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水溶性功能化ag_2s量子点的合成及其对超痕量Hg^(2+)的双模式分析应用

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分析科学学报 2013年第4期29卷 459-464页

作者：胡芹芹徐明波叶泰丁然艾永青肖虎勇张霞吕鉴泉湖北师范学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室湖北黄石435002

以巯基丙酸为稳定剂,在乙二醇存在下合成了水溶性功能化ag2s量子点。研究了该量子点的特性及其与常见金属离子的相互作用,发现仅Hg2+能够猝灭该量子点体系的荧光并使溶液变色,基于该现象建立了裸眼-荧光双模式选择性识别水体中痕量Hg2+... 详细信息

以巯基丙酸为稳定剂,在乙二醇存在下合成了水溶性功能化ag2s量子点。研究了该量子点的特性及其与常见金属离子的相互作用,发现仅Hg2+能够猝灭该量子点体系的荧光并使溶液变色,基于该现象建立了裸眼-荧光双模式选择性识别水体中痕量Hg2+的新方法。实验数据显示,在裸眼模式下,常见金属离子中只有Hg2+使ag2s量子点的颜色由黄色变为无色;在荧光模式下,常见金属离子中只有Hg2+对量子点荧光猝灭最大,并且随着Hg2+浓度的增大ag2s量子点的荧光猝灭越来越显著。研究表明,Hg2+与ag2s量子点的作用机制可能为电荷转移致使量子点聚集而发生荧光猝灭。在优化条件下,8.0×10-9～5.6×10-8 mol/L浓度的Hg2+与ag2s量子点荧光的猝灭呈良好的线性关系(R=0.9903),检出限(s/N=3)为4.2×10-9 mol/L,裸眼可识别9.0×10-5 mol/L的Hg2+。该方法成功地应用于水样中超痕量Hg2+的检测。

关键词： ag2s量子点双模式 Hg2+ 裸眼识别荧光

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量子点敏化太阳能电池的制备及其结构优化

量子点敏化太阳能电池的制备及其结构优化

作者：胡宏伟常州大学

学位级别：硕士

将纳米技术引入光伏领域的第三代太阳能电池具有更高的理论转化效率，并且能够廉价大规模生产，从而具有了比传统光伏器件更好的经济性和实用性。其中，量子点敏化太阳能电池利用了量子点材料的量子限域效应和多重激发等优异的光电性能... 详细信息

将纳米技术引入光伏领域的第三代太阳能电池具有更高的理论转化效率，并且能够廉价大规模生产，从而具有了比传统光伏器件更好的经济性和实用性。其中，量子点敏化太阳能电池利用了量子点材料的量子限域效应和多重激发等优异的光电性能而展现出巨大潜力。然而，此类电池的实际转化效率只有5%左右，离实际应用有着相当大的距离。另外，电池各组件包括光阳极、电解液和对电极并没有得到系统的优化，内部机理的研究尚在起步阶段。因此从电池机理到器件的研究具有非常重要的意义。本研究从量子点敏化太阳能电池机理入手，寻找制约光电性能的关键问题，然后通过对光阳极、量子点和对电极进行结构上的创新，提高电池的光电转化效率和长期的稳定性。首先，制备了Cds量子点敏化的TiO2纳米棒太阳能电池，并研究了其光电性能;通过对此结果的分析，进一步讨论了制约电池性能的主要因素，研究了制备条件对量子点形貌及其光电性能的影响;然后通过测试电池的电子传输时间与寿命，深入研究了沉积过程对电子注入与复合过程的影响;继而分析了Zns处理对电子复合的抑制作用。其次，通过两步光沉积法将ag2s量子点敏化到TiO2纳米棒的表面;研究了沉积过程对ag2s量子点的影响，然后组装电池，并测试光电性能，从而找到了光沉积最佳条件。光电测试结果表明，ag2s量子点敏化太阳能电池具有优异的性能，在100mW/cm2光照下达到了10.25mA/cm2的Jsc以及0.98%的光电转化效率。最后，通过电沉积法制备了石墨烯对电极，通过连续离子层吸附反应法制备Cos电极，并结合两种方法循环沉积Cos/Gs纳米结构对电极。结果表明，Cos/Gs电极中石墨烯的插入能够有效地控制Cos纳米颗粒的尺寸，从而表现出了优异的催化性能。同时，电极的电化学结果表明，石墨烯能够将电子迅速转移到负载于其上的Cos纳米颗粒，从而实现对电解液的高效催化。通过这种方法制备的Cos/Gs纳米结构对电极为开发高效催化性能的对电极提供了有益的思路。

