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Chinese Chemical Letters 2023年第4期34卷 449-452页

作者： Cancan Zhang Yonglong Li Aonan Zhu Ling Yang Xiaomeng Du Yanfang Hu Xian Yang Feng Zhang Wei Xie Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry(Ministry of Education) Tianjin Key Lab of Molecular Recognition&BiosensingHaihe Laboratory of Sustainable Chemical TransformationsRenewable Energy Conversion and Storage CenterCollege of ChemistryNankai UniversityTianjin 300071China

Surface-enhanced Raman spectroscopy(SERS), a powerful surface vibrational spectroscopic technique, is ideally suited for in situ monitoring the chemical transformations occurred at surfaces and/or *** in situ SERS monitoring, a platform integrated both plasmonic and catalytic activity is a prerequisite. Here, we fabricate a bifunctional au-pd nanocoronal film for in situ SERS monitoring Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction. This excellent bifunctional substrate leads to the coupling of high catalytic activity with a strong SERS effect at the center of two adjacent au cores and shows fine reproducibility and stability of SERS signals. During investigating the Suzuki reaction with in situ SERS, we found two distinct catalytic kinetic processes resulted from two disparate catalytic sites on a au-pd nanocoronal. Comparing with conventional analytical techniques, this work provides a novel approach for studying Suzuki reactions at surfaces and/or interfaces with in situ SERS.

关键词： Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction au-pd SERS In situ monitoring Kinetics

Liquid Phase Hydrogenation of <i>p</i>-Chloronitrobenzene on au-pd/TiO<sub>2</sub>Catalysts: Effects of Reduction Methods

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Modern Research in Catalysis 2013年第2期2卷 25-34页

作者： Yu-Wen Chen Der-Shing Lee Department of Chemical and Materials Engineering National Central University Jhongli City Chinese Taipei

The effects of palladium addition and the reduction methods on au/TiO2 were investigated. pd was loaded on TiO2 firstly by incipient-wetness impregnation, au was then loaded by deposition-precipitation method. The nominal loadings of au and pd were 1 wt% and 0.01 wt%. The bimetallic catalysts were reduced by heating at 453 K, by flowing H2 at 423 K, or by NaBH4 at 298 K. The catalysts were characterized by ICP, XRD, TEM, HRTEM, TPR and XPS. Hydrogenation of p-chloronitrobenzene was carried out at 1.2 MPa H2 pressure and 353 K. The results showed that even adding very small amount of pd could enhance activity and selectivity of p-chloroaniline significantly. pd and au formed alloy and pd could donate partial electron to au. pd metal on the surface of alloy could adsorb hydrogen and enhanced the activity. The pretreatment methods did not change particle size significantly, all were below 4 nm. The sample reduced by NaBH4 could have higher concentration of au0 and sustain small au particle size, resulting in high activity.

关键词： Nanoalloy Gold Catalyst au-pd Catalysts Hydrogenation of Chloronitrobenzene Chloroaniline

聚合物稳定的au-pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂的还原方法及其催化性能的研究

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稀有金属 2006年第6期30卷 789-794页

作者：顾忠华罗来涛李茂康南昌大学应用化学研究所江西南昌330047

以PVP为稳定剂,乙醇和KBH4为还原剂制备了au-pd/TiO2-Al2O3催化剂,考察了还原剂对au-pd负载型双金属催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD,Tpd,TPR等技术对催化剂进行表征。结果表明,以乙醇还原的au-pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性... 详细信息

以PVP为稳定剂,乙醇和KBH4为还原剂制备了au-pd/TiO2-Al2O3催化剂,考察了还原剂对au-pd负载型双金属催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD,Tpd,TPR等技术对催化剂进行表征。结果表明,以乙醇还原的au-pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性较好。乙醇还原的au-pd/TiO2-Al2O3催化剂中au-pd之间及活性组分与载体之间的相互作用较强,形成auxpdy合金的晶粒较小,活性组分的分散度和活性表面积较大,反应活化能较低,这些均有利于催化剂活性的提高。

关键词： au-pd TiO2-Al2O3 载体加氢脱硫

au-pd双金属加氢脱硫催化剂的制备、特点及其载体的研究

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Au-Pd双金属加氢脱硫催化剂的制备、特点及其载体的研究

