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催化学报 2012年第10期33卷 1724-1729页

作者：张琳田鹏苏雄樊栋王德花刘中民中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹) 甲醇制烯烃国家工程实验室辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049

采用水热法制备了核壳型SAPO-34/alpo-18分子筛,并运用X射线衍射、扫描电镜和超高分辨场发射扫描电镜等方法对样品进行了表征.结果表明,通过改变实验条件可有效调控壳层alpo-18纳米晶在SAPO-34晶体表面的生长,从而得到具有不同生长区域... 详细信息

采用水热法制备了核壳型SAPO-34/alpo-18分子筛,并运用X射线衍射、扫描电镜和超高分辨场发射扫描电镜等方法对样品进行了表征.结果表明,通过改变实验条件可有效调控壳层alpo-18纳米晶在SAPO-34晶体表面的生长,从而得到具有不同生长区域、生长取向及紧密度的核壳型SAPO-34/alpo-18分子筛.超高分辨场发射扫描电镜结果发现,核相SAPO-34晶体的外表面结构与壳层alpo-18纳米晶的生长性质紧密相关,从而推测出核相晶体外表面微细结构诱导壳层分子筛生长的晶化机理.

关键词：核壳分子筛 SAPO-34 alpo-18 生长机理超高分辨场发射扫描电镜

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Zn基复合氧化物/alpo-18在合成气制低碳烯烃中的催化性能研究

Zn基复合氧化物/AlPO-18在合成气制低碳烯烃中的催化性能研究

引用

作者：孟晨晨河南师范大学

学位级别：硕士

低碳烯烃是当前化学工业中的重要原料,传统上由石脑油高温裂解生产。我国基本能源结构是贫油、少气、富煤,随着石油资源日益枯竭和国际油价大幅震荡的影响,寻求非石油资源途径受到学术界的广泛关注。研究发现合成气(CO和H)可以用于制备... 详细信息

低碳烯烃是当前化学工业中的重要原料,传统上由石脑油高温裂解生产。我国基本能源结构是贫油、少气、富煤,随着石油资源日益枯竭和国际油价大幅震荡的影响,寻求非石油资源途径受到学术界的广泛关注。研究发现合成气(CO和H)可以用于制备低碳烯烃(STO),而合成气可以由煤炭、天然气、生物质等原料制备。与石油裂解相比,合成气制备低碳烯烃不会产生SO、NO等有毒、污染环境的有害物质,属于清洁型、环境友好型能源。费托合成(F-T)虽然能够用于FTO反应,但产物分布受Anderson-Schulz-Flory(ASF)规则限制,低碳烃类选择性很难超过58%。采用OX-ZEO体系的催化剂,可用于合成气制备低碳烯烃,且低碳烯烃选择性能够突破ASF限制达到70%～80%,成为学术研究的热点。本文采用多种合成方法,设计了新型催化剂,通过X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、氨气/一氧化碳程序升温脱附(NH/CO-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征了催化剂的物相结构、形貌、酸性、CO吸附量等,并对催化剂在合成气制低碳烯烃反应中进行了性能考评。(1)采用不同铝源合成了alpo-18分子筛。探究了不同铝源对分子筛结构与催化性能的影响,通过SEM可知,以勃姆石为铝源制备的alpo-18片层结构尺寸变大,均呈现六边形结构并且分布比较均匀;与此同时,通过改变铝源,可以使alpo-18-bo分子筛存在强酸位点;在相同反应条件下,CO转化率和产物的总体选择性均高于用异丙醇铝作为铝源合成的alpo-18分子筛,这表明使用不同铝源对载体的催化性能具有较大影响。(2)采用溶胶-凝胶法制备了不同摩尔比的ZnZrO。研究结果表明Zn的加入可以促进锌与锆形成固溶体结构,提高CO在双功能催化剂上的转化率,但过量Zn会破坏锌锆固溶体结构,并在表面以Zn O的形式存在,从而不利于CO转化。因此,控制Zn含量有利于提高ZnZrO/alpo-18的催化性能。(3)采用溶胶-凝胶法制备了In掺杂ZnZrO的三元金属混合氧化物。结合XRD、XPS、H-TPR和性能测试分析,与ZnZrO相比,是否掺杂In对合成气制备低碳烯烃的转化率具有重要影响,掺杂In有利于催化剂还原,增强CO的吸附量,适量的In掺杂有利于提高低碳烯烃的选择性,降低CO的选择性。

关键词：合成气低碳烯烃 alpo-18 ZnZrOx In

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