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Mechanistic investigation on ag-Cu_(2)O in electrocatalytic CO_(2) to CH_(4) by in situ/operando spectroscopic and theoretical analysis

引用

Journal of Energy Chemistry 2024年第1期88卷 521-531,I0012页

作者： Min Sun Luxiao Zhang Fuli Tian Jiaxin Li Yanqiu Lei Heng Zhang Lifeng Han Zhihua Guo Yonghui Gao Fenrong Liu Yan Wang Luhui Wang Shanghong Zeng School of Chemistry and Chemical Engineering Inner Mongolia UniversityHohhot 010021Inner MongoliaChina Key Laboratory of Medicinal and Edible Plants Resources of Hainan Province Hainan Vocational University of Science and TechnologyHaikou 571126HainanChina State Key Laboratory of Baiyunobo Rare Earth Resource Research and Comprehensive Utilization Baotou Research Institute of Rare EarthsBaotou 014030Inner MongoliaChina Zhejiang Key Laboratory of Petrochemical Environmental Pollution Control Zhejiang Ocean UniversityZhoushan 316022ZhejiangChina

Silver-copper electrocatalysts have demonstrated effectively catalytic performance in electroreduction CO_(2) toward CH_(4),yet a revealing insight into the reaction pathway and mechanism has remained ***,we construct chemically bonded ag-Cu_(2)O boundaries,in which the complete reduction of Cu_(2)O to Cu has been strongly impeded owing to the presence of surface ag *** interfacial confinement effect helps to maintain Cu^(+)sites at the ag-Cu_(2)O *** in situ/operando spectroscopy and theoretical simulations,it is revealed that CO_(2) is enriched at the ag-Cu_(2)O boundaries due to the enhanced physisorption and chemisorption to CO_(2),activating CO_(2) to form the stable intermediate^(*)*** boundaries between ag shell and the Cu_(2)O mediate local^(*)CO coverage and promote^(*)CHO intermediate formation,consequently facilitating CO_(2)-to-CH_(4) *** work not only reveals the structure-activity relationships but also offers insights into the reaction mechanism on ag-Cu catalysts for efficient electrocatalytic CO_(2) reduction.

关键词： ag shell Interfacial confinement effect Cu~+ Local*CO coverage CO_(2)reduction

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