关键词：量子点敏化太阳能电池 TiO2纳米棒 ag2s量子点石墨烯 Cos/石墨烯

多孔二氧化硅基纳米诊疗剂的制备及光热/控释性能

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多孔二氧化硅基纳米诊疗剂的制备及光热/控释性能

作者：侯君河南大学

学位级别：硕士

联合治疗与肿瘤微环境监测对提高癌症治疗效果具有重要的意义。传统单一化疗的治疗效果不理想,将化学治疗与光热治疗联合可以显著提高化学治疗的效果。金、银纳米颗粒具有优异的局域表面等离子体共振效应(LsPR),在纳米药物载体中引入这... 详细信息

联合治疗与肿瘤微环境监测对提高癌症治疗效果具有重要的意义。传统单一化疗的治疗效果不理想,将化学治疗与光热治疗联合可以显著提高化学治疗的效果。金、银纳米颗粒具有优异的局域表面等离子体共振效应(LsPR),在纳米药物载体中引入这类材料,可以实现光热和化疗联合治疗,同时还可以利用表面增强拉曼散射(sERs)技术或荧光成像实现对细胞内环境及载体的实时监测。另外,利用二氧化硅结构可调和表面易功能化的特点,设计制备了不同形貌与结构的多功能二氧化硅纳米载体。利用透明质酸(HA)与肿瘤细胞高表达的CD44受体靶向结合的特点,对二氧化硅纳米药物载体进行HA包覆,可以实现化学药物在体内靶向递送、可控释放和癌细胞的高效摄取。为了实现肿瘤精准、高效治疗,本论文在二氧化硅纳米载体中引入金/银纳米材料,在载体表面包覆HA层,构建了多功能纳米药物载体。实现了肿瘤细胞靶向、药物控释、光热-化疗联合治疗及癌细胞内环境的实时监测方面的应用。本文的主要研究内容如下:(1)介孔二氧化硅包覆金纳米星载体的制备及拉曼检测和联合治疗应用采用种子生长法合成了金纳米星(GNs),然后在其表面包覆介孔二氧化硅(m si O)制备介孔氧化硅包裹金纳米星的纳米载体(GNs@m si O)。GNs呈分枝状,尖端到尖端的直径为80-120 nm,核心为40-60 nm。在该系统中,GNs不仅可以作为光热剂,还可以作为表面增强拉曼的基底。在GNs@m si O载体内负载盐酸阿霉素(DOX)后,将HA包覆在GNs@m si O的表面以封堵孔道中负载的药物。所制备的DOX-GNs@m si O/HA体系具有良好的p H/酶响应性药物释放行为和光热化学治疗效果。(2)多孔二氧化硅负载硫化银量子点载体的制备及荧光成像和联合治疗应用以3-巯基丙酸(MPA)和硝酸银(ag NO)为前驱体,在乙二醇溶液中采用溶剂热法制备了ags量子点(ags QDs)。ags QDs具有良好的水分散性和近红外(NIR)荧光发射性能(827 nm)。采用油水两相法制备了多孔二氧化硅(p si O)纳米载体,该载体粒径小(～30 nm),孔道大,负载能力强(29.3%)。将ags QDs沉积在多级二氧化硅的孔道中以稳定量子点,构建硫化银量子点/多孔二氧化硅(ags/p si O)载体。负载DOX后,接枝HA来封堵负载的药物,并赋予载体靶向癌细胞的能力。ags/p si O/HA具有pH/谷胱甘肽/酶响应药物释放性能和良好的光热联合化疗效果。(3)金银/硫化银/多孔二氧化硅复合纳米载体的制备和联合诊疗应用构建了一种基于金包银三角形纳米片(sG TNs)、硫化银量子点和多孔二氧化硅的复合纳米药物载体(ags/p si O/sG/HA)。金壳包覆的银纳米片具有良好的生物相容性和光热转换性能。ags/p si O/sG纳米载体对DOX的载药率高达25.5%。负载DOX后,在载体表面包覆HA层,利用HA靶向癌细胞中高度表达的CD44受体,实现纳米药物载体肿瘤细胞靶向性。sG TNs保留了ag纳米粒子优异的等离子体特性,可以作为表面增强拉曼的基底,实现DOX的释放监测。利用拉曼技术和荧光成像可以实现药物释放行为和载体细胞定位可视化。