作者：顾忠华南昌大学

学位级别：硕士

加氢脱硫(HDS)过程是将含硫化合物进行催化加氢处理使之转化成相应的烃和HS，从而降低原料中的硫含量，实现清洁能源。以TiO-AlO为载体负载au-pd双金属催化剂用于噻吩加氢脱硫反应，载体的种类、制备方法及焙烧温度对au-pd催化剂对加氢... 详细信息

加氢脱硫(HDS)过程是将含硫化合物进行催化加氢处理使之转化成相应的烃和HS，从而降低原料中的硫含量，实现清洁能源。以TiO-AlO为载体负载au-pd双金属催化剂用于噻吩加氢脱硫反应，载体的种类、制备方法及焙烧温度对au-pd催化剂对加氢脱硫反应的影响，au-pd双金属催化剂的还原方法及过渡金属掺杂对au-pd催化剂催化性能的影响等均未见报道。本文还采用了XRD、ICP、TG-DTA、IR、BET(N吸附)、H-TPR、CO(Pyridine)-Tpd等技术对催化剂中au-pd及其负载量、热稳定性，粒子大小和形态、活性组分表面积、还原性能、吸附性能、表面酸性、载体表面积和孔分布等进行了表征。 1．以不同的金属氧化物和金属复合氧化物为载体(AlO、TiO-AlO(1：1mol)、ZrO-AlO(1：1mol)、CeO-AlO(1：1mol)、SiO-15wt％TiO、SiO-15wt％ZrO、SiO-15wt％CeO、SiO-15wt％AlO)，采用沉积沉淀法制备au-pd催化剂。结果表明，au-pd／TiO-AlO催化剂有较好的噻吩加氢脱硫反应活性和稳定性，与au-pd／AlO催化剂相比，au-pd／TiO-AlO催化剂有较高的酸密度和酸强度、活性表面积、H及CO的吸附量。 2．采用溶胶凝胶(sol-gel)法、共沉淀(CP)法和沉积沉淀(DP)法制备了介孔TiO-AlO复合载体，结果表明，CP、DP、sol-gel法都可制备出具有介孔特点的TiO-AlO复合载体，其中以sol-gel法制得的TiO-AlO复合载体的比表面积、孔容较大。以TiO-AlO为载体的au-pd催化剂具有较好的加氢脱硫活性，其中以sol-gel法制备的TiO-AlO为载体所制得的催化剂(au-pd／TiO-AlO(S))活性最好。催化剂的表征结果表明，au-pd／TiO-AlO(S)催化剂形成的aupd合金的晶粒较小、数量较多，催化剂的酸量较大，活性组分的分散度和活性表面积较大以及反应活化能较低，这一切均有利于提高催化剂的加氢脱硫活性。 3．考察了TiO-AlO复合载体的焙烧温度对au-pd／TiO-AlO(S)双金属催化剂加氢脱硫性能的影响。结果表明，不同温度焙烧后的TiO-AlO复合载体都具有介孔特点，焙烧温度在873K-1073K范围内TiO-AlO复合载体的结构较稳定。773K焙烧制得的WiO-AlO复合载体的比表面积、孔容较大和B酸中心较

关键词： au-pd TiO2-Al2O3复合载体加氢脱硫

au-pd双金属纳米材料的制备及其电催化性能研究

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Au-Pd双金属纳米材料的制备及其电催化性能研究

作者：曾晓冰华南理工大学

学位级别：硕士

近年来,化石燃料的快速消耗与能源需求的不断增长造成全球性能源短缺。燃料电池作为一种新型的能量转换技术,具有环境友好、能量转换效率高、能量密度大等优势,可实现化学能向电能的高效转换。目前,燃料电池中的氧还原反应(ORR)和燃料... 详细信息

