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Science China Chemistry 2024年第2期67卷 732-740页

作者： Shuchi Zhang Dengyun Miao Yi Ding Mengyuan Li Shujing Guo Yujuan Zhang Xiulian Pan Xinhe Bao State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian116023China University of Chinese Academy of Sciences Beijing100049China Shaanxi Yanchang Petroleum(Group)Co. Ltd.&Dalian Institute of Chemical Physics Xi’an Clean Energy(Chemical Industry)Research InstituteXi’an710000China

Direct conversion of syngas to aromatics over metal oxide and zeolite(OXZEO) composite catalysts is promising.However,the selectivity of more valuable products such as benzene,toluene and xylenes(btx) is limited due to undesired secondary methylation of btx.Herein,we report that the introduction of SAPO-34 into MnCrO_(x)-ZSM-5 catalyst enhances significantly the formation of btx without sacrificing the aromatics selectivity.Under optimized conditions,the fraction of btx in aromatics reaches 64.7% versus 28.9% over the catalyst without SAPO-34.A number of model reaction tests and characterizations reveal that SAPO-34 consumes partially the intermediates such as ketene,by converting them to light olefins.Thus,the methylation of btx by ketene to heavy aromatics is inhibited over the external acid sites of ZSM-5,leading to an enhanced btx selectivity in the products.This hybrid catalyst provides an efficient method for highly selective synthesis of btx from syngas.

关键词： selective syngas conversion OXZEO aromatics btx multi-functional catalysts

Optimization of Hydrocracking Process for Enhanced btx Production from Coal Tar-Derived Hydrorefined Products

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China Petroleum Processing & Petrochemical Technology 2024年第1期26卷 139-151页

作者： Wu Hao Wei Hongyuan School of Chemical Engineering and Technology Tianjin UniversityTianjin 300350China SINOPEC Research Institute of Petroleum Processing Co. Ltd.Beijing 100083China

Hydroconversion of coal tar to produce aromatic hydrocarbons(btx)represents a crucial strategy for the highvalue hierarchical utilization of coal.This study focused on the hydrocracking of hydrorefined products derived from coal tar to enhance the production of benzene,toluene,and xylene(btx).Various reaction conditions,including reaction temperature,hydrogen pressure,space velocity,and hydrogen-to-oil volume ratio,were systematically explored to optimize btx yields while also considering the process’s economic feasibility.The results indicate that increasing the reaction temperature from 360℃ to 390℃ significantly favors the production of btx,with yields increasing from 21.42%to 41.14%.Similarly,an increase in hydrogen pressure from 4 MPa to 6 MPa boosts btx production,with yields rising from 36.31%to 41.14%.Reducing the space velocity from 2 h^(-1) to 0.5 h^(-1) also favors the btx production process,with yields increasing from 37.96%to 45.13%.Furthermore,raising the hydrogen-to-oil volume ratio from 750 to 1500 improves btx yields from 41.61%to 45.44%.Through economic analysis,the optimal conditions for btx production were identified as a reaction temperature of 390℃,hydrogen pressure of 5-6 MPa,space velocity of 1 h^(-1),and hydrogen-to-oil volume ratio of 1000,achieving a btx yield of 43.73%.This investigation highlights the importance of a holistic evaluation of hydrocracking conditions to optimize btx production.Furthermore,the findings offer valuable insights for the design and operation of industrial hydrocracking processes aimed at efficiently converting coal tar-derived hydrorefined feedstock into btx.

关键词： coal tar hydrocracking btx process optimization economic assessment

Effect of Atmospheric Interfering Absorption on Measurement of btx by DOAS

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Chinese Journal of Chemical Physics 2008年第3期21卷 202-210页

作者： Fu-min Peng Pin-hua Xie Hai-yang Li Ying-hua Zhang Jun-de Wang Wen-qing Liu Key Laboratory of Environmental Optical and Technology Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics Chinese Academy of Sciences Hefei 230031 China College of Chemistry and Chemical Engineering Anhui University Hefei 230039 China Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences Dalian 116023 China

它在 btx 的介入的吸收的消除上被报导。当氧的部分压力被改变时， O2 的吸收包括不同吸收乐队，它不同地变化。这些引起 O2 和观察乐队形状的非线性的吸收与 O2 的列密度变化。在每 Herzberg 乐队的分子的吸收和更暗淡的吸收的吸收比... 详细信息