关键词：多孔二氧化硅金纳米星 ag2s量子点金银纳米片药物载体

基于金纳米粒子等离子体激元共振放大荧光信号的研究

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基于金纳米粒子等离子体激元共振放大荧光信号的研究

作者：贾鹏德燕山大学

学位级别：硕士

荧光检测在生化传感器、生物成像、医学诊断与治疗、发光器件、光催化与防伪等方面有着重要影响。但由于荧光物质本身的灵敏度较低,在灵敏度和准确性方面有所限制,所以结合贵金属表面极大的电磁场强作用,可有效地提高基于荧光物质的灵敏... 详细信息

荧光检测在生化传感器、生物成像、医学诊断与治疗、发光器件、光催化与防伪等方面有着重要影响。但由于荧光物质本身的灵敏度较低,在灵敏度和准确性方面有所限制,所以结合贵金属表面极大的电磁场强作用,可有效地提高基于荧光物质的灵敏度,使得其应用前景更广阔。基于以上的发展及应用,本论文做了以下方面的实验研究。(1)以合成金纳米棒(Au NRs)和近红外ags量子点(QDs)为基础,首次设计并构建了基于金属增强荧光(MEF)超结构的生物传感器,用于前列腺癌标志物前列腺癌抗原3(PCA3)基因的检测。首先以等离激元金纳米棒(Au NRs)作为核心材料,近红外ags QDs作为卫星,以及精确设计的DNA作为中间层来调控金棒和量子点之间的距离来制备金属增强荧光(MEF)卫星结构。然后通过在荧光增强最佳的DNA距离处进行相应链长的设计用于PCA3的特异性检测,该传感器在5-500 p M浓度范围内具有良好的线性关系,其检测限低至1.42 p M。最后,该生物传感器可用于人血清样品中的PCA3的高灵敏和选择性检测,以及可用于灵敏检测PC-3和LNCap细胞裂解物中的PCA3。(2)以构建金纳米锥(Au NBPs)和上转换纳米粒子(UCNPs)二维膜为基础,制备了基于金属增强荧光(MEF)的发光二维膜。首先通过si O进行修饰UCNPs作为隔层达到二维膜荧光增强的目的,研究了UCNPs包覆不同si O厚度对UCNPs薄膜发光强度的影响。其次以si O最优厚度,探讨了UCNPs@si O薄膜的致密性对其荧光强度的影响,实验发现当加入80μL 10 m M DDT(十二硫醇),UCNPs@si O薄膜粒子间的平均距离是23 nm时,其发光强度能增强到约10倍。最后UCNPs@si O薄膜在与Au NBPs薄膜进一步复合,相对于原始的UCNPs薄膜,其近红外发光强度能增强约300倍。此优异性能的荧光增强的复合膜具有良好的自粘附性,可转移到柔性、可折叠的基板上,为防伪等应用作了一定的基础。

关键词：金纳米粒子 ag2s量子点上转换纳米材料荧光信号放大

基于近红外硫化银量子点的间充质干细胞活体示踪研究

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基于近红外硫化银量子点的间充质干细胞活体示踪研究

作者：田飞苏州大学

学位级别：硕士

基于干细胞移植的细胞疗法是目前治疗人类组织损伤、器官缺损和病变等所引起的重大疑难疾病最具前景的方法。然而，目前对于移植干细胞在体内的命运与转归过程仍不清楚，难以界定干细胞的治疗过程和效果，这也成为干细胞疗法临床应用的... 详细信息