近年来,化石燃料的快速消耗与能源需求的不断增长造成全球性能源短缺。燃料电池作为一种新型的能量转换技术,具有环境友好、能量转换效率高、能量密度大等优势,可实现化学能向电能的高效转换。目前,燃料电池中的氧还原反应(ORR)和燃料氧化反应均依赖于高活性的Pt基催化剂,然而Pt价格高昂且反应动力学缓慢,严重限制了其在燃料电池中的大规模应用。pd与Pt的的电子构型和化学性质相似,pd基催化剂被认为是燃料电池Pt基催化剂的理想替代。基于以上问题,本论文围绕au-pd双金属纳米材料的制备及其催化性能展开研究,取得的主要成果如下:1.利用一步水热法制备了aupd@aupd纳米二十面体,仅通过改变反应时间,实现了其合金向核壳的结构转变,同时实现了表面组成的连续调控。通过对aupd@aupd纳米二十面体表面组成和结构的调控,优化其电化学催化性能。au pd@aupd核壳纳米二十面体拥有最佳的甲醇氧化(MOR)催化活性,其质量电流密度达到1112 m A mg 。通过密度泛函理论计算,au pd@aupd核壳纳米二十面体催化性能的增强效果归因于其对反应中间体CO的有效吸附、脱附和氧化移除作用。此外,在原有反应体系的基础上引入Cu,可实现au-pd纳米二十面体的尺寸调节,进一步诱导了au-pd纳米短棒的生长。***@aupd/C复合催化剂应用于电催化ORR。本论文首先将aupd@aupd纳米二十面体通过超声法负载至炭黑上。通过调控aupd@aupd纳米二十面体的电子性质,优化aupd@aupd/C复合催化剂的ORR本征活性。与同系列的其他催化剂相比,au pd@aupd/C的ORR活性最佳,其0.9 V ***处的质量电流密度为354 m A mg ,达到了商用Pt/C催化剂的5.5倍。3.利用一步水热法制备了瓜子形au-pd纳米粒子并将其应用于电催化ORR。本论文首先通过共还原法制备了具有五重孪晶结构的瓜子形au pd合金、pd -au pd和Janus pd-au pd纳米粒子,随后将该系列瓜子形au-pd纳米粒子负载至炭黑上,进行ORR性能测试。Janus pd-au pd/C复合催化剂表现出优异的ORR催化活性,半波电位达到0.882 V ***,ORR性能的增强可能源于其电子的快速转移及丰富的活性位点。

关键词： au-pd 纳米催化剂 Janus结构燃料电池氧还原

载体对au-pd双金属催化剂加氢脱硫性能的影响

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分子催化 2006年第2期20卷 131-135页

作者：顾忠华罗来涛蔡建信南昌大学应用化学研究所江西南昌330047

研究了Al_2O_3,TiO_2-Al_2O_3等载体对au-pd双金属催化剂的噻吩加氢脱硫性能的影响,并运用XRD,Tpd,BET,TPR等手段对au-pd双金属催化剂进行了表征.结果表明,au-pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂有较好的噻吩加氢脱硫反应活性和稳定性,与au-pd/Al_2... 详细信息

研究了Al_2O_3,TiO_2-Al_2O_3等载体对au-pd双金属催化剂的噻吩加氢脱硫性能的影响,并运用XRD,Tpd,BET,TPR等手段对au-pd双金属催化剂进行了表征.结果表明,au-pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂有较好的噻吩加氢脱硫反应活性和稳定性,与au-pd/Al_2O_3催化剂相比,au-pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂有较高的酸密度和酸强度、活性表面积、H_2及CO的吸附量.

关键词： au-pd TiO2-Al2O3 载体加氢脱硫

负载型au-pd催化剂结构与1,2-丙二醇选择性氧化催化性能研究

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负载型Au-Pd催化剂结构与1,2-丙二醇选择性氧化催化性能研究

作者：陈蓓蓓南京大学

学位级别：硕士

开发自甘油经1,2-丙二醇制乳酸/聚乳酸技术具有重要的理论和实际意义。本工作用微型催化反应装置结合多种物理化学手段研究了负载型au-pd催化剂结构和],2-丙二醇选择性氧化催化性能。主要结果如下:1.负载型au-pd催化剂的1,2-丙二醇选择... 详细信息

