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Time-Resolved Oxidation State Changes Are Key to Elucidating the Bifunctionality of Perovskite Catalysts for Oxygen Evolution and Reduction

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Energy & Environmental Materials 2024年第5期7卷 292-300页

作者： Casey E.Beall Emiliana Fabbri Adam H.Clark Vivian Meier Nur Sena Yüzbasi Benjamin H.Sj∅lin Ivano E.Castelli Dino Aegerter Thomas Graule Thomas J.Schmidt Paul Scherrer Institute(PSI) 5232Villigen PSISwitzerland Institute for Physical Molecular Science ETH Zürich8093ZürichSwitzerland Empa 8600DübendorfSwitzerland Department of Energy Conversion and Storage Technical University of DenmarkDK-2800Kgs.LyngbyDenmark

In a unified regenerative fuel cell(URFC)or reversible fuel cell,the oxygen bifunctional catalyst must switch reversibly between the oxygen reduction reaction(ORR),fuel cell mode,and the oxygen evolution reaction(OER),electrolyzer ***,it is often unclear what effect alternating between ORR and OER has on the electrochemical behavior and physiochemical properties of the ***,operando X-ray absorption spectroscopy(XAS)is utilized to monitor the continuous and dynamic evolution of the Co,Mn,and Fe oxidation states of perovskite catalysts Ba_(0.5)Sr_(0.5)Co_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)(bscf)and La_(0.4)Sr_(0.6)MnO_(3-δ)(LSM),while the potential is oscillated between reducing and oxidizing potentials with cyclic *** results reveal the importance of investigating bifunctional catalysts by alternating between fuel cell and electrolyzer operation and highlight the limitations and challenges of bifunctional *** is shown that the requirements for ORR and OER performance are divergent and that the oxidative potentials of OER are detrimental to ORR *** findings are used to give guidelines for future bifunctional catalyst ***,it is demonstrated how sunlight can be used to reactivate the ORR activity of LSM after rigorous cycling.

关键词： bscf LSM OER ORR XAS

Sm_2O_3对Ba_(0.5)Sr_(0.5)Co_(0.75)Fe_(0.25)O_(3-δ)体系电子结构及氧空位影响的理论研究

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稀土 2012年第5期33卷 37-42页

作者：贾桂霄张勇周芬李晓光张永和李俊篯内蒙古科技大学材料与冶金学院内蒙古包头014010 福州大学化学与化工学院福建福州350002

采用第一性原理对掺杂Sm2O3的Ba0.5Sr0.5Co0.75Fe0.25O3-δ体系的电子结构和空位形成能进行了研究。研究结果表明,Co和Sm的态密度在费米能级附近有较大的态,而Fe则很小,这使得Co和Sm离子易于变价,而Fe离子的化合价则基本保持不变。空位... 详细信息

采用第一性原理对掺杂Sm2O3的Ba0.5Sr0.5Co0.75Fe0.25O3-δ体系的电子结构和空位形成能进行了研究。研究结果表明,Co和Sm的态密度在费米能级附近有较大的态,而Fe则很小,这使得Co和Sm离子易于变价,而Fe离子的化合价则基本保持不变。空位形成能随空位数的增多而增大,Sm的掺杂有利于氧空位的形成,且CoVFe比CoVCo型氧空位形成能稍大,这些源于体系的电子结构和局域几何结构。

关键词： bscf BSSCF 电子结构空位形成能

中温固体氧化物燃料电池新型阴极材料的制备及性能研究

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中温固体氧化物燃料电池新型阴极材料的制备及性能研究

作者：马文广吉林大学

学位级别：硕士

利用甘氨酸一硝酸盐法制备BaxSr1-xCo0.8Fe0.2O3-δ( 0.4≤x≤0.8),Ba0.5Sr0.5Co1-yFeyO3-δ(0≤y≤0.8)系列样品,并对Ba和Fe掺杂量对热膨胀性质、电导率性质、电极的极化电阻进行了研究。研究发现,随着Ba的掺杂量的增加, bscf体系热膨... 详细信息