基于干细胞移植的细胞疗法是目前治疗人类组织损伤、器官缺损和病变等所引起的重大疑难疾病最具前景的方法。然而，目前对于移植干细胞在体内的命运与转归过程仍不清楚，难以界定干细胞的治疗过程和效果，这也成为干细胞疗法临床应用的主要障碍。因此，开发一种能够实时监测和精确定位移植干细胞在活体内的迁移、分布及其对组织损伤响应过程的无损影像技术对于了解移植干细胞参与组织损伤修复的机制具有至关重要作用。本文利用近红外二区荧光在活体组织中低散射和低吸收的特性，以近红外硫化银量子点（ag2s QDs）为荧光探针，建立一种无损、高时间和空间分辨的干细胞活体示踪技术。首先，通过在ag2s QDs表面修饰穿膜肽（Tat），构建了一种高效ag2s QDs标记干细胞策略。系统研究了Tat-ag2s QDs标记对二维培养和三维培养人骨髓间充质干细胞（hMsCs）的增殖、活性氧产生、DNA损伤以及成脂、成骨分化和干性基因表达等的影响，结果表明基于Tat-ag2s QDs的细胞标记策略是一种无损的干细胞标记方法，且不会对hMsCs的增殖和分化能力造成影响。小鼠活体原位细胞灵敏度分析表明，利用123.8mW/cm2的808nm激发光和100ms的曝光时间可检测到1000个皮下注射细胞，且细胞数和近红外荧光强度间具有良好的线性关系。此外，将三维胶原支架培养的hMsCs植入小鼠皮下，ag2s QDs良好的荧光稳定性使其能够对移植hMsCs进行长达60天的持续监测，且ag2s QDs标记并未对干细胞在体内的存活、迁移及成骨分化等产生影响。之后，将ag2s QDs应用于原位示踪干细胞移植治疗小鼠活体皮肤损伤。由于近红外二区荧光成像良好的空间分辨率，本课题首次发现尾静脉注射移植hMsCs会逐步迁移聚集在伤口处，且大多分布在伤口边缘而不会进入伤口内部。这表明全皮肤伤口中间部分往往缺少招募而来的干细胞和修复相关的有益因子，从而导致伤口修复效果不佳。为了提高干细胞对皮肤损伤修复的效果，本研究将干细胞趋化作用的基质细胞衍生因子（sDF-1α）装载于胶原支架上来处理小鼠皮肤伤口，近红外荧光成像示踪表明sDF-1α装载的胶原能够促进皮肤伤口在更短时间内招募更多的hMsCs参与组织修复，且hMsCs能够进入伤口内部并均匀分布于整个伤口区域。这使得负载sDF-1α胶原处理的伤口具有更快的愈合速度及更好的表皮再生和新血管形成效果。这种基于ag2s QDs的无损、高时间和空间分辨的近红外二区荧光成像干细胞活体示踪技术能够为干细胞在活体内的行为提供一种实时监测的可视化手段，并有望在干细胞疗法的机理研究及影像指导干细胞疗法的开发等方面得到广泛应用。

关键词： ag2s量子点近红外二区间充质干细胞活体示踪损伤修复

近红外二区荧光纳米链探针用于腹膜转移瘤的手术导航

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近红外二区荧光纳米链探针用于腹膜转移瘤的手术导航

作者：文秋香中国科学技术大学

学位级别：硕士

腹膜转移瘤是常见的继发性腹膜转移肿瘤。实现体内腹膜转移瘤的精准有效手术摘除关键在于清晰界定肿瘤边界、发现隐匿的微小病灶。由于肿瘤与正常组织的对比性差,很难通过肉眼实现完全区分。因此,发展和改进术中可视化技术用于腹膜转移... 详细信息

