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模板法制备g-C3N4基异质结及其光催化性能研究

模板法制备g-C3N4基异质结及其光催化性能研究

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作者：董宗俊浙江理工大学

学位级别：硕士

近年来,由于能源需求的快速增加和环境的过度开发,使得能源短缺和环境污染成为日趋严重的问题。太阳能作为一种取之不尽用之不竭,且绿色无污染的新能源,具有着替代传统能源的巨大潜力,尤其是利用光催化制氢,由于其具有低成本无污染且高... 详细信息

近年来,由于能源需求的快速增加和环境的过度开发,使得能源短缺和环境污染成为日趋严重的问题。太阳能作为一种取之不尽用之不竭,且绿色无污染的新能源,具有着替代传统能源的巨大潜力,尤其是利用光催化制氢,由于其具有低成本无污染且高效开发太阳能的特性而被能源环保领域广为重视,因此各类光催化材料层出不穷。其中g-CN由于其易于合成,具有合适的电子能带结构和优异的可见光响应能力,物理化学稳定性高以及组成元素含量丰富等特性而获得广大研究人员青睐。然而单体的g-CN电导率较低、比表面积较小、光生载流子复合率较高,上述特性严重限制了g-CN在实际能源开发领域中的应用。基于此,本文通过提高g-CN比表面积和降低光生载流子复合率两方面来提高g-CN的光催化性能。通常情况下,简单煅烧获得的g-CN多为几微米甚至几十微米的块体材料,相对而言比表面积较小,因此利用SiO纳米球作为硬模板制备g-CN多孔结构以提高比表面积。此外,本文采取构建异质结的方式,有效促进光生载流子扩散与分离,从而有效降低载流子复合,提高光催化制氢效率。本文研究的内容主要包括以下三个方面:(1)以SiO纳米球为模板制备出多孔g-CN,将多孔g-CN超声分散在以bi(NO)·5HO为铋源,乙二醇为溶剂的混合溶液中,最后加入适量KI,经溶剂热法,最终获得biOI纳米颗粒修饰的多孔g-CN结构。通过在可见光下降解苯酚来研究其光催化性能,结果表明biOI/g-CN的光催化性能为纯g-CN的30倍,其原因主要可归结为异质结构可以有效地分离光生载流子。(2)近年来黑色tio以其高效的光催化性能而广受关注,因而该部分考虑将黑色tio引入模板体系。具体而言以异丙醇为溶剂,以SiO纳米球为模板,以四异丙醇钛为钛源,通过搅拌、离心、煅烧获得tio/SiO。再以单氰胺和水混合溶液作为溶剂,超声分散tio/SiO粉末,烘干煅烧、并经NHHF除去模板后获得tio/g-CN,最后经NabH还原,得到b-tio/g-CN,通过XRD、SEM、TEM等仪器表征可知g-CN以核壳结构的形式生长于空心tio纳米球外。光催化制氢实验结果表明,b-tio/g-CN产氢性能高达808.97μmol/g·h,相较于未修饰的g-CN提高约65倍,较tio提高约18倍,其原因可归结为高效的核壳结构异质结,氧缺陷和较大的比表面积。(3)MoS材料以其高效的催化性能而广受催化领域关注。在b-tio/g-CN体系的基础上,进一步沉积MoS量子点。以NaMoO、L(+)-Cysteine(L-半胱氨酸)分别为Mo源和S源,通过一步水热法合成MoS量子点,随后以MoS量子点溶液为前驱液,加入适量b-tio/g-CN粉末,充分搅拌、反应后烘干即获得b-tio/g-CN/MoS QDs复合产物。光催化制氢结果表明,b-tio/g-CN/MoS QDs产氢量相较于未修饰的b-tio/g-CN体系,进一步提高至1524.37μmol/g·h,其原因可归结为MoS量子点独特的能带结构。

关键词：模板法 g-C3N4 核壳纳米异质结 b-tio2 MoS2量子点光催化

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黑色tio2及其复合材料的制备与光催化性能的研究

黑色TiO2及其复合材料的制备与光催化性能的研究

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作者：冯阳春南京航空航天大学

学位级别：硕士

不可再生的传统化石能源消耗巨大,带来严峻的环境和能源危机。利用光催化技术实现太阳能的转化利用,是解决全球环境和能源危机的有效方案。低成本tio因分解污染物和有机化合物的强氧化特性受到广泛的研究。但tio的禁带宽度较大,仅能吸... 详细信息

不可再生的传统化石能源消耗巨大,带来严峻的环境和能源危机。利用光催化技术实现太阳能的转化利用,是解决全球环境和能源危机的有效方案。低成本tio因分解污染物和有机化合物的强氧化特性受到广泛的研究。但tio的禁带宽度较大,仅能吸收紫外光,长时间暴露在紫外光下的tio致癌性提高,危害人体健康。而且本征tio的光生载流子复合率较高,其光催化性能并不理想。因此有必要tio光催化剂进行改性,通过掺杂、与其他材料复合等方法增强其可见光光催化能力。本文采用Mg热还原法,通过改变还原温度和还原剂Mg的质量制备出还原程度不同的黑色tio（b-tio）。研究表明,650℃下0.012 g Mg还原的b-tio纳米颗粒具有最好的光催化活性,在可见光下对罗丹明b的降解效率在120 min达到92.76%。利用羟基磷灰石（HAp）的强吸附能力和与b-tio的协同作用,进一步提升b-tio的光催化性能。采用化学沉淀法合成b-tio/HAp复合材料,发现与适量HAp复合可以提高材料的可见光吸收度、光生载流子浓度和电荷传输速率。摩尔比为1000:1的b-tio/HAp在100 min内光催化降解罗丹明b的效率为97.99%,降解速率是b-tio的1.86倍。为了更好地分离光生载流子,采用化学沉淀法制备b-tio/Sn O复合材料。b-tio与Sn O复合后,材料对可见光的吸收增强,光学带隙变窄,提高光生载流子浓度和电荷传输速率提高。光催化降解罗丹明b的实验结果证明b-tio与适量Sn O复合可以提高光催化效率和速率,摩尔比为100:3的b-tio/Sn O复合材料在90 min内对罗丹明b的光催化降解效率为96.62%,降解速率是b-tio的2.10倍。DRS分析表明,b-tio与Sn O复合后形成型异质结,在可见光照射下,通过异质结的协同作用能有效分离光生载流子,从而提高材料的光催化性能。

关键词： b-tio2 b-tio2/HAp b-tio2/SnO2 复合材料异质结光催化

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