利用甘氨酸一硝酸盐法制备BaxSr1-xCo0.8Fe0.2O3-δ( 0.4≤x≤0.8),Ba0.5Sr0.5Co1-yFeyO3-δ(0≤y≤0.8)系列样品,并对Ba和Fe掺杂量对热膨胀性质、电导率性质、电极的极化电阻进行了研究。研究发现,随着Ba的掺杂量的增加, bscf体系热膨胀系数逐渐减小;电导率逐渐减小,在低温是遵循小极化子导电,Ba0.4Sr0.6Co0.8Fe0.2O3-δ电导率在550℃最大达到59.7 Scm-1;bscf的界面电阻在550℃有最小值为1.12Ω.cm 2。随着Fe的掺杂量的增加,电导率,热膨胀系数逐渐降低,极化电阻却逐渐增加。在bscf体系中,晶格氧在400℃附近就十分活跃,导致大量的氧空位的生成。进而对样品的热膨胀性质、电导率性质产生很大影响。将电解质材料Ce0.85Sm0.15O2-δ(SDC)与bscf混合制成复合阴极,发现其具有比单独的bscf阴极材料更好的性能,其中掺入SDC 30wt%的bscf阴极材料的效果最佳,特别是在低温区更显示出来良好的性能。制备并测试了以bscf和bscf- SDC 30wt%、Sm0.6Sr0.4CoO3(SSC)为阴极材料的电解质支撑的单体半电池。发现阴极为bscf的电池性能要优于阴极材料为SSC的电池的性能。阴极材料掺入一定的电解质材料可以提高电池的性能。电池的输出功率随温度的升高而增大,以bscf- SDC 30wt%为复合阴极的电池800℃时最大输出功率为499.6 mW/cm2,表现了较好的中低温阴极性能。

关键词： SOFC bscf 电化学性能复合阴极材料

固体氧化物燃料电池阴极材料BaSrCoFeO-GdCeO和LaBaCoFeO的制备与性能研究

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固体氧化物燃料电池阴极材料BaSrCoFeO-GdCeO和LaBaCoFeO的制备与...

作者：范文超吉林大学

学位级别：硕士

利用甘氨酸—硝酸盐法分别制备中温固体氧化物燃料电池阴极材料BaSrCoFeO(bscf)和电解质材料GdCeO(GDC),并将bscf与GDC复合制成复合阴极bscf-xGDC(x=0,10wt%,20wt%,30wt%,40wt%)。对复合阴极的晶体结构、电导率性质、电极的极化电阻进... 详细信息

利用甘氨酸—硝酸盐法分别制备中温固体氧化物燃料电池阴极材料BaSrCoFeO(bscf)和电解质材料GdCeO(GDC),并将bscf与GDC复合制成复合阴极bscf-xGDC(x=0,10wt%,20wt%,30wt%,40wt%)。对复合阴极的晶体结构、电导率性质、电极的极化电阻进行研究,发现bscf-30wt%GDC的阴极材料性能最好;制备并测试了以bscf-30wt%GDC为阴极SDC电解质支撑的电池,发现电池的功率密度随温度的升高而增大,当温度为800℃时最大功率密度约为***2。在此基础之上研究了阴极材料LaBaCoFeO(LBCF)。用乙二胺四乙酸(EDTA)-柠檬酸联合络合法制备阴极材料,并对LBCF的晶体结构、热膨胀性质、电导率性质和极化电阻性质进行研究。发现与LaSrCoFeO(LSCF)相比,LBCF与GDC具有很好的热匹配性;LBCF的最大电导率约为80.50 ***,LBCF的电导率低于LSCF,但能够满足作为中温固体氧化物燃料电池阴极材料的要求;LBCF的极化电阻小于LSCF,LBCF有潜力作为中温固体氧化物燃料电池的阴极材料。

关键词： SOFC bscf bscf-xGDC LBCF LSCF 电化学性能复合阴极材料

Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ基双功能氧电极的表面修饰及电催化性能研究

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Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ基双功能氧电极的表面修饰及电催化性...