腹膜转移瘤是常见的继发性腹膜转移肿瘤。实现体内腹膜转移瘤的精准有效手术摘除关键在于清晰界定肿瘤边界、发现隐匿的微小病灶。由于肿瘤与正常组织的对比性差,很难通过肉眼实现完全区分。因此,发展和改进术中可视化技术用于腹膜转移瘤的手术治疗具有重大临床应用价值。近红外二区荧光成像因其高组织穿透深度、高时空分辨率及高信噪比等优异特性为肿瘤的精准手术影像导航提供了一种强有力的手段。基于ags量子点独特的近红外二区光学特性(宽带吸收窄带发射,尺寸依赖的光谱精准调谐、抗光漂白等)及其高的生物相容性(无毒性重金属元素),本课题设计了一种基于ags量子点的靶向纳米链探针(APP-ags-RGD),利用近红外二区荧光特性结合探针构型诱导的多价肿瘤细胞靶向实现术中超高灵敏腹膜转移瘤的检出。本论文主要研究内容包括以下三个部分:1.近红外二区荧光纳米链探针(APP-ags-RGD)的制备:通过调控双亲性多肽APP自组装成纳米线;将ags通过化学交联偶联到APP纳米线上;通过化学交联进一步将肿瘤靶向肽RGD修饰到APP纳米线上。通过透射电镜、Zeta电位、光谱等手段进行表征,验证了靶向纳米链探针APP-ags-RGD成功构建并且具有优良近红外二区荧光特性。2.近红外二区荧光纳米链探针(APP-ags-RGD)用于体外肿瘤细胞标记:通过观察U87-MG细胞与APP-ags-RGD共孵育后的近红外荧光信号,检测APP-ags-RGD对肿瘤细胞的标记效果。同时结合Annexin V-FITC/PI试剂盒对被标记细胞的活性进行检测。结果显示,APP-ags-RGD对U87-MG细胞具有优异标记效果,且对U87-MG细胞活性无明显影响。此外,我们验证了探针的特异性,结果表明MCF-7细胞(αvβ3阴性)的荧光强度显著性低于U87-MG细胞(αvβ3阳性)。3.近红外二区荧光纳米链探针(APP-ags-RGD)用于荧光指导的腹膜转移瘤的手术导航:利用含萤火虫荧光素酶报告基因(RfLuc)的U87-MG细胞构建小鼠腹膜转移瘤模型,腹腔注射APP-ags-RGD纳米链荧光探针并在术前和术中检测近红外荧光信号,从活体水平检测APP-ags-RGD对肿瘤的靶向效果。近红外荧光信号结合及病理结果表明,在APP-ags-RGD靶向纳米链的近红外荧光指导下,可以清晰界定肿瘤边界并发现隐匿的微小病灶,最大范围地提高肿瘤检出率和准确率。结论:通过调控双亲性肽APP自组装并共价交联上近红外ags量子点和肿瘤靶向肽RGD,我们成功制备了一种新型的近红外二区荧光靶向的纳米链探针(APP-ags-RGD)。该探针呈现低的生物毒性和良好的近红外二区光学特性,并且线性自组装策略显著提高了肿瘤细胞对探针的特异性摄取。通过腹腔注射,APP-ags-RGD探针在腹膜转移瘤的手术中实现了空前的检测灵敏度。该新型高效的近红外二区纳米链探针将有望应用于临床荧光指导的肿瘤分期、术前诊断及术中导航等。

关键词：肿瘤转移近红外荧光 ag2s量子点肿瘤靶向手术导航

基质金属蛋白酶-14激活型ag2s探针用于早期神经母细胞瘤检测的成像研究

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基质金属蛋白酶-14激活型Ag2S探针用于早期神经母细胞瘤检测的成...

作者：占杨苏州大学

学位级别：硕士

目的:为实现对神经母细胞瘤的早期检测,本课题拟构建基质金属蛋白酶-14激活型近红外二区荧光纳米探针A1094@ag2s-AF7P,利用神经母细胞瘤特异性的靶向肽(AF7P)将探针靶向递送至肿瘤部位,随后利用肿瘤细胞膜上高表达的基质金属蛋白酶MMP1... 详细信息

