射性核素铋基吸附剂静电纺丝 bi2O3@escnf bi-bi2O3@escnf bi@escnf 碘

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