作者：尹航哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

随着对清洁可持续能源需求的不断增长,开发可再生能源技术成为了现代社会的一项挑战。金属-空气电池是一种高效清洁环保的能源转换与存储设备。但是金属-空气电池空气电极处较高的过电位和能量损失严重限制了它的广泛应用。因此氧电极... 详细信息

随着对清洁可持续能源需求的不断增长,开发可再生能源技术成为了现代社会的一项挑战。金属-空气电池是一种高效清洁环保的能源转换与存储设备。但是金属-空气电池空气电极处较高的过电位和能量损失严重限制了它的广泛应用。因此氧电极催化剂在金属-空气电池的设计中扮演了重要的角色。本论文研究的主要材料即钙钛矿型氧电极催化剂Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(bscf)。制备复合氧电极催化剂被报道是一种提高双功能催化活性的有效方式,本文使用钴和铁的氧化物对钙钛矿型材料bscf进行表面修饰,制备复合氧电极催化剂,提高复合氧电极催化剂的比表面积和导电性,并且在两种催化剂成分之间产生协同效应,使得催化剂的双功能性均得到了提高。本论文采用溶胶-凝胶法以及浸渍法成功制备了bscf基双功能复合氧电极催化剂。通过XRD、SEM对样品的物质结构和表面形貌进行研究;通过旋转圆盘电极装置及电化学工作站,采用三电极法对bscf基双功能复合氧电极催化剂的电催化活性进行测试,并对制备复合氧电极催化剂的最佳工艺进行了探究;最后将所制备的催化剂应用到自制锌-空气电池的空气电极当中,对锌-空气电池进行放电和循环充放电性能测试。通过对样品进行SEM测试,可以发现Co3O4已经比较均匀的修饰在了bscf催化剂的表面。通过对样品进行电化学性能测试,确定了复合氧电极催化剂的ORR及OER催化活性均有所提高,确定了工艺上的最佳煅烧温度为400℃,最佳Co3O4担载量为5%。并且通过实验证实Fe OOH的修饰可以提高bscf的ORR催化活性。复合氧电极bscf对应用了复合氧电极催化剂的锌-空气电池进行了放电以及循环充放电测试,结果表明bscf基复合氧电极催化剂具有很好的双功能催化活性及长期稳定性。

关键词： bscf 钙钛矿双功能催化剂氧还原反应氧析出反应表面修饰

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中温固体氧化物电解池氧电极材料性能

沈阳师范大学学报（自然科学版） 2020年第1期38卷 28-31页

作者：于吉赵爽王敏郑杰王晓妍沈阳师范大学物理科学与技术学院沈阳110034

钙钛矿结构ABO3型氧化物Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(bscf)具备优异的氧催化活性与透氧性能,是SOFC中常用的阴极材料。在此基础上,本研究尝试将bscf直接用于SOEC中,为验证此方式是否可行,本研究制备了阴极材料并对其进行了XRD及SEM测试,... 详细信息

钙钛矿结构ABO3型氧化物Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(bscf)具备优异的氧催化活性与透氧性能,是SOFC中常用的阴极材料。在此基础上,本研究尝试将bscf直接用于SOEC中,为验证此方式是否可行,本研究制备了阴极材料并对其进行了XRD及SEM测试,煅烧后的bscf粉体已成相且结构疏松多孔,满足SOEC对氧电极的要求,组装了单电池(NiO-SDC)|YSZ|bscf进行测试,在电化学工作站800℃的测试温度下,SOEC的极化电阻约为1.80Ω·cm^2;开路电压为1.01 V;在1.5 V电压下电解电流密度为0.175 A·cm^-2;由此计算得出其产氢速率为73.15 mL·cm^-2h。因此bscf是SOEC中一种良好的氧电极材料。