开发自甘油经1,2-丙二醇制乳酸/聚乳酸技术具有重要的理论和实际意义。本工作用微型催化反应装置结合多种物理化学手段研究了负载型au-pd催化剂结构和],2-丙二醇选择性氧化催化性能。主要结果如下:1.负载型au-pd催化剂的1,2-丙二醇选择性氧化催化性能与所用载体性质密切相关。在以Mg(OH)、Ca(OH)、羟基磷灰石HAP、CaCO和CaCO为载体的负载型au-pd催化剂中,au-pd/Mg(OH)催化剂具有优良的1,2-丙二醇选择性氧化制乳酸催化性能和循环使用性能。***-pd/Mg(OH)催化剂的1,2-丙二醇选择性氧化催化性能与催化剂组成密切相关。au-pd/Mg(OH)催化剂适宜的组成为0.9%au-0.1%pd/Mg(OH)。适宜的反应条件为温度9℃,4h和CNaOH=1.0mol/L。3.负载型au-pd/Mg(OH)催化剂中au和pd组分均以金属单质形式存在,且呈高度分散状态,在au和pd双金属之间可能存在相互作用,从而提高了催化剂的1,2-丙二醇选择性氧化制乳酸反应性能。

关键词： 1,2-丙二醇选择性氧化乳酸 au-pd Mg(OH)2

负载型au-pd催化剂的制备及其在苯甲醇氧化中的性能研究

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负载型Au-Pd催化剂的制备及其在苯甲醇氧化中的性能研究

作者：冯江江太原理工大学

学位级别：硕士

苯甲醛作为重要的精细化工中间体,在医药、香料、食品等领域有着广泛应用。传统生产苯甲醛的方法,如氯化苄水解法和甲苯催化氧化法不仅存在污染环境以及副产物较多等问题,且生成的苯甲醛中常含有氯化物,限制了其在医药、食品行业中的应... 详细信息

苯甲醛作为重要的精细化工中间体,在医药、香料、食品等领域有着广泛应用。传统生产苯甲醛的方法,如氯化苄水解法和甲苯催化氧化法不仅存在污染环境以及副产物较多等问题,且生成的苯甲醛中常含有氯化物,限制了其在医药、食品行业中的应用。目前无氯苯甲醛的主要生产工艺为苯甲醇的选择性氧化,但该工艺通常采用高锰酸盐或铬酸盐作为氧化剂,不仅会产生大量含重金属的三废而且很难避免过度氧化反应的发生。以氧气为氧化剂将苯甲醇在无溶剂条件下液相催化氧化制备成苯甲醛的方法以原料廉价、绿色环保、所得产品无氯、效率高等优点成为近年的研究热点。然而,苯甲醇氧化反应过程易发生歧化反应,产物选择性难以调控,会生成一系列副产物苯、甲苯、苯甲酸苯甲酯等。因此,制备性能优异的催化剂,使其获得较高的苯甲醇转化率和苯甲醛选择性,其是苯甲醇催化氧化反应的关键。本文针对目前催化剂存在的技术缺陷,合成了不同形貌的Ce O、不同形态的Ti O以及CN载体,负载了au、pd活性组分,进行了结构表征和苯甲醇催化氧化性能的研究。采用N-BET、XRD、XPS、TEM等表征手段对不同形貌/形态和负载不同金属比例的催化剂的物理特性(颗粒尺寸、pd、O)进行了考察,得出了以下结论:(1)首先通过水热法合成了不同形貌(纳米棒、多面体、立方体)的Ce O载体,然后利用沉积沉淀法分别将双金属au-pd负载在三种不同形貌的载体上,结合苯甲醇催化氧化反应,发现Ce O载体的形貌对苯甲醇的催化活性影响很大。棒状的au-pd/Ce O催化剂比多面体状和立方体状的催化剂有更高的苯甲醇转化率,且棒状的au-pd/Ce O催化剂TOF值也最高。XRD表征结果表明,各载体负载au-pd纳米颗粒后XRD图谱均无明显变化,表明负载au-pd纳米颗粒后对Ce O载体结构基本无影响;拉曼测试结果表明在Ce O载体上负载au-pd纳米颗粒后,未发现au纳米颗粒或pd纳米颗粒的归属带,表明金属颗粒分散性较好;TEM结果表明催化剂表面的金属颗粒分布较均匀;利用HAADF-STEM统计了每种催化剂上的100多个au-pd纳米粒子的粒径分布,结果表明au-pd纳米颗粒均保持3nm左右的尺寸,即au-pd纳米颗粒在Ce O载体上的分布受载体形貌和暴露晶面的影响较小;XPS表征结果表明在au-pd/Ce O催化剂中,ACR催化剂中检测到的pd浓度为100%,且ACR表面的Ce也最高,可以为pd提供氧,其具有最高比例的氧空位,从而提升了催化剂的氧化还原性能。(2)其次,本文通过水热法合成了不同形态(金红石型、板钛矿型和锐钛矿型)的Ti O载体,然后通过沉积沉淀法分别将双金属au-pd负载于三种不同形态的Ti O载体上,结合苯甲醇催化氧化反应研究Ti O载体的不同形态对苯甲醇转化率、苯甲醛选择性和催化剂稳定性的影响。经反应测试得出金红石型的au-pd/Ti O催化剂的苯甲醇转化率最高,但它的热稳定性最差。XRD结果表明将au-pd纳米粒子负载到Ti O载体后,au-pd/Ti O催化剂中没有出现au或pd的衍射峰,表明au和pd在载体表面高度分散,且Ti O载体的晶体结构未受到au和pd的影响;XPS表征结果表明,在au-pd/Ti O催化剂上未检测到au离子,且金红石型和板钛矿型的催化剂表面pd含量最高,即Ti O对pd的形成也有促进作用,金红石型催化剂上的吸附氧(O)比例最高(43.8%),其表面的氧空位比例最高,这对提高催化活性至关重要;TEM测试结果表明,对于au-pd/Ti O(金红石型)催化剂,au-pd纳米颗粒的分散最均匀、平均粒径最小(4.1 nm),即粒径大小与催化剂载体的形态有很大的相关性。所以,催化剂表面较高的pd比例、较高的吸附氧(O)比例、较小的金属粒径均有助于提升催化剂的氧化还原性能。(3)最后,本文利用高温焙烧三聚氰胺的方法合成了g-CN载体,利用光沉积法分别制备了2%au/g-CN、2%pd/g-CN、1%au-1%pd/g-CN、0.5%au-1.5%pd/g-CN、1.5%au-0.5%pd/g-CN催化剂,考察了g-CN负载单金属、双金属及不同au-pd比例时对苯甲醇催化氧化性能的影响。负载不同比例的双金属时,2%pd/CN、0.5%au-1.5%pd/CN、1%au-1%pd/CN催化剂的活性较高,1.5%au-0.5%pd/CN催化剂的活性较低。XRD表征结果表明将金属纳米粒子负载到g-CN载体后,au和pd在载体表面分散性较好;XPS表征结果表明,2%pd/CN、1%au-1%pd/CN和0.5%au-1.5%pd/CN催化剂表面的pd浓度(均大于11.23%)较高,且1%au-1%pd/CN和0.5%au-1.5%pd/CN表面具有更高浓度的O;TEM表征结果表明,单金属2%pd/CN催化剂和所有双