它在 btx 的介入的吸收的消除上被报导。当氧的部分压力被改变时， O2 的吸收包括不同吸收乐队，它不同地变化。这些引起 O2 和观察乐队形状的非线性的吸收与 O2 的列密度变化。在每 Herzberg 乐队的分子的吸收和更暗淡的吸收的吸收比率，以及对分子的吸收的修正错误的贡献，基于这些吸收乐队的特征被学习。消除介入的吸收的优化方法最后被获得，使用插值的有效性由 Volkamer 等求婚了。为了移开 O2，吸收再被证明。至于 O3 和 SO2，他们的吸收的消除错误上的典型系列的热效果的效果被学习。这些问题的答案被讨论并且和方法示威了优化系列的插值。作为样品应用， btx 的微分光吸收光谱学(DOAS ) 大小被执行。结果证明有点仪器的低察觉限制和好关联被完成。都，这些证明使用的可行性光谱为实际目的改进芳香的烃的 DOAS 大小的精确性的插值。

关键词：差分吸收光谱 btx Herzberg吸收带 O2二聚体

Nonplanar Perylene Monoimide-Based Fluorescent Film for Enhanced btx Sensing

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Chinese Journal of Chemistry 2021年第8期39卷 2088-2094页

作者： Meiling Zhang Nannan Ding Fayan Lai Congdi Shang Rong Miao Zhongshan Liu Yu Fang Key Laboratory of Applied Surface and Colloid Chemistry of Ministry of Education School of Chemistry and Chemical EngineeringShaanxi Normal UniversityXi'anShaanxi 710062China School of Materials Science and Engineering Shaanxi Normal UniversityXi'anShaanxi 710062China

Film-based fluoresce nt sen sors have been adapted into portable devices for the vapor phase detecti on.The satisfactory sensing performs nee(e.g.,sen sitivity,selectivity,reusability)largely bene fits from fluorophores.

关键词： Fluoresce nee Sensor Aggregation Perylene monoimide btx

Enhanced near-zero-CO2-emission chemicals-oriented oil production from coal with inherent CO2 recycling: Part I—PRB coal fast pyrolysis coupled with CO2/CH4 reforming

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International Journal of Coal Science & Technology 2020年第3期7卷 433-443页

作者： Xingjun Wang Bin Wei Xin Huang Maohong Fan Yonggang Wang Xueli Chen School of Resources and Environment Engineering East China University of Science and TechnologyShanghai200237China School of Chemical and Environmental Engineering China University of Mining and TechnologyBeijing100080China Departments of Petroleum and Chemical Engineering University of WyomingLaramieWY82071USA School of Energy Resources University of WyomingLaramieWY82071USA

In this study,the Powder River Basin(PRB)coal fast pyrolysis was conducted at 700°C in the atmosphere of syngas produced by CH4-CO2 reforming in two different patterns,including the double reactors pattern(the first reactor is for syngas production and the second is for coal pyrolysis)and double layers pattern(catalyst was at upper layer and coal was at lower layer).Besides,pure gases atmosphere including N2,H2,CO,H2-CO were also tested to investigate the mechanism of the coal pyrolysis under different atmospheres.The pyrolysis products including gas,liquid and char were characterized,the result showed that,compared with the inert atmosphere,the tar yield is improved with the reducing atmospheres,as well as the tar quality.The hydrogen partial pressure is the key point for that improvement.In the atmosphere of H2,the tar yield was increased by 31.3%and the contained btx(benzene,toluene and xylene)and naphthalene were increased by 27.1%and 133.4%.The double reactors pattern also performed outstandingly,with 25.4%increment of tar yield and 25.0%and 79.4%for the btx and naphthalene.The double layers pattern is not effective enough due to the low temperature(700°C)in which the Ni-based catalyst was not fully activated.