目的:为实现对神经母细胞瘤的早期检测,本课题拟构建基质金属蛋白酶-14激活型近红外二区荧光纳米探针A1094@ag2s-AF7P,利用神经母细胞瘤特异性的靶向肽(AF7P)将探针靶向递送至肿瘤部位,随后利用肿瘤细胞膜上高表达的基质金属蛋白酶MMP14对该纳米探针的酶切作用实现探针荧光恢复及细胞内吞,在细胞及活体水平实现对神经母细胞瘤及微小转移灶的高灵敏度检测。方法:1.基质金属蛋白酶-14激活型ag2s荧光纳米探针的构建及表征:通过亲疏水作用的原理,利用DsPE-PEG2K-MAL对油相近红外二区ag2s量子点(DT-ag2s)进行表面功能化修饰,从而成功构建酶切激活型纳米探针A1094@ag2s-AF7P。随后,对探针表面形貌特征、光学特性、稳定性及荧光淬灭-恢复特性进行表征。2.基质金属蛋白酶-14激活型ag2s荧光探针的体内及体外神经母细胞瘤靶向成像研究:将MMP14高表达的KP-N-Ns细胞及MMP14低表达的MCF-7细胞与A1094@ag2s-AF7P共孵育后观察其近红外荧光信号,检测A1094@ag2s-AF7P对神经母细胞瘤KP-N-Ns细胞的特异性靶向作用。其次,成功构建神经母细胞瘤皮下肿瘤模型,将A1094@ag2s-AF7P尾静脉注射入小鼠体内后观测其近红外荧光信号,验证其对活体内神经母细胞瘤细胞的特异性靶向作用。3.基质金属蛋白酶-14激活型ag2s荧光探针检测腹腔神经母细胞瘤及微小转移灶的荧光成像研究:成功构建腹腔肿瘤模型后,腹腔注射A1094@ag2s-AF7P且于术前与术中观察小鼠体内近红外荧光信号,验证其对肿瘤及微小转移灶的标记作用。随后,将基质金属蛋白酶抑制剂(GM6001)处理后的与未经GM6001处理过的离体病人肿瘤组织同时与A1094@ag2s-AF7P共孵育,观察其近红外荧光信号,验证其对病人体内的神经母细胞瘤细胞的准确识别作用。结果:1.本课题所构建的新型酶切激活型的纳米探针(A1094@ag2s-AF7P)呈球状形貌特征,具有荧光共振能量转移特质的光学特性,并且各PH条件下及一周时间范围内其粒径保持相对稳定。2.体外肿瘤细胞标记结果显示:A1094@ag2s-AF7P标记后的KP-N-Ns细胞的近红外荧光强度约为MCF-7细胞荧光强度的7倍左右。体内皮下肿瘤活体成像结果显示:A1094@ag2s-AF7P尾静脉注射后的体内神经母细胞瘤组织的近红外下荧光强度要明显强于乳腺癌组织。MTT实验证实各浓度A1094@ag2s-AF7P标记条件下细胞活性程度均大于90%。Annexin V-ITC/PI双染法验证了各浓度A1094@ag2s-AF7P标记条件下正常状态细胞所占比例均约90%以上。3.基质金属蛋白酶-14激活型ag2s荧光探针检测腹腔神经母细胞瘤及微小转移灶的荧光成像研究结果显示:A1094@ag2s-AF7P注射后于近红外下所摘除的具有近红外荧光信号的组织经HE染色后证实为肿瘤组织,并且其显示的肿瘤边界可与荧光信号边界相吻合。离体病人肿瘤组织的成像研究显示:未经基质金属蛋白酶抑制剂(GM6001)处理过的较GM6001处理后的离体病人肿瘤组织具有更强烈近红外荧光信号。腹腔注射A1094@ag2s-AF7P后小鼠血液检测及生化检测证实:较注射PBs溶液的对照组而言,各血液学指标中仅有中性粒细胞与白细胞较对照组稍有升高,且均在正常波动范围内,其他各血液指标及生化指标在两组间几乎没有明显差异。结论:1.本课题所构建的新型基质金属蛋白酶-14激活型纳米探针(A1094@ag2s-AF7P)具有良好的近红外二区光学特性且表现出低生物毒性。2.A1094@ag2s-AF7P荧光探针可在体内外特异性靶向神经母细胞瘤细胞亚型。3.A1094@ag2s-AF7P荧光探针可以在活体内特异性标记神经母细胞瘤亚型及微小转移灶并对肿瘤边界进行界定。