关键词：中温固体氧化物电解池氧电极 bscf 电化学性能

固相法制备新型阴极材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ的研究

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固相法制备新型阴极材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ的研究

钙钛矿型氧化物Ba0.5-xSr0.5SmxCO0.75Fe0.25O3-δ和Ba0.5Sr(0.5-x)SmxCo0.75Fe0.25O3-δ电子结构及空位形成能的第一性原理研究

庆祝中国硅酸盐学会成立六十周年固态离子学分会学术研讨会

作者：王元松王绍荣温廷琏中国科学院上海硅酸盐研究所

1 引言中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFCs)是目前固体氧化物燃料电池(SOFCs)的主要研究方向。温度的降低可以减少成本,增加材料的选择面和电池的使用寿命。但温度的降低同时会造成电池阴极性能的下降,表现为极化面电阻的迅速增大,从而造... 详细信息

1 引言中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFCs)是目前固体氧化物燃料电池(SOFCs)的主要研究方向。温度的降低可以减少成本,增加材料的选择面和电池的使用寿命。但温度的降低同时会造成电池阴极性能的下降,表现为极化面电阻的迅速增大,从而造成整个电池性能的下降。因此,开发中低温条件下对氧还原反应具有高催化活性的新型阴极材料是当务之急。Shao等人采用溶胶凝胶法(combined citrate and EDTA *** method)制备了新型离子和电子混合导电材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(bscf),以其为阴极的单电池在500℃和600℃时显示了优异的电化学性能。但Shao的制备方法是比较繁琐和复杂的,不适合于产业化。固相法是一种常用的陶瓷制备方法,其操作工艺简单,成本也较低,更适于产业化生产。

关键词：固相法阴极材料极化性能氧化铈掺杂燃料电池 bscf

来源： cnki会议 cnki会议评论

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钙钛矿型氧化物Ba0.5-xSr0.5SmxCO0.75Fe0.25O3-δ和Ba0.5Sr(0.5-...

IT-SOFC阴极材料Ba_(0.5)Sr_(0.5)Co_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)纳米粉末的制备

稀土催化在绿色能源和环境保护中的机遇——第十八届全国稀土催化学术会议

作者：贾桂霄张勇周芬李晓光张永和李俊篯内蒙古科技大学材料与冶金学院福州大学化学与化工学院

本文采用第一性原理对BaSrSmCoFeO和BaSrSmCoFeO体系的电子结构和空位形成能进行了研究。计算结果表明,空位形成能随着空位数的增多而增大,Sm的掺杂有利于氧空位的形成。CVF型比CVC型氧空位形成能大,源于体系的电子结构和局域几何结构。

关键词： bscf BSSCF 电子结构空位形成能

来源： cnki会议评论

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黑龙江科技信息 2012年第28期 3-3页

作者：孙薇薇王冬梅潘宇艳朱文霞刘明良佳木斯大学黑龙江佳木斯154007 黑龙江中医药大学黑龙江哈尔滨150040 黑龙江八一农垦大学黑龙江大庆163319

采用两种方法:甘氨酸-硝酸盐法和新型的溶胶凝胶法,制备纳米级的钙钛矿型氧化物Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(bscf)。所得到的bscf粉末的结构和表面形态采用XRD和SEM表征,结果表明得到的bscf粉末均呈现纯的立方钙钛矿结构和多孔的结构,平... 详细信息

采用两种方法:甘氨酸-硝酸盐法和新型的溶胶凝胶法,制备纳米级的钙钛矿型氧化物Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(bscf)。所得到的bscf粉末的结构和表面形态采用XRD和SEM表征,结果表明得到的bscf粉末均呈现纯的立方钙钛矿结构和多孔的结构,平均粒径分别为15.6和53nm,均在纳米量级。将由这两种方法制备的bscf粉末用做IT-SOFC的阴极,在650℃分别获得了1.28和1.24W/cm2的功率密度。

关键词： bscf 纳米粉末甘氨酸-硝酸盐法新型的溶胶凝胶法阴极