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g-c3n4基复合材料的结构调控及光催化净化nOx和产氢性能研究

g-C3N4基复合材料的结构调控及光催化净化NOx和产氢性能研究

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作者：汪成重庆工商大学

学位级别：硕士

光催化技术是近年发展起来的低能、高效的新型环保技术,利用光子激发生成的活性自由基将大分子污染物质降解矿化为cO、HO和其他小分子物质。石墨相氮化碳(g-cn)其结构中的c、n原子以sp2杂化形成高度离域的π共轭体系,具三嗪环(cn)单元,... 详细信息

光催化技术是近年发展起来的低能、高效的新型环保技术,利用光子激发生成的活性自由基将大分子污染物质降解矿化为cO、HO和其他小分子物质。石墨相氮化碳(g-cn)其结构中的c、n原子以sp2杂化形成高度离域的π共轭体系,具三嗪环(cn)单元,是一种非金属半导体材料,广泛应用于能源光催化(光解水产氢)和环境光催化(污染物降解),然而氮化碳的光生电子-空穴复合率高,因此其自身光催化效率并不高。为了提高氮化碳的光催化活性,对氮化碳进行以下改性:(1)制备具有优异双功能光催化性能的bawo/g-cn复合材料;(2)制备naLa(WO)/g-cn复合材料以提高光催化性能。运用XRD,XPS,SEM,TEM,BET,PL,UV-visDRS,FT-IR,In-situ DRIFTS等表征手段对所制备的催化剂的微观结构、光学性质和反应物的转化过程进行分析,并用nO光催化氧化和光催化产氢评价其性能,主要开展以下工作:(1)制备具有优异双功能光催化性能的bawo/g-cn复合材料及光催化性能的研究:通过水热-煅烧法合成了新型双功能光催化性能的bawo/g-cn催化剂。将制备的催化剂应用于低浓度nOx的去除和光催化制氢。通过优化bawo/g-cn的化学组成,含有7%bawo(7%-Ba-cn)的复合材料表现出最佳的光催化性能。在30分钟内,与纯g-cn相比,复合光催化剂的nOx去除率提高了14%。通过原位DRIFTS光谱分析,阐明并比较了在纯g-cn和7%-Ba-cn上光催化净化nO的潜在转化途径,并在2164 cm处发现了与nO中间体相关的新吸附带。此外,7%-Ba-cn的光催化产氢率为2743.98μmol/g/h,是纯g-cn的4倍。在这项研究中,通过构建异质结来控制电荷转移速率,促进电荷分离,降低电子-空穴的复合效率,以增强复合光催化剂的氧化和还原能力。(2)制备naLa(WO)/g-cn复合材料以提高光催化性能:通过一步原位热聚合的方法制备了一种新型的异质节结构的naLa(WO)/g-cn复合材料。将制备的复合催化剂用于处理空气中的nOx。通过优化naLa(WO)/g-cn的化学组成,找到了光催化效果最好的比例1-naLaW-cn,在30分钟内,与纯g-cn相比,复合光催化剂的nOx去除率提高了16%。在这项研究中,基于发光材料的光吸收范围可能更加的广泛,及g-cn自身所具有的光催化优势,利用碱金属稀土二钨酸盐发光材料与g-cn构建了异质节来提高光催化性能。这两种材料通过构建异质结来控制电荷转移速率,实现电子定向运输,延长载流子的荧光寿命,促进电荷分离,降低电子-空穴的复合效率,以增强复合光催化剂的光催化性能。

关键词：氮化碳 bawo4/g-c3n4 naLa(WO4)2/g-c3n4 异质节复合材料可见光催化

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