检索结果-南通市图书馆

不同硅铝比beta分子筛水蒸气动态吸附性能研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：张学勤白洪灏唐轩李世帅杨江峰煤炭科学技术研究院有限公司煤化工分院太原理工大学化学工程与技术学院中煤科工开采研究院有限公司煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室

硅铝沸石分子筛在吸附领域应用广泛，其亲疏水性能对吸附性能影响较大，但硅铝沸石分子筛在不同条件下的水蒸气动态吸附性能尚不明确。采用不同硅铝比(n(SiO2):n(Al2O3)=30、135和679)的beta分子筛(beta-30、beta-135和beta-679)作为研... 详细信息

硅铝沸石分子筛在吸附领域应用广泛，其亲疏水性能对吸附性能影响较大，但硅铝沸石分子筛在不同条件下的水蒸气动态吸附性能尚不明确。采用不同硅铝比(n(SiO2):n(Al2O3)=30、135和679)的beta分子筛(beta-30、beta-135和beta-679)作为研究对象，先采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和热重(TG)等对其进行了表征，然后在不同温度和相对湿度(RH)下分别进行了beta-30、beta-135和beta-679的水蒸气吸附容量和相应动力学分析。结果表明，当温度为25℃或35℃、RH小于80%时，beta-679的吸附容量最低。当温度为15℃、RH为5%～10%时，beta-679的平衡速率最快。当温度为15℃、RH为50%～70%时，beta-30、beta-135和beta-679的平衡速率表现出较大区别(beta-135的平衡速率远小于beta-30和beta-679的平衡速率)。

关键词： beta分子筛硅铝比水蒸气吸附动力学

有机杂化介孔beta分子筛的合成及在苯甲醇烷基化反应中的应用

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高等学校化学学报 2022年第6期43卷 38-44页

作者：陈玮琴吕佳敏余申刘湛李小云陈丽华苏宝连武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室武汉430070 那慕尔大学无机材料化学实验室那慕尔B-5000

针对沸石分子筛在苯甲醇和三甲基苯的烷基化催化反应应用中存在催化活性低及微孔孔道内大量苯甲醇自醚化副反应导致产物选择性低这一难题,通过引入等级孔结构提高外比表面积和有机杂化修饰封堵微孔孔道的双重策略,在大幅提升可接触的外... 详细信息

针对沸石分子筛在苯甲醇和三甲基苯的烷基化催化反应应用中存在催化活性低及微孔孔道内大量苯甲醇自醚化副反应导致产物选择性低这一难题,通过引入等级孔结构提高外比表面积和有机杂化修饰封堵微孔孔道的双重策略,在大幅提升可接触的外表面活性中心数量的同时有效降低苯甲醇进入微孔孔道内发生自醚化副反应,开发出具有高反应活性及烷基化产物选择性的有机杂化介孔beta分子筛材料,大幅度提升了其对苯甲醇和三甲基苯的烷基化反应的催化活性和产物的选择性,使苯甲醇的转化率从66.8%提升到了99.7%,烷基化产物的选择性从14.8%提高到50.7%.本工作为开发高活性及高选择性的烷基化催化剂提供了新的思路.

关键词： beta分子筛等级结构有机杂化烷基化

beta分子筛催化剂催化氧化油墨污泥的试验研究

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中国给水排水 2022年第23期38卷 100-108页

作者：缪佳王蓓毛妙杰顾萍龚云沈峥张亚雷浙江工业大学土木工程学院浙江杭州310023 上海出版印刷高等专科学校印刷包装工程系上海200093 同济大学新农村发展研究院上海200092

通过制备4种以beta分子筛为载体的非均相催化剂,考察催化剂种类、催化剂投加量、氧化剂投加量、反应温度和反应时间等因素对催化氧化油墨污泥的影响,并对性能最优和性能最差的两组催化剂进行了X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征。同时... 详细信息

