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温和条件下催化生物基多羟基化合物合成有机酸酯

温和条件下催化生物基多羟基化合物合成有机酸酯

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作者：罗倩倩郑州大学

学位级别：硕士

化石资源的不断消耗导致一系列环境问题日益严重,寻找可以补充或部分替代化石资源的清洁、可再生资源对实现社会可持续发展具有重要意义。生物质资源在自然界中储量丰富,再生周期短,并且在其循环利用过程中能实现二氧化碳零排放,是一种... 详细信息

化石资源的不断消耗导致一系列环境问题日益严重,寻找可以补充或部分替代化石资源的清洁、可再生资源对实现社会可持续发展具有重要意义。生物质资源在自然界中储量丰富,再生周期短,并且在其循环利用过程中能实现二氧化碳零排放,是一种理想的替代资源。由于生物质结构中存在大量含氧官能团,在其转化过程中,往往存在大量的多羟基化合物。由生物基多羟基化合物转化制备高附加值的有机酸(酯)能充分利用结构中的氧,引起了研究者的广泛关注。本文基于生物柴油副产物丙三醇(GLY)及其氧化产物1,3-二羟基丙酮(DHA)的三碳结构,通过设计高效催化体系,实现乳酸酯和丙酮酸酯的绿色合成。由丙三醇转化合成乳酸甲酯主要包含两个步骤:(1)丙三醇氧化生成1,3-二羟基丙酮;(2)1,3-二羟基丙酮经脱水-醇加成-异构转化为乳酸甲酯。因此,设计的催化剂需要同时含有氧化活性位点和脱水-加成-异构活性位点。本文以au/Cu O提供氧化活性位点,以Sn-β分子筛提供异构活性位点,制备au/Cu O-Sn-β催化剂,在低温无碱的条件下,实现催化丙三醇转化制备乳酸甲酯。首先考察了Sn源和Sn含量等合成条件对Sn-β分子筛催化性能的影响,结果表明:以四氯化锡(Sn Cl4)为Sn源,Sn含量为1 wt%时,合成的Sn-β分子筛具有优异的脱水-加成-异构性能。以此条件下合成的分子筛为前体进一步合成了au/Cu O-Sn-β催化剂,并考察了Cu O引入量及au的负载量对au/Cu O-Sn-β催化性能的影响。过低的Cu O引入量不利于au的分散导致au的尺寸较大,au/Cu O-Sn-β的氧化活性较低。Cu O的引入量较高时,Cu O晶体较大,对au活性的促进作用较弱。同时,当au的负载量过低或过高均不利于au/Cu O-Sn-β的氧化活性。当au与Cu O的质量比为1:4时,催化剂(1au/4Cu O-Sn-β)具有最优的催化性能。最后,考察了反应条件的影响。以1au/4Cu O-Sn-β为催化剂,在90 oC下反应4 h,丙三醇的转化率和乳酸甲酯的收率分别可达89%和56%。丙酮酸酯是乳酸酯的氧化产物,由丙三醇合成丙酮酸酯可以进一步提高过程经济性。然而,丙三醇的氧化惰性和丙酮酸酯的受热不稳定之间存在矛盾。因此,我们以丙三醇的氧化产物1,3-二羟基丙酮为原料,实现了低温条件下催化1,3-二羟基丙酮直接转化制丙酮酸酯。1,3-二羟基丙酮直接转化为丙酮酸酯主要分为两步:(1)1,3-二羟基丙酮经脱水-醇加成-异构转化为乳酸酯;(2)乳酸酯氧化为丙酮酸酯。本文以Sn-β和TS-1分子筛为混合催化剂。其中,Sn-β提供脱水-加成-异构活性使1,3-二羟基丙酮转化为乳酸酯,TS-1提供氧化中心,以H2O2为氧化剂,使乳酸酯氧化为丙酮酸酯,Sn-β和TS-1分子筛之间通过协同作用实现DHA高选择性转化制丙酮酸酯。系统考察了Sn-β和TS-1的加入量、甲醇加入量、H2O2加入量、反应温度及反应时间等条件的影响并优化了反应条件。在优化条件下,1,3-二羟基丙酮的转化率和丙酮酸甲酯的收率分别可达100%和69%。

关键词： Au/CuO Sn-β TS-1 丙三醇乳酸甲酯丙酮酸甲酯

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