关键词： MMP14 ag2s量子点神经母细胞瘤分子成像

Pbs基量子点敏化太阳电池的制备及光伏性能的研究

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PbS基量子点敏化太阳电池的制备及光伏性能的研究

作者：马乘风合肥工业大学

学位级别：硕士

本文通过重复依次旋涂Pb(NO)溶液、Nas与乙二硫醇(EDT)混合溶液的两步旋涂旋涂连续离子层吸附与反应法(sILAR)在TiO纳米棒阵列上制备Pbs量子点,并组装了相应的固态量子点敏化太阳电池;系统的比较了三步旋涂sILAR法和两步旋涂sILAR法所... 详细信息

本文通过重复依次旋涂Pb(NO)溶液、Nas与乙二硫醇(EDT)混合溶液的两步旋涂旋涂连续离子层吸附与反应法(sILAR)在TiO纳米棒阵列上制备Pbs量子点,并组装了相应的固态量子点敏化太阳电池;系统的比较了三步旋涂sILAR法和两步旋涂sILAR法所制备的Pbs量子点的化学组成、表面形貌、晶相、光学吸收以及相应的太阳电池光伏性能。通过调节两步旋涂sILAR法中Nas与EDT混合溶液中EDT的浓度构建梯度带隙的Pbs量子点,并组装了相应的固态量子点敏化太阳电池;系统研究了混合溶液中EDT的浓度对所得的Pbs量子点的粒径、带隙、价带位置、导带位置化学组成和表面形貌的影响以及相应梯度带隙Pbs量子点敏化太阳电池的光伏性能。此外,利用两相法在室温下合成了ags和Pbs量子点,并利用TEM、HRTEM、XRD和UV-Vis系统的表征了所制备的量子点的形貌、晶相、光学吸收。使用两步旋涂sILAR法所制备的Pbs量子点与三步旋涂sILAR法所制备的Pbs量子点相比,它们的的化学组成、表面形貌、晶相、光学吸收差别不大,均可以在TiO纳米棒阵列上沉积一层致密的、全覆盖的Pbs量子点薄膜,并且在两步旋涂sILAR法中,容易通过改变混合溶液中Nas和EDT浓度来调节Pbs量子点中Pb-EDT复合物和Pbs的含量。使用三步旋涂sILAR法制备的Pbs量子点敏化太阳电池的光电转换效率为3.79%,V为0.54 V,J为11.90 mA?cm,FF为0.59。使用两步旋涂sILAR法所制备的Pbs量子点薄膜敏化太阳电池的光电转换效率为3.81%,V为0.55 V,J为11.35 mA?cm,FF为0.61。通过调节Nas与EDT混合溶液中EDT的浓度,发现随着混合溶液中EDT的浓度从1.5 mmol?dm增加到3 mmol?dm和6 mmol?dm,所制备的Pbs量子点的粒径逐渐减小,带隙逐渐增加,价带位置和导带位置上移。梯度带隙结构的Pbs量子点,它们的导带位置逐渐升高,价带位置逐渐降低,加速了Pbs量子点的导带电子注入到FTO的速率和价带空穴注入到spiro-OMeTAD速率,进而改善了电荷分离。并且在梯度带隙Pbs量子点中,与spiro-OMeTAD直接接触的Pbs量子点的导带位置较高,相应太阳电池取得了较高的V。经过优化后的梯度带隙Pbs量子点敏化太阳电池在一个标准太阳光照下的光电转换效率达到了6.29%,V达到了0.65 V,J达到了15.09 mA·cm,FF达到了0.64。利用两相法所制备的ags量子点的粒径分布均一,大小均在5 nm左右,但所制备的ags量子点由于表面长链的配体,降低了ags量子点的导电性,尚难应用于组装量子点敏化太阳电池。而所制备的Pbs量子点的粒径分布不均,粒径大小在5-20 nm的范围内,需进一步通过调节前驱体溶液中的组成来合成尺寸均一的Pbs量子点。因而,使用两相法制备ags和Pbs量子点尚需进一步探索。

关键词： Pbs量子点连续离子层吸附与反应梯度带隙 ag2s量子点两相法量子点敏化太阳电池