通过制备4种以beta分子筛为载体的非均相催化剂,考察催化剂种类、催化剂投加量、氧化剂投加量、反应温度和反应时间等因素对催化氧化油墨污泥的影响,并对性能最优和性能最差的两组催化剂进行了X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征。同时设计了正交试验,分析上述前4种因素对非均相催化氧化油墨污泥的影响程度,并且对湿式催化氧化法处理油墨污泥的过程进行了动力学分析。最终确定非均相催化剂催化氧化油墨污泥的最佳反应条件为:每5 g油墨污泥中加入20 mL蒸馏水、以Fe-beta为催化剂、以30%的H2O2为氧化剂、催化剂和氧化剂的投加量分别为40 mg和0.3 mL、在200℃下反应1 h,在此条件下,COD、SS和VSS的去除率分别可达到99.64%、87.56%和85.40%;同时,污泥比阻和污泥毛细吸水时间(CST)分别从最初的1.68×10^(10)s^(2)/g和93.1 s下降至3.26×10^(9)s^(2)/g和23.7 s,污泥脱水性能大大提高。

关键词： beta分子筛非均相催化剂油墨污泥湿式催化氧化法

杂原子掺杂beta分子筛的烯烃环氧化催化性能

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化工进展 2022年第8期41卷 4192-4203页

作者：吴玉帅尤晴董旭杰朱子麒王旭陈汇勇马晓迅西北大学化工学院陕西西安710069

采用液-固相同晶取代法分别制备了W、Mo、V和Ti掺杂的四种杂原子beta分子筛,并以环己烯和环辛烯为探针底物分子,系统性评价了W-beta、Mo-beta、V-beta和Ti-beta催化烯烃环氧化反应性能。结果表明,所制备的四种杂原子beta分子筛均具有较... 详细信息

采用液-固相同晶取代法分别制备了W、Mo、V和Ti掺杂的四种杂原子beta分子筛,并以环己烯和环辛烯为探针底物分子,系统性评价了W-beta、Mo-beta、V-beta和Ti-beta催化烯烃环氧化反应性能。结果表明,所制备的四种杂原子beta分子筛均具有较高的结晶度,且完好继承了母体Al-beta分子筛的微孔结构与纳米颗粒形貌;由于离子半径和M—O键长的差异,W和Mo的骨架掺入量相对较低,V和Ti的掺入量相对较高;催化烯烃环氧化反应中,有限的活性金属含量导致W-beta和Mo-beta催化环烯烃的转化率低于V-beta和Ti-beta,但W-beta、Mo-beta、V-beta的反应转换频率(TOF)较高,说明W、Mo、V金属位点的活性更高;催化环己烯环氧化反应中,V-beta催化剂易引发烯丙基氧化副反应,环氧化物选择性低于其他三种催化剂,且V活性组分氧化物形态含量较高,反应过程中易脱落,导致V-beta催化剂循环再生性能较差;Ti掺杂beta催化剂表现出最佳的烯烃环氧化反应性能,提高Ti含量可有效提高反应转化率,但骨架Ti掺入量存在极值,过多的Ti物种趋向于氧化物形态,降低反应活性(TOF值),因此适宜的骨架Ti掺杂有利于Ti-beta分子筛催化烯烃环氧化反应。

关键词：杂原子分子筛 beta分子筛同晶取代烯烃环氧化环氧化合物

钾改性beta分子筛Brönsted酸性能对十氢萘加氢异构化及加氢裂化反应的影响

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石油学报（石油加工） 2022年第4期38卷 760-770页

作者：焦凡凡毛以朝龙湘云王永睿刘诗哲中国石化石油化工科学研究院北京100083

为了提高十氢萘加氢转化生成桥环异构体的选择性,采用钾(K^(+))后浸渍法对beta分子筛进行了酸性调节;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附(BET)、红外光谱(Py-IR)等分析手段对改性前后的分子筛进行了表征。采用... 详细信息

