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agBR@ag/N-RGO可见光催化剂制备及其对水中2-氯苯酚的降解研究

AGBR@AG/N-RGO可见光催化剂制备及其对水中2-氯苯酚的降解研究

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作者：史轶伦天津工业大学

学位级别：硕士

水体中难降解微量有机污染物难以通过传统水处理技术去除,严重危害人类身体健康和生态环境。光催化氧化作为高级氧化技术在难降解微量有机污染物的处理中表现出高去除率和高矿化度的优势,受到越来越多的关注。但传统光催化材料存在不能... 详细信息

水体中难降解微量有机污染物难以通过传统水处理技术去除,严重危害人类身体健康和生态环境。光催化氧化作为高级氧化技术在难降解微量有机污染物的处理中表现出高去除率和高矿化度的优势,受到越来越多的关注。但传统光催化材料存在不能利用可见光、带隙宽度较大、催化剂不稳定等问题,严重限制了光催化氧化技术的实际应用。具有可见光响应的复合纳米材料能够很好的解决上述问题。本研究采用水热合成-原位氧化方法成功制备了 agBr@ag/氮掺杂还原氧化石墨烯(agBr@ag/N-rGO)可见光催化剂,并将其应用于降解含2-氯苯酚(2-CP)废水。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶红外转换光谱、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射等表征手段来研究材料微观形貌和材料结构对光吸收的影响。结果表明,ag通过ag-N杂化键与N-rGO结合,原位氧化生成的agBr包裹在银纳米粒子(agNPs)表面,形成类核壳结构。该制备过程有利于控制ag NPs的粒径,增强ag NPs的等离子体共振(plasmon)效应,促进材料对可见光的吸收。在agBr、agNPs、N-rGO三者间存在紧密的界面接触,促进了光生电子-空穴对的分离以及载流子的传导。以agBr@ag/N-rGO作为催化剂,考察其可见光降解2-CP的效果。实验结果表明,GO与ag比例为3.0wt%,Fe3+投加量为40mL时agBr@ag/N-rGO在pH中性时具有最优的光催化降解效果,45 min时能够完全去除2-CP,降解速率为ag/N-rGO和agBr@ag/rGO的85.3倍和18倍。该降解过程中,2-CP氧化为中间产物对苯醌,随后开环转化为丙二酸、马来酸等小分子酸,最终矿化为H20和CO2,矿化率可达79%以上。机理研究发现,O2·-为降解过程中主要的活性物种。降解过程中存在两种电子传递途径:ag NPs plasmon效应产生的电子首先传导至agBr,再与agBr光激发产生的电子共同经N-rGO传递至水溶液,被氧气捕获产生O2·-,降解水中污染物。ag NPs上的空穴会氧化污染物,污染物失去的电子通过与材料间的氢键和π-π共轭作用传递至N-rGO,再传递给ag NPs,保证催化体系的稳定性。agBr@ag/N-rGO经5次循环后对2-CP的去除率仍能达到93%,并且对苯酚、双酚A等均有较好的降解效果。本研究制备的agBr@ag/N-rGO催化剂具有可见光响应,能够高效矿化水中微量有机物,并且表现出卓越的稳定性是性能良好的可见光催化剂。

关键词： agBr ag等离子体共振 N-rGO 可见光催化 2-氯苯酚

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