关键词： Coal pyrolysis Coal tar CO2/CH4 reforming btx

多级孔ZSM-5分子筛的合成及其催化裂解性能

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应用化工 2023年第8期52卷 2274-2279页

作者：顾恒硕顾宇飞葛虎城高天画伏洪兵李福威李志霞广西大学化学化工学院广西南宁530004

在不添加任何有机胺模板剂情况下,以硅溶胶和铝酸钠为原料通过简单的水热活化-晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(Z1),在此合成方法上,分别添加蔗糖、木质素、微晶纤维素作为介孔模板剂,合成了三种多级孔ZSM-5分子筛(SZ、LZ、CEZ)。进一步对... 详细信息

在不添加任何有机胺模板剂情况下,以硅溶胶和铝酸钠为原料通过简单的水热活化-晶化法合成多级孔ZSM-5分子筛(Z1),在此合成方法上,分别添加蔗糖、木质素、微晶纤维素作为介孔模板剂,合成了三种多级孔ZSM-5分子筛(SZ、LZ、CEZ)。进一步对纤维素和低密度聚乙烯(LDPE)进行共催化裂解研究,考察裂解反应温度和催化剂酸性、孔径对产物分布的影响。结果表明,在450~600℃下使用Z1对纤维素/LDPE进行共裂解,550℃时得到的btx(苯、甲苯、二甲苯)产率最高(21.6%)。在优化温度下(550℃),使用不同催化剂进行共裂解实验,使用CEZ-10得到的btx产率最高(26.1%),并有良好的抗积碳能力。与单独裂解LDPE(17.8%)相比,CEZ-10共裂解得到的btx产率提升了8.3%。结果表明,共催化裂解纤维素和LDPE有助于btx的生成。

关键词：多级孔ZSM-5 纤维素低密度聚乙烯 btx 共催化裂解

Correlation between current intensity and effective duration in the treatment of botulinus toxin for cerebral palsy by myoelectricity locating

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Neural Regeneration Research 2006年第4期1卷 361-363页

作者： Jianjun Liu Shurong Ji Yingyuan Hu Yanchun Li Weihong Wu Huabao Lu Yan Zhang China Rehabilitation ResearchCenter Faculty of Rehabilitation Medicine Capital University of Medical Sciences Beijing 100068 China

BACKGROUND： Researches prove that the treatment of cerebral palsy by botulinus toxin （btx-A） can improve effect and prolong effective duration. Current intensity is the important factor during injection. OBJECTIVE： To observe the changes of motor function and muscular intensity of children with spastic cerebral palsy after injecting btx-A and analyze correlation between current intensity and effective duration. DESIGN： Cases control trial before and after nerves block SETTING： Capital University of Medical Sciences, China Rehabilitation Research Center PARTICIPANTS： From June 2002 to November 2004, 14 children with spastic cerebral palsy were treated by btx-A block. All children were hospitalized in the Children Rehabilitation Department of China Rehabilitation Research Center. The children included 9 male and 5 female, and ranged from 4 to 13 years old, and average age was （6±2） years. Muscular tension ranged from grade 1 to grade 3. The diagnosis and the tape of cerebral palsy based on standard of the Fist Nationwide Cerebral Palsy Symposium, and all children were diagnosed with electroencephalogram （EEG）, CT and MRI, and permitted by their guardians. METHODS：（1） Locating and calculation： To locate block points by G6805-2A electro-therapeutic apparatus （Shanghai Huayi Electronic Instrument Plant） at the least stimulating current （continuous wave; impulse frequency; 2.667-83.333 Hz; current intensity： 0-6 mA; voltage： 6 V） to touch off muscles contraction. The current intensity of each point was recorded, and the average current intensity of each patient was calculated at the same time. （2） Dose of btx-A： Basing upon the spastic degree and weight of patients, the dose was made certain： dose （IU）=（scores of Modified Ashworth Scale ＋2.5） xweight （kg）. The number of the block points was in all 4. The dose of injection ranged from 50 IU to 160 IU with the average of （73.6＋25.8） IU. The btx-A was made by Lanzhou Institute of Biological Products, and each bottle contains 100 IU btx-A. Muscular tension was e

关键词： Correlation between current intensity and effective duration in the treatment of botulinus toxin for cerebral palsy by myoelectricity locating btx

金属改性ZSM-5分子筛用于甲醇与正己烷耦合制备轻质芳烃的研究

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金属改性ZSM-5分子筛用于甲醇与正己烷耦合制备轻质芳烃的研究