为了提高十氢萘加氢转化生成桥环异构体的选择性,采用钾(K^(+))后浸渍法对beta分子筛进行了酸性调节;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附(BET)、红外光谱(Py-IR)等分析手段对改性前后的分子筛进行了表征。采用孔饱和浸渍法制备了Pt/beta-Al_(2)O_(3)催化剂,在氢气压力4.0 MPa、温度240~300℃、氢/油摩尔比12.62、质量空速10.56 h^(-1)的条件下,以十氢萘为模型化合物进行了加氢异构化和加氢裂化反应研究。结果表明:随着K_(2)O负载质量分数从0.105%增加到0.403%,改性前后分子筛的结构及孔道性质未发生明显变化,分子筛Brönsted(B)酸酸量从209μmol/g逐渐下降到123.9μmol/g;十氢萘加氢转化过程遵循异构化-开环-裂化连串反应机理,随着反应温度升高,异构选择性降低,开环和裂化反应选择性升高,总转化率增大;反应温度低于280℃时,桥环异构产物选择性可以达到90%以上。在反应温度300℃的条件下,随着K^(+)改性分子筛的B酸酸量降低,产物异构选择性增加,开环选择性和裂化反应选择性降低。K^(+)通过抑制裂化反应可以明显提高桥环产物的选择性。

关键词： beta分子筛 Brönsted酸十氢萘加氢异构化桥环异构体

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beta分子筛的改性及其加氢裂化性能研究

Beta分子筛的改性及其加氢裂化性能研究

作者：荆伟中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

催化裂化（FCC）柴油中含有较多的重质芳烃,这制约了柴油品质的升级。采用加氢裂化技术将FCC柴油中富含的重质芳烃转化为苯、甲苯和二甲苯（BTX）等可利用的轻质芳烃,可以提高其利用价值。beta分子筛具有水热稳定性和酸催化性质良好的特... 详细信息

催化裂化（FCC）柴油中含有较多的重质芳烃,这制约了柴油品质的升级。采用加氢裂化技术将FCC柴油中富含的重质芳烃转化为苯、甲苯和二甲苯（BTX）等可利用的轻质芳烃,可以提高其利用价值。beta分子筛具有水热稳定性和酸催化性质良好的特性,但beta分子筛的孔道狭窄,且较高硅铝比的beta分子筛催化剂的B酸含量偏低,这些因素限制了beta分子筛催化剂的加氢裂化活性和选择性。对分子筛进行改性处理,是优化其酸性和孔结构的最简易而有效的方法。本文采用三种不同的改性手段对beta分子筛进行改性,并将其制备成Ni-W型加氢裂化催化剂,以催化柴油为原料,对催化剂的加氢裂化性能进行评价,并优化了工艺条件。取得的研究成果如下:（1）采用磷酸二氢铵对beta分子筛进行磷改性处理。表征结果表明该系列催化剂酸性质得到改善。其中,B-3P的总酸量、B酸量与B/L酸量比值均最高。评价结果显示,B-3P催化剂的加氢裂化活性和选择性最好,转化率最高可达44.9%,重石脑油收率最高可达34.9%,BTX总收率最高为6.1%。（2）以不同浓度的磷钨酸溶液,对beta分子筛进行酸改性处理。表征结果显示该系列催化剂的B酸含量明显提高。其中B-4.5PW的总酸量、B酸量与B/L酸量比值均最高。评价结果显示,B-4.5PW催化剂的加氢裂化活性和选择性最好,转化率最高可达42.1%。重石脑油收率最高可达32.7%,BTX总收率最高为6.3%。（3）采用氢氧化钠水溶液对beta分子筛进行碱处理改性,分别考察碱处理浓度、时间、温度对beta分子筛的酸性质和孔道结构的影响。评价结果显示,在经不同时间碱改性的beta分子筛催化剂中,B-Na-4h催化剂的加氢裂化活性和选择性最好,转化率最高可达40.4%,BTX总收率最高为6.2%。在经不同温度碱改性的beta分子筛催化剂中,B-Na-70T催化剂的加氢裂化活性和选择性最好,转化率最高可达41.8%,BTX总收率最高为6.2%。（4）考察了裂化反应温度和体积空速对改性beta分子筛催化剂性能的影响,评价结果显示,过高的温度会不利于加氢反应的进行并导致裂化程度过深,最佳的裂化反应温度为390℃。且过高的空速导致加氢裂化反应不能充分进行,综合考虑,体积空速为1.2 h时最佳。