关键词： au-pd CeO2 TiO2 C3N4 形貌形态

au-pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂的加氢脱硫性能研究

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当代化工 2007年第5期36卷 530-534页

作者：赵晓军抚顺石化公司乙烯化工厂辽宁抚顺113000

采用溶胶凝胶(sol-ge1)、共沉淀(CP)和沉积沉淀(DP)法制备了介孔TiO2-Al2O3复合载体(简称复合载体);以噻吩加氢脱硫(HDS)为探针反应,考察了复合载体制备条件对负载型au-pd催化剂噻吩HDS反应性能的影响;并采用X射线衍射进行表征。结果表... 详细信息

采用溶胶凝胶(sol-ge1)、共沉淀(CP)和沉积沉淀(DP)法制备了介孔TiO2-Al2O3复合载体(简称复合载体);以噻吩加氢脱硫(HDS)为探针反应,考察了复合载体制备条件对负载型au-pd催化剂噻吩HDS反应性能的影响;并采用X射线衍射进行表征。结果表明,不同温度焙烧的TiO2一Al2O3复合载体都具有介孔结构,其中773 K焙烧制得的TiO2一Al2O3复合载体的比表面积和孔容较大,B酸中心较多;以乙醇还原的au-pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性较好。乙醇还原的au-pd/TiO2-Al2O3催化剂中au-pd之间及活性组分与载体之间的相互作用较强,形成auxpdy合金的晶粒较小,活性组分的分散度和活性表面积较大,反应活化能较低,这些均有利于催化剂活性的提高。

关键词： au-pd TiO2-Al2O3 焙烧温度加氢脱硫

au及au-pd催化剂催化甲醇选择氧化反应的理论研究

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Au及Au-Pd催化剂催化甲醇选择氧化反应的理论研究