作者：王毛毛中国矿业大学

学位级别：硕士

芳烃是石油化工的基本产品和基础原料,其中苯、甲苯、二甲苯等轻质芳烃在合成树脂、染料、合成纤维、医药、农药等工业中具有重要的用途。近年来,我国的芳烃需求量不断增大,传统石油路线生产的芳烃不能满足生产需求,供需关系紧张。目前... 详细信息

芳烃是石油化工的基本产品和基础原料,其中苯、甲苯、二甲苯等轻质芳烃在合成树脂、染料、合成纤维、医药、农药等工业中具有重要的用途。近年来,我国的芳烃需求量不断增大,传统石油路线生产的芳烃不能满足生产需求,供需关系紧张。目前,我国利用煤制甲醇技术十分成熟,造成甲醇产能过剩。研发高附加值的甲醇下游产品,是解决该问题的有效途径。我国石油化工厂有较多加氢焦化石脑油、重整拔头油、芳烃抽余油等轻烃资源,这些低碳烃副产物的组分轻、辛烷值低、饱和蒸汽压较高,一般作为廉价燃料使用,没有得到合理的利用。利用价格低廉的甲醇和低附加值的轻烃进行共芳构化制备轻质芳烃,不仅解决了轻烃资源难以高效利用的问题,还解决了甲醇经济效益低的现状,实现了资源的合理利用,为高附加值化工产品的生产提供了可行途径。本课题在常规ZSM-5分子筛的基础上,通过无机碱(NaOH)和有机碱(CHNBr)混合溶液处理常规ZSM-5分子筛,合成一系列中空ZSM-5分子筛,考察了无机碱和有机碱不同摩尔比混合液改性ZSM-5分子筛,探究其对催化剂理化性质的影响。研究了NaOH和不同类型有机碱(CHNBr、CHN)混合溶液对催化剂酸性和孔织构性质的影响。接着,通过不同碱处理方法合成了不同孔结构的ZSM-5催化剂,探究孔结构对btx收率的影响。最后,合成了片层ZSM-5分子筛及片层介孔分子筛,利用金属改性调节催化剂的织构性质,将其用于甲醇和正己烷共混芳构化反应,并对催化剂的反应性能进行评价。主要研究结果如下:1.采用不同摩尔比的无机碱(NaOH)和有机碱(CHNBr)混合碱处理常规ZSM-5分子筛均能制备出中空ZSM-5分子筛。所有中空ZSM-5催化剂的强酸数量和弱酸数量均显著增加,其中经过NaOH处理的催化剂,总酸数量增幅最大,但催化剂的寿命较低,经NaOH和CHNBr摩尔比为3:1处理制备的ZSM-5催化剂明显提高了btx选择性,由37.3%提高到48.5%。2.通过考察不同NaOH和不同结构有机碱(CHNBr、CHN)混合处理ZSM-5分子筛。研究发现,NaOH混合不同有机碱处理的催化剂织构参数发生明显变化。NaOH和CHN碱溶液制备的中空ZSM-5的催化剂btx选择性较低(44.8%)、反应进行24h时,甲醇的转化率低于85%,寿命较短,这与有机碱的链结构及产生的空间位阻有关。3.采用NaOH和有机碱(CHNBr)的摩尔比为3:1时的混合碱溶液,通过不同的处理方法制备出不同孔结构的催化剂。考察了微孔、中空及介孔结构ZSM-5催化剂对甲醇和正己烷共混芳构化反应性能的影响。实验表明,微孔结构和介孔结构ZSM-5的btx收率较低,btx收率分别为37.3%、42.2%,而中空结构ZSM-5的btx收率高达48.5%,这归因于介孔数量和空腔结构。4.合成片层ZSM-5分子筛和片层介孔ZSM-5分子筛,然后采用浸渍法制备Zn/ZSM-5催化剂,并将其与Zn负载中空分子筛或普通分子筛催化性能进行对比。结果表明,片层ZSM-分子筛的btx收率为39.4%,要高于传统ZSM-5的btx收率(37.3%),这与片层ZSM-5催化剂较短的扩散路径和较高的酸量有关。另外,负载Zn的催化剂明显提高了btx选择性,这是因为加入Zn改变了催化剂的孔结构和酸性。