关键词：加氢裂化催化剂 beta分子筛改性催化柴油

beta分子筛后处理及其在苯酚加氢脱氧中的应用

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Beta分子筛后处理及其在苯酚加氢脱氧中的应用

作者：于海青岛科技大学

学位级别：硕士

目前,全球面临石化资源匮乏,能源需求增长、环境问题频出的难题。因此,大力发展生物质能备受关注。作为一种重要的生物质能源,生物质裂解油中含氧化合物(酚类)较多,存在粘度大、腐蚀设备、化学稳定性差、燃烧热值低等问题,需要对其进行... 详细信息

目前,全球面临石化资源匮乏,能源需求增长、环境问题频出的难题。因此,大力发展生物质能备受关注。作为一种重要的生物质能源,生物质裂解油中含氧化合物(酚类)较多,存在粘度大、腐蚀设备、化学稳定性差、燃烧热值低等问题,需要对其进行加氢脱氧处理,以满足应用条件。针对上述问题,本论文通过方法创新,制备了一种等级孔道beta分子筛,试图在引入介孔结构的同时,避免微孔结构的过度损失。以等级孔道beta分子筛为载体,开发Pt/beta加氢脱氧催化剂,用于苯酚加氢脱氧反应。首先,本论文详细地考察了加热方式、碱强度、碱溶剂对beta分子筛骨架与孔道结构的影响。经研究,相比未处理的beta分子筛,碱处理过程会刻蚀beta分子筛骨架原子,引入介孔,微孔结构被破坏,相对结晶度和BET比表面积均下降明显;相比常规水浴加热,采用微波加热碱处理的方式制备的beta分子筛,介孔的空间分布更为均匀,Br?nsted酸性位保留度较高;相比碳酸钠和极性较弱的乙二醇溶剂,采用氢氧化钠的水溶液处理beta分子筛时,所得beta分子筛的介孔孔容能达到0.52cm3/g,平均孔径约在5.13 nm。其次,本论文在beta分子筛碱处理过程中添加表面活性剂分子减少微孔结构损失,引入介孔。相比未添加表面活性剂碱处理的beta分子筛,表面活性剂吸附在分子筛外表面,保护分子筛免遭碱液刻蚀,碱液选择性地刻蚀beta分子筛晶体内表面,碱处理的beta分子筛(beta-S和beta-D)具有空心形貌。相对结晶度为55.1和51.7%,BET比表面积为481 m2/g和508 m2/g。与未经碱处理的beta分子筛(beta-P)相比,表面Si/Al比由12.3降至5.9和5.8,总酸位点减少:beta-S>beta-P>beta-D。在苯酚加氢脱氧反应中,金属Pt和酸性位对苯酚和中间产物(环己醇、环己烯)表现出竞争吸附现象。在金属Pt活性位过量的前提下(负载量>0.5 wt%),具有适宜酸性和酸量的高效Pt/beta催化剂,才能满足环己醇脱水制备环己烷和抑制催化剂积碳生成的要求。最后,本论文通过改变表面活性剂的加入量和加入时间,提出表面活性剂分子在beta分子筛碱处理过程中对微孔结构的保护机制,实现对碱处理beta分子筛孔道和酸性的可控调节。研究发现,在碱处理开始30 min和60 min后加入CTAB,CTAB优先吸附在beta分子筛外表面和碱液刻蚀形成的缺陷位置,抑制小介孔边缘被进一步刻蚀,形成分布相对集中的小介孔;在碱处理90 min后加入CTAB,碱液对beta分子筛的刻蚀严重,CTAB对beta分子筛保护作用减弱,易形成大介孔。碱处理过程CTAB加入时间延后,碱处理beta分子筛Br?nsted/Lewis(B/L)比例依次降低。当Si(OSi)(OAl)物种被脱除,产生骨架三配位的Al原子,成为新的L酸。因此,在碱处理开始30 min和60 min后加入CTAB,CTAB与三配位的Al原子相互作用,保护三配位的Al原子被进一步脱除,通过焙烧除去CTAB后,所得富L酸的碱处理beta分子筛。以上述beta分子筛制备Pt/beta催化剂,环己烷的收率与L酸变化规律一致,这得益于L酸的高脱水活性。本论文提出的beta分子筛碱处理方法解决了传统碱处理引入介孔结构同时造成微孔结构坍塌的矛盾,为其它硅铝分子筛的碱处理提供了方法支持。苯酚加氢脱氧结果也为双功能催化剂中酸性位的设计和生物油的提质升级路线提供了借鉴。

