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广东化工 2013年第19期40卷 11-12,15页

作者：李颢曾淼彭川长江大学化学与环境工程学院湖北荆州434023

以H2O2为氧化剂,al-ts-1为催化剂催化1-己烯环氧化合成了1,2-环氧己烷。研究了al含量和溶剂对反应的影响,筛选出较合适的催化剂al-ts-1(SiO2/al2O3=616)。采用甲醇为溶剂时,al-ts-1表现出较低的催化活性和选择性;而采用乙腈为溶剂时,al-... 详细信息

以H2O2为氧化剂,al-ts-1为催化剂催化1-己烯环氧化合成了1,2-环氧己烷。研究了al含量和溶剂对反应的影响,筛选出较合适的催化剂al-ts-1(SiO2/al2O3=616)。采用甲醇为溶剂时,al-ts-1表现出较低的催化活性和选择性;而采用乙腈为溶剂时,al-ts-1表现出较高的催化活性和选择性。说明掺杂al3+后,ts-1的疏水性发生了改变,乙腈溶剂的采用可能改变了反应的历程。

关键词： al-ts-1 1-己烯环氧化 1,2-环氧己烷溶剂效应

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钛硅分子筛ts-1合成新工艺研究

钛硅分子筛TS-1合成新工艺研究

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作者：申璐华东师范大学

学位级别：硕士

钛硅分子筛ts-1作为烃类选择性氧化环境友好过程优异的催化剂,一直是学术界和企业界关注的焦点。高性能ts-1分子筛的合成及杂原子对ts-1催化性能的影响是该领域研究的关键课题之一。本文围绕ts-1合成过程硅、钛有机原料水解匹配及杂原... 详细信息

钛硅分子筛ts-1作为烃类选择性氧化环境友好过程优异的催化剂,一直是学术界和企业界关注的焦点。高性能ts-1分子筛的合成及杂原子对ts-1催化性能的影响是该领域研究的关键课题之一。本文围绕ts-1合成过程硅、钛有机原料水解匹配及杂原子铝引入对其合成和催化性能的影响进行了系统研究。取得的主要结果如下： 1.研究了酸体系水解成胶、碱体系晶化合成ts-1的方法。结果表明,酸体系水解TEOS和TBOT可以很好地分散钛物种;但由于酸对模板剂TPAOH的中和,使得合成的ts-1粒子尺寸有增大趋势。正己烯环氧化反应评价结果表明,合成得到的ts-1与常规水热合成的ts-1催化性能处于同一水平。这主要原因可能是本方法得到的ts-1粒子增大,削弱了钛分散均匀的正作用。 2.研究了两股并流进料水解成胶合成ts-1的方法。结果表明,该方法有效解决常规合成体系水解TEOS和TBOT混合液时存在碱浓度梯度的问题,由于双股进料不影响TPAOH强结构导向作用及分子筛的成核,因而合成得到的ts-1的催化性能有明显提高。可能原因是钛物种在ts-1中分散更均匀,且保持了相当的粒子大小。 3.研究了al掺杂的ts-1分子筛(al-ts-1)的合成及其催化氧化性能。结果表明,(1)在合成过程中,al的引入会影响ts-1中骨架Ti的形成,但当al含量低于一定值时(al/Si≤0.005),其影响很小;(2) al-ts-1中骨架al和骨架Ti均不对其相应的酸催化和催化氧化作用产生影响,然而,骨架al的存在却抑制了al-ts-1在碱性应用体系中的与Ti相邻Si的溶脱,从而保护了骨架Ti活性中心。另外,al的存在对ts-1形貌也产生影响,且与al的含量及添加顺序有关。

关键词： ts-1 al-ts-1 合成催化氧化氨肟化溶硅

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