关键词：甲醇 btx 碱处理锌改性中空ZSM-5

甲醇与轻烃耦合芳构化催化剂制备与反应性能研究

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甲醇与轻烃耦合芳构化催化剂制备与反应性能研究

作者：黄超西安石油大学

学位级别：硕士

基于我国富煤贫油少气的资源结构,甲醇与轻烃耦合芳构化可以在一定程度上缓解我国石油资源减少,炼化企业副产低附加值轻烃难以高效利用的问题,从而助力改善我国资源供给结构,提高煤炭资源利用率,践行经济可持续发展战略。催化剂是该耦... 详细信息

基于我国富煤贫油少气的资源结构,甲醇与轻烃耦合芳构化可以在一定程度上缓解我国石油资源减少,炼化企业副产低附加值轻烃难以高效利用的问题,从而助力改善我国资源供给结构,提高煤炭资源利用率,践行经济可持续发展战略。催化剂是该耦合工艺的研究重点,虽然ZSM-5分子筛的五元环单元结构满足低碳芳构(btx)的择形选择性,但传统催化剂还不足以满足工业生产要求,存在btx选择性低,易失活等问题。因此本文通过合成并改性ZSM-5分子筛,考察不同改性方法对耦合芳构化反应的影响,对比优化出较好的改性方法,最后对耦合芳构化工艺条件进行了优化。首先通过水热法合成了不同硅铝比的ZSM-5分子筛,并对分子筛进行了系列表征,以甲醇和正己烷(轻烃模型化合物)为原料,质量比为7:3,在420℃,0.5 MPa,2.0 h条件下利用固定床反应器对该系列催化剂进行评价,从而优选出适宜的催化剂硅铝比。基于评价结果发现当硅铝比为50时,甲醇和正己烷转化率均在99.1%以上,芳烃选择性为22.5%,btx选择性为18.8%,btx中以甲苯和二甲苯为主。基于硅铝比为50的HZSM-5,对分子筛进行改性:碱钝化改性考察了Na OH浓度及处理时间的影响,结果表明,在60 min,65℃条件下,利用0.2 mol/L Na OH处理后的耦合芳构化效果较好,芳烃选择性明显提高,但主要是提高了重质芳烃的选择性,不满足多产轻质芳烃(btx)的要求;通过浸渍法引入Zn进行改性,结果表明当浸渍量为2%时催化剂性能较好,芳烃选择性达33.4%,btx选择性为27.7%,甲苯和二甲苯选择性明显提高,分别为12.5%和11.6%;通过同晶取代法引入不同掺杂量的Zn,同样在2%时,耦合芳构化反应性能较好,芳烃选择性为33.2%,btx选择性为26.9%,甲苯选择性11.1%,二甲苯选择性为13.2%。基于浸渍2%Zn催化剂,对耦合芳构化反应条件进行了优化并考察了其稳定性,得出最佳工艺条件为:435℃,0.5 MPa,2.0 h。在该条件下芳烃选择性达34.6%,btx选择性为30.7%,其中甲苯选择性最高达14.3%,二甲苯选择性为12.5%。催化剂在16 h内活性较高,进一步延长反应时间,活性下降显著,稳定性还有待进一步提高。

关键词：甲醇正己烷 btx 耦合改性

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煤基甲醇制芳烃工艺的模拟与优化

煤基甲醇制芳烃工艺的模拟与优化

作者：陈诗瑶太原理工大学

学位级别：硕士

苯、甲苯、二甲苯(简称btx)作为重要的基础化工原料,目前主要由石油裂解制得,而我国富煤少油,煤基甲醇产能占甲醇总产能的76%,产能严重过剩,作为可生成btx的原料,积极发展煤基甲醇制芳烃(MTA)生产工艺,不仅可对石油制芳烃进行补充,也可... 详细信息