关键词：碱处理表面活性剂 beta分子筛苯酚加氢脱氧

硅烷化改性beta分子筛催化乙酰丙酸酯化合成乙酰丙酸正丁酯的性能研究

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现代化工 2023年第10期43卷 105-110页

作者：卢欣欣胡华雷吕晓静张业新张建浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310014 中国科学院宁波材料技术与工程研究所浙江宁波315201

以十八烷基三氯硅烷(OTS)为硅烷化试剂,制备了一系列硅烷化改性的beta分子筛催化剂。通过X射线衍射仪(XRD)、N_(2)吸附-脱附比表面仪(BET)、热重分析仪(TG)、接触角测量仪等对所制备催化剂的物化性质进行表征,并研究了其催化乙酰丙酸(LA... 详细信息

以十八烷基三氯硅烷(OTS)为硅烷化试剂,制备了一系列硅烷化改性的beta分子筛催化剂。通过X射线衍射仪(XRD)、N_(2)吸附-脱附比表面仪(BET)、热重分析仪(TG)、接触角测量仪等对所制备催化剂的物化性质进行表征,并研究了其催化乙酰丙酸(LA)与正丁醇合成乙酰丙酸正丁酯(BL)的性能。结果表明,硅烷化改性可向beta分子筛引入硅烷化基团并有效提高催化剂的疏水性,进而促进LA在催化剂上酯化为BL。

关键词：乙酰丙酸乙酰丙酸正丁酯 beta分子筛硅烷化十八烷基三氯硅烷

beta分子筛催化剂上甲苯和三甲苯烷基转移反应条件优化及其反应机理研究

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化学学报 2016年第6期74卷 529-537页

作者：李艳春王浩董梅李俊汾王国富秦张峰樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001 中国科学院大学北京100049

以beta分子筛为催化剂,系统考察了反应条件和催化剂酸性变化对甲苯和三甲苯烷基转移反应催化性能的影响.实验结果表明,反应条件、分子筛晶粒尺寸及其酸性对烷基转移催化活性和稳定性都具有显著影响.研究发现:当反应温度为450℃、压力为3... 详细信息

以beta分子筛为催化剂,系统考察了反应条件和催化剂酸性变化对甲苯和三甲苯烷基转移反应催化性能的影响.实验结果表明,反应条件、分子筛晶粒尺寸及其酸性对烷基转移催化活性和稳定性都具有显著影响.研究发现:当反应温度为450℃、压力为3 MPa以及反应物甲苯和三甲苯物质的量比为1时,二甲苯收率达到最高;分子筛催化活性随硅铝比升高而降低;催化剂晶粒尺寸减小能够显著提高反应稳定性.同时,还对甲苯和三甲苯烷基转移反应机理进行了深入研究,推导出了可能的反应机理路线图.

关键词： beta分子筛反应条件酸性烷基转移双分子中间体机理