苯、甲苯、二甲苯(简称btx)作为重要的基础化工原料,目前主要由石油裂解制得,而我国富煤少油,煤基甲醇产能占甲醇总产能的76%,产能严重过剩,作为可生成btx的原料,积极发展煤基甲醇制芳烃(MTA)生产工艺,不仅可对石油制芳烃进行补充,也可缓解甲醇产能过剩问题。目前MTA工艺仍处于实验室或示范项目阶段,尚未实现大规模工业化,能耗及经济竞争力较差仍是其主要原因。因而优化操作条件、改进工艺和节能减排都有利于提高MTA工艺的经济性,为实际生产提供较优的工艺参数。本文利用Aspen Plus设计了MTA的工艺流程,主要分为4个部分,分别为甲醇芳构化单元、芳烃-非芳烃分离单元、芳烃分离单元和非芳烃分离单元。根据不同的物质及操作条件对各单元选取了不同的物性方法,分别为PRMHV2、UNIFAC、SRK、PENG-NOB,并对MTA反应的动力学参数进行了修正,使模拟结果与实验结果基本一致。在此基础上,以30万吨/年、质量分数为93%的粗甲醇为原料,利用Aspen Plus对MTA工艺进行初步模拟,分离得到的主产物苯的质量流量为238.63kg/h,纯度为91.32%;甲苯的质量流量为1832.28kg/h,纯度为91.33%;二甲苯的质量流量为3267.79kg/h,纯度为90.19%。为提高MTA主产物的产量、纯度及设备的利用效率,利用Aspen Plus中的灵敏度分析对MTA工艺的操作条件进行优化。其中MTA工艺的最佳反应条件为:反应温度470℃,催化剂用量7000kg;萃取精馏塔的最佳操作条件为:塔板数30,回流比0.1,C进料位置为第16块塔板,NFM进料位置为第4块板,萃取剂用量为10000kg/h;甲苯提纯精馏塔的最佳操作条件为:塔板数59,回流比R为3,最佳进料位置为第29块塔板。操作条件优化后,主产物苯、甲苯、二甲苯的回收率达到99%,苯产量增加到397.28kg/h,纯度达到97.89%;甲苯产量增加到2772.81kg/h,纯度达到99.99%;二甲苯产量增加到5486.49kg/h,纯度达到99.99%。经分离模拟后,苯难以达到高纯度,且苯的价格较甲苯、二甲苯低,因此考虑MTA工艺与苯和甲醇烷基化反应串联耦合,将MTA工艺生成的苯与新鲜甲醇反应,增加高价的甲苯与二甲苯的产量。经灵敏度分析后,确定甲醇/苯的最佳进料摩尔比为1.5。最终,MTA+苯和甲醇烷基化工艺生成的甲苯产量上升165.54kg/h,达到2938.35kg/h,二甲苯产量上升273.89kg/h,达到5760.38kg/h。在“双碳”背景下,为实现节能减排,采用完全热耦合塔精馏对C～C组分进行分离,与常规两塔精馏相比,节约了56.28%的能耗,减少了54.3%的CO排放量,最终能耗为0.776MW,CO排放量为156.1kg/h;采用变压换热精馏对甲苯-二甲苯-重芳烃进行分离,使T0302塔底的冷物流与T0303塔顶的热物流换热,与普通精馏相比,节约了43%的能耗,减少了36.15%的CO排放量,最终能耗为3.067MW,CO排放量为401.5kg/h。并利用Aspen Energy Analyzer对MTA及MTA+苯和甲醇烷基化两个工艺进行换热网络设计与优化,优化后的MTA工艺节约了52.82%的能耗,减少了64.40%的CO排放量,最终总能耗为32.46MW,热公用工程消耗18.21MW,冷公用工程消耗14.25MW,CO排放量为3473kg/h;MTA+苯甲醇烷基化工艺节约了54.59%的能耗,减少了64.39%的CO排放量,最终总能耗为32.8MW,热公用工程消耗18.4MW,冷公用工程消耗14.4MW;CO排放量为3549kg/h。最后利用Aspen Process Economic Analyzer对MTA工艺与MTA+苯和甲醇烷基化工艺进行经济分析,发现以市场价格为基准,两个工艺的净现值NPV均呈现负值,且时间越长,亏损状态越严重。将原料及产品的价格波动对工艺NPV值的影响进行敏感性分析后,得到原材料甲醇的价格波动对两个工艺的净现值影响最为显著,其次为二甲苯。当甲醇价格的波动为-40%时,两个工艺均可盈利,净现值呈正值,但相比MTA工艺,MTA+苯和甲醇烷基化工艺的净现值及其增长速率较高,其经济性更好。

关键词：甲醇 btx 苯烷基化全流程模拟换热网络经济分析 Aspen